Experimentelle Untersuchung der bipolaren Diffusionsbeladung von Aerosolen mit Weichröntgenstrahlung sowie der Nanopartikelbildung unter Weichröntgenstrahlung
In dieser Diplomarbeit wurde die elektrostatische Partikelbeladung von Aerosolteilchen durch Weichröntgenstrahlung sowie die Nanopartikelbildung unter dem Einfluss von Weichröntgenstrahlung experimentell untersucht. Es wurde auch das Mobilitätsspektrum der durch die Weichröntgenstrahlung gebildeten Ionen beider Polaritäten gemessen. Außerdem wurden die wichtigsten theoretischen Berechnungen der Ladungsverteilung von Aerosolteilchen durch bipolare Diffusionsbeladung wie auch die vorhandene Literatur zum Thema der elektrostatischen Partikelbeladung durch Weichröntgenstrahlung behandelt.
Das Spektrum der durch die Weichröntgenstrahlung gebildeten Ionen zeigte eine ähnliche Verteilung wie das jener Ionen, die durch eine radioaktive Quelle erzeugt wurden. Jedoch konnte durch die Weichröntgenstrahlung eine höhere Ionenkonzentration erzielt werden. Die gemessene Konzentration erwies sich aber als stark abhängig von der Geometrie der verwendeten Ionisationskammer bzw. der Wegstrecke der Ionen von der Erzeugung bis zum Detektor. Bei verschiedenen Flussraten durch die Ionisationskammer wurden keine nennenswerten Unterschiede des Ionenspektrums gefunden, ebenso bei einer Auskleidung der Innenseite der Ionisationskammer mit verschiedenen Metallen. Im Vergleich zu Ionen, erzeugt von einer radioaktiven Quelle, bilden sich durch Weichröntgenstrahlung auch weitaus mehr größere Ionen (in einem Bereich von 1,3 - 1,6 nm). Außerdem konnte eine Veränderung des Ionenspektrums bei Verwendung von befeuchteter Luft als Trägergas gemessen werden, sowohl bei positiven Ionen (Ausbildung eines weiteren Peaks bei 1 nm) als auch bei negativen (Anwachsen der Größe um etwa 0,1 nm).
Es hat sich gezeigt, dass in Luft unter dem Einfluss von Weichröntgenstrahlung Partikel, mit einem Durchmesser in der Größenordnung von 10 nm, gebildet werden. Der Großteil dieser Partikel (> 90 %) ist elektrostatisch neutral. Es konnten Betriebsbedingungen gefunden werden, bei denen nur noch eine kaum messbare Partikelbildung aufgetreten ist, nämlich durch Verwendung von Luft aus einem Membrantrockner (VarioDry FRL SF 0010, Donaldson, USA). Auch wenn diese Luft über eine Acetonoberfläche geführt wurde, konnte keine Partikelbildung gemessen werden. Wurde jedoch die trockene Luft über eine Wasseroberfläche geführt, konnte eine Partikelbildung gemessen werden, und es zeigte sich ein Zusammenhang zwischen relativer Luftfeuchtigkeit und Partikelbildung. Die gebildeten Partikel sind stabil, und die positiv geladenen Partikel sind in ihrem Größenspektrum in guter Näherung log-normalverteilt. Die Partikelbildung ist stark abhängig von der Aufenthaltsdauer im Einflussbereich der Weichröntgenstrahlung. Eine Abhängigkeit der Partikelbildung vom Material, aus dem der Charger gefertigt ist, konnte nicht gemessen werden.
Die bipolare Diffusionsbeladung durch Weichröntgenstrahlung zeigte teilweise deutliche Unterschiede zu der Beladung durch eine radioaktive Quelle (Am-241).
Für die Messung der Beladung von monodispersen Partikeln wurden DEHS- und PSL-Aerosole verwendet, in einem Größenbereich von 20 bis 180 nm. Das gemessene Verhältnis von geladenen Partikeln durch Weichröntgenstrahlung zu geladenen Partikeln durch Am-241 ist in etwa proportional ist zum Logarithmus des Partikeldurchmessers.
An der Untergrenze des gemessenen Bereiches ist dieses Verhältnis etwa 1, an der oberen Grenze 1,35 bis 1,40. Durch die Verwendung von Weichröntgenstrahlung wird also immer eine gleiche oder etwas bessere Beladung als durch eine radioaktive Quelle erziehlt.
Bei einer Messung mit Ferritin-Partikeln (12 nm) wurden am Verteilungsmaximum bei der Beladung mit Weichröntgenstrahlung nur etwa halb so viele Partikel gemessen wie bei der Beladung durch Am-241. Außerdem war die Verteilung durch die Beladung mit Weichröntgenstrahlung breiter und die Lage des Maximums um 1 nm in Richtung größere Partikel verschoben. Die Ursachen für diese Unterschiede sind noch ungeklärt.
Die Messung der Beladung eines polydispersen DEHS-Aerosols zeigte ein unerwartetes Ergebnis. Hier war das Verhältnis von Partikeln, beladen durch Weichröntgenstrahlung, im Vergleich zu denen, die durch eine radioaktive Quelle beladen wurden, im Bereich von 20 bis 100 nm teils deutlich kleiner als 1. Es konnte jedoch auch hier ein Anstieg der Beladungseffizienz mit der Partikelgröße durch Weichröntgenstrahlung im Vergleich zu einer radioaktiven Quelle festgestellt werden.This diploma thesis presents the results of the experimental investigation of the bipolar diffusion charging of aerosols by means of soft X-rays as well as the nanoparticle formation in a soft X-ray charger. Two Photoionizers (L9491, Hamamatsu Photonics, Japan) mounted on a self designed chamber made of aluminium were used to generate the X-rays. A second chamber with identical geometric dimensions containing a radioactive source (Po-210 or Am-241) was used as a radioactive charger for comparison measurements.
Experiments with monodisperse aerosols (DEHS and PSL) in the size range from 20 to 180 nm showed, that the charging efficiency of the X-ray charger is up to 35 - 40 % higher than the efficiency of a radioactive charger. Measurements with polydisperse aerosols reveal a result that differs from the measurements with monodisperse aerosols; a discrepancy which requires further research.
In the scope of investigation of the usability of the soft X-rays to condition the electrostatic charge on aerosol particles a substantial level of nanoparticle formation was observed. The mean diameter of the formed particles is about 10 nm and most of them (> 90 %) are electrostatically neutral. It was found that the particle formation depends on the relative humidity and the residence time of the particles in the charger. Experiments with a filtered room air, dried with a membrane-dryer to RH values below 1 % show negligible particle formation. These particle formation effects were not observed in chargers equipped with radioactive sources.
In this work electrical mobility spectra of the ions generated in the soft X-ray charger where experimentally determined. Electrical mobility spectra of ions produced by means of soft X-rays show very similar morphology to the ions generated with radioactive sources, however with the abundance in favour of the X-rays.
Discussion of the most important theories describing the bipolar diffusion charging process of aerosols, and a chapter discussing the still rather limited literature about the topic of the bipolar diffusion charging of aerosols by means of soft X-rays completes this diploma thesis
