The low-energy excited electronic states on nonmetal surface under influence of the hydrogen atoms are described using several possible mechanisms. The study results of the luminescence excited surface of the phosphor ZnS-Tm during interaction with H atoms are reported. Nonstationary with time the light intensity from ZnS-Tm is detected. This phenomenon interpreted on basis of the exchange-associative mechanism taking into account the acceleration of the surface recombination of hydrogen atoms in the adsorbed layer of the vibrationally excited hydrogen molecules. The rates of the absorption and recombination of hydrogen atoms and the desorption rate of the hydrogen molecules are defined

Ван Яомин

Никитенков, Николай Николаевич

Толмачева, Нелла Дмитриевна

Electronic archive of Tomsk Polytechnic University

XIV МЕЖДУНАРОДНАЯ КОНФЕРЕНЦИЯ СТУДЕНТОВ, АСПИРАНТОВ И МОЛОДЫХ УЧЕНЫХ «ПЕРСПЕКТИВЫ РАЗВИТИЯ ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ НАУК» 78  Россия, Томск, 25-28 апреля 2017 г. Том 1. Физика                             ИЗУЧЕНИЕ IN SITU ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ АТОМАРНОГО ВОДОРОД С ПОВЕРХНОСТЬЮ ТВЕРДЫХ ТЕЛ ЛЮМИНСЦЕНТНЫМИ МЕТОДАМИ Ван Яомин, Н.Д. Толмачева, Н.Н. Никитенков  Научный руководитель: профессор, д.ф-м.н. Ю.И. Тюрин Национальный исследовательский Томский политехнический университет,  Россия, г. Томск, пр. Ленина, 30, 634050 E-mail: 601811411@qq.com  IN SITU STUDY OF INTERACTION ATOMIC HYDROGEN WITH A SOLID SURFACE BY LUMINESCENCE METHODS Wang Yaoming, N.D. Tolmacheva, N.N. Nikitenkov   Supervisor: Professor, D. P- M. S. Yu.I. Tyurin Tomsk Polytechnic University, Russia, Tomsk, Lenin str., 30, 634050 E-mail: 601811411@qq.com  Abstract. The low-energy excited electronic states on nonmetal surface under influence of the hydrogen atoms are described using several possible mechanisms. The study results of the luminescence excited surface of the phosphor ZnS-Tm during interaction with H atoms are reported. Nonstationary with time the light intensity from ZnS-Tm is detected. This phenomenon interpreted on basis of the exchange-associative mechanism taking into account the acceleration of the surface recombination of hydrogen atoms in the adsorbed layer of the vibrationally excited hydrogen molecules. The rates of the absorption and recombination of hydrogen atoms and the desorption rate of the hydrogen molecules are defined.   Введение.  Успехи на каждом этапе развития науки о поверхности отражали появление новых методов изучения поверхности, адсорбатов, границ раздела. Явлении гетерогенной хемилюминесценции – процесс высокоэнергетической электронной аккомодации твердым телом энергии гетерогенных химических реакций, протекающих на его поверхности, перенос этой энергии к центрам свечения твердого тела или локализация её непосредственно в адсорбционном комплексе с последующей излучательной релаксацией ГХЛ заложенены разнообразные возможности осуществления экспресс-методов анализа [1].  Методы исследования:  Исследования люминесценции ZnS-Tm3+ в атомарном водороде проводили на высоковакуумной автоматизированной установке, подробно описанной в [25,26]. Использовали газы: H2 (99,999 %), Свободные атомы водорода H получали диссоциацией полученного электролитически и очищенного молекулярного водорода в безэлектродной плазме ВЧ разряда.  Результат:  При напуске атомов Н на поверхность ZnS-Tm предварительно очищенную прогревом образца в вакууме 1,30.10–6 Па при 675 К в течение 2 ч и охлажденную до 310 К наблюдается слабая люминесцентная вспышка свечения (полоса 478 нм) с последующим немонотонным ростом интенсивности XIV МЕЖДУНАРОДНАЯ КОНФЕРЕНЦИЯ СТУДЕНТОВ, АСПИРАНТОВ И МОЛОДЫХ УЧЕНЫХ «ПЕРСПЕКТИВЫ РАЗВИТИЯ ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ НАУК» 79  Россия, Томск, 25-28 апреля 2017 г. Том 1. Физика     люминесценции I(t), рис. 1, кривая 2 Начальный участок кинетической кривой разгорания описывается зависимостью I(t)=2562705exp(-0.00010874t)-2563626exp(-0.00010879t)+950; (I –отн. ед., t –в с).   