Kotatha Ditpon

コタタ ディトポン

Kansai University Repository

Preparation and characterization of nonaqueouselectrolyte from natural polymers for electricdouble-layer capacitors [論文要旨及び審査の要旨]著者 Kotatha Ditpon発行年 2019-03-31学位授与機関 関西大学学位授与番号 34416甲第726号URL http://hdl.handle.net/10112/00017042 ［21］ 氏        名 コタタこ た た デイトポンで い と ぽ ん   博士の専攻分野の名称 学 位 記 番 号           学 位 授 与 の 日 付           学 位 授 与 の 要 件           学 位 論 文 題 目           博士（工学） 理工博第 65 号 2019 年 3 月 31 日 学位規則第 4条第 1項該当 Preparation and characterization of nonaqueous electrolyte from natural polymers for  electric double-layer capacitors 論 文 審 査 委 員           主 査 教 授 田村 裕 副 査 教  授 古池 哲也 副 査 教  授 石川 正司  論 文 内 容 の 要 旨 電気二重層キャパシタ（EDLC）は長寿命、高エネルギー密度の電気化学デバイスとして注目されている。液漏れ、安全性や電気化学ウインドウの面からは非水系電解質の開発も急務であり EDLC の安全要件を満たすために提案されてきており、中でもイオン液体はその有望な候補として考えられている。イオン液体の優れた特性、例えばゼロに近い蒸気圧、高い熱安定性および不燃性のために、EDLC 中の電解質として応用が試みられている。一方、持続可能な開発と再生不可能な資源の枯渇の要求に関しては、天然高分子の利用が大きな注目を集めている。キトサン、アルギン酸塩、バクテリアセルロース、ゼラチン、カラギーナン、寒天、デンプン、天然ゴム、ペクチンなど、天然高分子をベースとする電解質は、それらの生分解特性、低コスト、非毒性、環境への優しさのために電気デバイス用に活発に開発されている。本研究では、イオン液体 1-ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate（EMImBF4）を含む天然高分子からなる EDLC の非水ゲル電解質を調製しその特性を評価した。 以下、本論文の内容を各章ごとに要約する。 第一章は EDLC、イオン液体および天然高分子について背景等について述べる。 第二章では、イオン液体として 1-ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate（EMImBF4）を用い、ゲル電解質の候補としてバクテリアセルロース（BC）に着目した。BC は酢酸菌が産生する純度が非常に高いセルロースで、セルロースフィブリルが３次元網目構造を有するため、溶媒保持力や力学的強度に優れる。過ヨウ素酸カリウム処理した BC をキトサンと処理することでキトサンを BC の表面に化学結合させ、これを起点にアルギン酸とキトサンにより LBL 積層させた。電顕観察より、直径約 80-100μm の BC のナノフィブリル構造は保持されたままであったことより、LBL 積層はナノレベルで行われたことが確認できた。また、キトサン含有量は LBL の繰返し回数に比例して増加した。また LBL 積層化した BC は熱的安定性や力学的特性に工場が認められた。キトサン、アルギン酸を 15 層 LBL 積層させた BC の電気化学特性は、EMImBF4 単独系に比べて高い放電特性を示した。活性炭電極表面との良好な接触状況が電極／電解質間の抵抗を低減化させたことが原因と思われる。 第三章では、イオン液体（EMImBF4）を含んだキトサン薄膜の調製法について詳しく調べ、得られたキトサン薄膜の電気化学的特性を評価した。本方法では EMImBF4 はキトサンの溶解溶媒のみならず電荷キャリアとして重要な役目を果たす。キトサンの溶解にはEMImBF4 のみならず水が必要であり、溶解時間、温度等を検討した結果良好なキトサン溶液を得ることができた。凝固にメタノール浸漬を行うことでキトサン膜強度を向上させることができた。得られたキトサン薄膜を試験セルに装着して種々電気化学特性を測定した。その結果、EMImBF4 を 80％含有したキトサン薄膜は EMImBF4液体単独系に比べて優れたIR ドロップ特性、放電特性を示した。さらに、電極／電解質界面のインピーダンスも低いことがわかった。 第四章では、エレクトロスピニングにより調製したゼラチンナノファイバーをゲル電解質に使用した。ゼラチンナノファイバーの繊維直径は 300〜400nm で EMImBF4に浸漬させても損傷を受けないことがわかった。ゲル電解質を有する試験セルは、EMImBF4 のみからなる試験セルと同様の IR 降下および放電容量を示した。さらに、電極／電解質界面における活性炭電極中の電子接触抵抗は、ゼラチンフィルムからなる電解質を有する試験セルと比較して、ゼラチンナノファイバーからなる試験セルにおいて有意に良好であった。 第五章では、本論文の総括を述べた。本研究では（i）キトサン／アルギン酸塩の交互層で被覆されたバクテリアセルロース、（ii）キトサン薄膜、および（iii）ゼラチンナノファイバーエレクトロスピニングの３種のゲル電解質の調製方法を確立し、電気化学的特性を含む各種物性評価を行った。これらの結果は、EDLC のゲル電解質としてセルロース、キトサン、アルギン酸、ゼラチンが利用可能であることを示した。 論 文 審 査 結 果 の 要 旨  電気二重層キャパシタ（EDLC）は長寿命、高エネルギー密度の電気化学デバイスとして注目されている。液漏れ、安全性や電気化学ウインドウの面からは非水系電解質の開発も急務であり EDLC の安全要件を満たすために提案されてきており、中でもイオン液体はその有望な候補として考えられている。イオン液体の優れた特性、例えばゼロに近い蒸気圧、高い熱安定性および不燃性のために、EDLC 中の電解質として応用が試みられている。一方、持続可能な開発と再生不可能な資源の枯渇の要求に関しては、キトサン、アルギン酸塩、バクテリアセルロース、ゼラチン、カラギーナン、寒天、デンプン、天然ゴム、ペクチンなど、天然高分子の利用が大きな注目を集めている。  本論文はこのような背景の元、イオン液体（EMImBF4）を含む（i）キトサン／アルギン酸塩の交互層で被覆されたバクテリアセルロース、（ii）キトサン薄膜、および（iii）ゼラチンナノファイバーエレクトロスピニングの３種のゲル電解質の調製方法を確立し、電気化学的特性を含む各種物性評価を行った。その結果、いずれの電解質系においても比較として用いた EMImBF4 のみからなる試験セルと比べて、同様もしくは優れた IR 降下および放電容量、電極／電解質界面のインピーダンス特性を示すことがわかった。ゲル電解質の熱的安定性および力学的特性も優れていることから、長時間の繰返し使用に耐え得るデバイスの候補として有用と思われる。   以上のように本論文は、各種天然高分子の性質を仔細に検討した上で、ゲル電解質の調製方法や電気化学的特性について検討している。また、本研究で得られた成果は新規性も高く、天然高分子の新規利用を開拓するものとして非常に有用なものであり、その成果は査読あり論文３報、国際学会発表３件、国内学会発表３件として公表されており、国内外で高く評価されている。   よって、本論文は博士論文として価値あるものと認める。  

Preparation and characterization of nonaqueous electrolyte from natural polymers for electric double-layer capacitors [論文要旨及び審査の要旨]

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