Production of catalysts for the valorization of plastic waste, and for the wet peroxide oxidation of paracetamol

Abstract

Mestrado de dupla diplomação com a UTFPR - Universidade Tecnológica Federal do ParanáThe efficient treatment of waste plastics and pharmaceutical pollutants is of conspicuous environmental, social and economic benefits. Therefore, here it is approached the application of catalysts that can be efficient in mitigating both environmental problems. In this work, four different catalysts were prepared. Three of them were synthesized by co-precipitation of Ni, Al and Fe nitrates with different mass ratios (5%Ni:95%Al, 20%Ni:80%Al and 10%Ni10%Fe80%Al). The fourth catalyst was prepared by wet impregnation of nickel on alumina. Then fresh catalysts were characterized by Fourier Transformed Infrared Spectroscopy and X-ray diffraction to observe crystalline phases. Carbon structures were prepared from low-density polyethylene, used as representative compound of plastic solid waste by Chemical Vapor Deposition over 20% Ni/Al catalyst in a tubular furnace. Scanning Electron Microscopy analyses were performed, identifying the carbon nanostructures with size variation (1 μm to 4 μm). For paracetamol (PCM) removal Catalytic Wet Peroxide Oxidation was assessed with 20%Ni:80%Al, 10%Fe:10%Ni:80% and commercial Al2O3 catalysts. The conversion of paracetamol, hydrogen peroxide and Total Organic Carbon (TOC) were monitorized by High-Performance Liquid Chromatography, UV-Vis spectrophotometer and TOC analyzer, respectively. The iron-containing catalyst showed the highest catalytic activity in the CWPO of PCM satisfactory conversions (complete removal of PCM after 4 h of reaction time under the following operating conditions: Ccat = 2.5 g/L, CPCM,0 = 100 mg/L, pH0 = 3.5, and CH2O2 = 472.4 mg/L).Um tratamento eficiente de resíduos plásticos e poluentes farmacêuticos traz benefícios ambientais, sociais e econômicos notáveis. Portanto, neste trabalho é proposta a aplicação de catalisadores que possam ser eficientes na mitigação de ambos os problemas ambientais. Neste trabalho preparou-se quatro tipos diferentes de catalisadores. Três deles foram sintetizados por co-precipitação dos nitratos de Ni, Al e Fe, como diferentes proporções de massa (5%Ni:95%Al, 20%Ni:80%Al and 10%Ni10%Fe80%Al). O quarto catalisador foi preparado por impregnação úmida de níquel em alumina. Em seguida, os catalisadores frescos foram caracterizados por Espectroscopia no Infravermelho Transformado por Fourier e difração de raios X, para observar as fases cristalinas. As estruturas de carbono foram preparadas a partir, do polietileno de baixa densidade, usado como composto representativo de resíduos sólidos de plástico, e pelo método de Deposição Química por Vapor realizada em um forno tubular e aplicação do catalisador de 20% Ni/Al. Realizou-se análises de microscopia eletrônica de varredura, para identificar as nanoestruturas de carbono com variação de tamanho (1 μm a 4 μm). Para a remoção do paracetamol (PCM), o método utilizado foi a Oxidação Húmida Catalítica com Peróxido de Hidrogênio, realizado com os catalisadores 20%Ni:80%Al, 10%Fe:10%Ni:80% e alumina comercial. A conversão do paracetamol, peroxido de hidrogênio e carbono orgânico total, foram monitoradas por cromatografia líquida de alta eficiência, espectrofotômetro UV-VIS, e TOC respectivamente. O catalisador contendo ferro mostrou a maior atividade catalítica no processo de CWPO, obtendo conversões satisfatórias de PCM (remoção completa do paracetamol após 4 horas, nas seguintes condições de operação: Ccat = 2.5 g/L, CPCM,0 = 100 mg/L, pH0 = 3.5, and CH2O2 = 472.4 mg/L).This experience made me grow professionally. This work is a result of Project “PLASTIC_TO_FUEL&MATs - Upcycling Waste Plastics into Fuel and Carbon Nanomaterials”, with the reference POCI-01-0145-FEDER-031439, through the Competitiveness and Internationalization Operational Program, supported by the European Regional Development Fund (ERDF); Associate Laboratory LSRE-LCM - UID/EQU/50020/2019 - funded by national funds through FCT/MCTES (PIDDAC) and CIMO (UID/AGR/00690/2019) through FEDER under Program PT2020

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