Рис. 1. Кинетическая кривая люминесценции ZnS-Tm в атомарном. Поверхность ZnS-Tm предварительно очищена прогревом образца в вакууме. 1-эксперимент, 2- простейшая аппроксимация кинетической кривой люминесценции модельной зависимостью, 3- аппроксимация кинетической кривой люминесценции с учетом энергообмена в адсорбционном слое. Давление в разрядной трубке 2.2·10-1 торр, температуре образца 318 К  Была изучена люминесценция после предварительной адсорбции атомов H на поверхности ZnS-Tm. Предадсорбция атомов H продолжалась 120 мин. из смеси H2+H при PH2+H =2,2 *10-1 торр, при постоянной для всех опытов температуре образца 306 К, рис.2     I(t)=3980exp(-0.00893t) -3473exp(-0.00791t)+507   Рис. 2. Аппроксимация кинетической кривой  люминесценции (1) рассчетной зависимостью (2) при возбуждении  атомами H поверхности ZnS-Tm с предварительно адсорбированными атомами водорода. После темновой паузы (смесь H2+H при PH2+H =2,20·10-1 торр, при постоянной для всех опытов температуре образца 306 К, Время снятия точек ФЭУ на графике -через 7,5с)  10%-по y       1%-по x 1 ------------ эксперимент  2 ------------ расчет без учета энергообмена           в адсорбционном слое  3------------ расчет с учетом  энергообмена           в адсорбционном слое  10%-по y    1%-по x XIV МЕЖДУНАРОДНАЯ КОНФЕРЕНЦИЯ СТУДЕНТОВ, АСПИРАНТОВ И МОЛОДЫХ УЧЕНЫХ «ПЕРСПЕКТИВЫ РАЗВИТИЯ ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ НАУК» 80  Россия, Томск, 25-28 апреля 2017 г. Том 1. Физика   Модель возбуждения ГХЛ с участием нейтральных форм адсорбции: Кинетический механизм прямого возбуждения ГХЛ включает следующий минимальный набор элементарных стадий[2]: ;1 HLLHv→+   ;2,2 hvLHHLHv +→+ η     ;223 LHLHv→+ −  Над стрелками указаны, отнесенные к единице времени, вероятности соответствующих реакций. ;exp;2,1,exp 333030  +−===−= −−kTEqijkTEj iiii ννσσν  Здесь σi, Еi – сечение и энергия активации i-ой реакции; q3 – теплота адсорбции; 30−ν – частотный факторы десорбции молекулы; j1- плотность потока атомов, η-квантовый выход ГХЛ.  Введем обозначения для поверхностных концентраций в момент времени t: L → N(t), НL → N1(t), Н2L → N2(t). Интенсивность РРЛ согласно I–V равна:  )()( 12 tNtI ην=  Система кинетических уравнений с наименьшим необходимым числом параметров для описания ГХЛ без учета колебательно-колебательного обмена имеет вид: ., 231221211 N-vNvdtdNNN-vvdtdN-==  Интенсивность люминесценции для произвольных начальных заполнений поверхности атомами и молекулами ,)0(,)0(,)0( 20100202101 NNNNNNNN −−=== равна: ,)1)()(1()1)()(1( 2102001103223020011031132101212−−+++−−−+++−==−−−− trtr eNNNNrreNNNNrrrrNvη(t)NI(t)=ηνννννννν Таблица 1 Рассчитанные параметры v1, v2 и v-3 кинетических кривых 2 рис.1 и 2 рис.2 Относительные вероятности, с-1 ν1  ν2  ν-3  кривая 2, рис.3.2 2.62·10-5 1.44·10-4 4.73·10-5 кривая 2, рис.3.3 1.40·10-3 1.10·10-2 4.40·10-3 Методы, основанные на явлении ГХЛ, дают в руки исследователей чувствительный инструмент изучения химического состава поверхности, эффективности электронных излучательных процессов на поверхности, механизмов переноса энергии и процессов деградации поверхности. На основе явления ГХЛ удается проследить за быстропротекающими процессами в газовой фазе и измерить время жизни свободных атомов и радикалов [3]. СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 1. Тюрии Ю.И. Хемовозбуждение поверхности твердых тел.//Томск: Изд-во Том.ун-та,2001.381с 2. V. P. Grankin, V. V. Styrov A Luminescence Characterization of Adsorbed Hydrogen Atoms on Plasma Facing Materials, Physica Scripta Vol.T.108,33-37,2004 3. Shigalugov, S.Kh., Luminescence of Solids Surface Excited in Heterogeneous Reactions with Oxygen and Oxygen–Containing Particles, Doctoral Sci.(Phys.–Math.) Dissertation, Tomsk, 2005. НLLН 1→+νLННLН 22→+νLНLН 232 →+−ν

In situ study of interaction atomic hydrogen with a solid surface by luminescence methods

Abstract

Similar works

Full text

Available Versions

Electronic archive of Tomsk Polytechnic University