Atmospheric aerosol particles affect our lives in various ways. One of the largest sources of aerosols is their formation in the atmosphere via nucleation from precursor vapours. These new particle formation (NPF) events have been observed to occur globally. The climatic effects of secondary aerosol are among the largest uncertainties limiting our scientific understanding of future and past climate changes. Characterizing the processes controlling the formation and growth of aerosols is crucial in order to estimate their effects on air quality, human health, and eventually, global climate.
The work presented in this thesis is based on measurements of aerosol formation under various conditions at 12 field sites across Europe, as well as long-term, comprehensive observations of aerosol properties at a boreal forest site in Finland. The results show that new particle formation is a frequent phenomenon at both clean background and polluted Central European sites. On the sites where measurements of both charged and neutral particles were performed, the total particle formation rates at 2 nm size varied in the range 0.9 32 cm-3 s-1, whereas the charged particle formation rates were on the order of 0.05 0.16 cm-3 s-1. Further evidence of the minor role of ions in continental boundary layer particle formation was obtained from the long-term observations, which did not show any connection between variation in the galactic- cosmic-ray-induced ionization and new particle formation. In confirmation of earlier observations, sulphuric acid was found to be closely connected to particle formation rates, but to have only a minor role in their subsequent growth. At the boreal forest site, a long-term decreasing trend in the concentrations of sulphuric acid and aerosol particles was observed, whereas the particle formation and growth rates had a slight increasing trend. Finally, a proxy for the global distribution of nucleation-mode particle concentrations based on satellite data was developed.
The results of this thesis give tools to quantify the source rate of atmospheric aerosol from new particle formation in various environments. The characteristics of particle formation determined in this thesis can be used in global models to evaluate the climatic effects of NPF events. The results support previous observations of atmospheric NPF, and give significant new results in particular about the role of ions in NPF in various environments, and the long-term changes in NPF.Maapallon ilmakehässä on lukuisten kaasujen lisäksi vaihtelevia määriä pienhiukkasia, joiden koko ulottuu muutamien nanometrien molekyyliklustereista aina kymmeniin mikrometreihin saakka. Pienhiukkasten pitoisuudet, koko ja koostumus vaihtelevat merkittävästi eri ympäristöjen välillä.
Ilmakehän pienhiukkasilla on paitsi paikallisia vaikutuksia ilmanlaatuun ja ihmisten terveyteen, myös suuri rooli maapallon ilmastolle. Ne absorboivat ja sirottavat suoraan auringosta tulevaa säteilyä sekä asettuessaan lumi- ja jääpinnoille voivat muuttaa niiden heijastavuutta. Pienhiukkasten määrällä ja ominaisuuksilla on vaikutusta pilvien muodostumiseen ja siten epäsuorasti pilvien elinikään ja niiden heijastamaan auringon säteilyn määrään. Hiukkasten kokonaisvaikutuksen maapallon ilmastoon arvioidaan olevan viilentävä ja siten nykyistä ilmastonmuutosta hidastava. Tähän arvioon liittyy kuitenkin suuri epävarmuus johtuen pienhiukkasiin liittyvien lukuisten prosessien ja palautemekanismien puutteellisesta ymmärtämisestä.
Yksi merkittävä pienhiukkasten lähde on niiden synty ilmakehän höyryistä nukleaation eli kaasu-hiukkas muuntuman kautta. Tässä väitöskirjatyössä on tutkittu ilmakehän pienhiukkasmuodostusta eri puolilla Eurooppaa tehtyjen mittausten avulla. Mittausten avulla saatiin tietoa hiukkasmuodostuksen yleisyyteen vaikuttavista tekijöistä, hiukkasten muodostumis- ja kasvunopeuksista sekä hiukkasten sähkövarauksen vaikutuksesta niiden muodostumiseen. Keski-Suomessa sijaitsevalla Hyytiälän mittausasemalla tehtyjen pitkäkestoisten pienhiukkasmittausten perusteella pystyttiin arvioimaan hiukkasmuodostuksen pitkän aikavälin muutoksia ja tähän vaikuttavia tekijöitä. Lisäksi kehitettiin satelliittimittauksia hyödyntävä yksinkertainen malli hiukkasmuodostuksen maapallonlaajuisen esiintyvyyden ja merkittävyyden arviointiin. Kaikki tämä tieto auttaa kehittämään ilmastomalleja entistä tarkemmiksi ja pienentämään niiden antamien ennusteiden epävarmuutta
