Feedback mechanisms between atmosphere and biosphere have a potential to mitigate climate change. The connection arises from the activation of photosynthesis due to rising CO2 concentration and air temperature, leading to enhanced emissions of biogenic volatile organic compounds (BVOC). In the atmosphere, BVOCs can contribute to formation of stabilized Criegee intermediates which, by oxidizing sulfur dioxide, can produce sulfuric acid. Sulfuric acid and oxidized BVOCs are key components for formation and growth of aerosol particles, which can act as seeds for cloud droplets. Cloud droplet number concentration, and hence the properties of clouds depend on the concentration of aerosol seeds. Moreover, scattering of solar radiation by aerosol particles and clouds can further intensify photosynthesis, since diffuse radiation penetrates more evenly inside the canopy, but also mitigate global warming, because the amount of incoming solar radiation is reduced.
In this thesis processes behind formation and growth of aerosol particles were analyzed by determining the relevance of biotic stress induced emissions of BVOCs on atmospheric aerosol load, and deriving a proxy for sulfuric acid with revised source and sink terms. Additionally, the interactions between aerosol particles, clouds, and photosynthesis were studied by developing an algorithm for cloud type classification, and quantifying the effect of aerosol particles and clouds on radiation and photosynthesis.
The main findings of the thesis are: 1) Though clear correlation between aerosol load and intensity of biotic stress could not be observed in field data from Finnish Lapland, we found indications of delayed induced stress effect, leading to elevated aerosol load for several years after the most intense stress periods. 2) Inclusion of a term describing oxidation of sulfur dioxide by stabilized Criegee intermediates in sulfuric acid proxies enables the estimation of night and wintertime sulfuric acid concentration. Dimer formation term is important in polluted environments where molecular clusters are formed rapidly. 3) The overall effectiveness of the cloud algorithm to distinguish different cloud types was nearly 70 %. The dominating cloud types in the measurement site in southern Finland are low level patchy and uniform clouds. 4) In the boreal region, the ecosystem scale photosynthesis can be up to 30 % larger in the presence of clouds compared to clear-sky and clean atmospheric conditions. The maximal enhancement in photosynthesis occurs when the fraction of diffuse radiation from global radiation is 0.4–0.5.
The thesis covers several topics on aerosol–cloud–radiation interactions, shedding light on versatile and complex interactions between the atmosphere and boreal forest ecosystem. Furthermore, it provides tools for upcoming researches on atmospheric physics and chemistry.Ilmakehän ja ekosysteemin välillä on takaisinkytkentöjä, jotka voivat auttaa hillitsemään ilmaston lämpenemistä. Yhteys juontuu siitä, että ilman nouseva hiilidioksidipitoisuus ja lämpötila kiihdyttävät yhteyttämistä, mikä johtaa suurempiin kasvillisuuden hiilivetypäästöihin. Ilmakehässä hiilivedyt voivat muodostaa niin kutsuttuja Criegee-kaksoisradikaaleja, joiden on havaittu hapettavan rikkidioksidia muodostaen lopulta rikkihappoa. Sekä rikkihappo että hapettuneet hiilivety-yhdisteet voivat osallistua hiukkasmuodostukseen. Prosessissa kaasumaiset höyryt tiivistyvät ilmassa leijuviksi kiinteiksi tai nestemäisiksi hiukkasiksi, joista osa voi toimia pilvipisaroiden tiivistymisytiminä, minkä vuoksi niiden lukumäärä vaikuttaa muodostuvien pilvien ominaisuuksiin. Lisäksi sekä hiukkaset että pilvet voivat sirottaa auringon säteilyä kasvattaen hajasäteilyn määrää maapallolla, minkä on havaittu tehostavan yhteyttämistä entisestään, sillä hajasäteily imeytyy paremmin latvuskerroksen läpi. Säteilyn siroaminen vähentää myös maapallolle pääsevän säteilyn määrää, koska osa säteilystä siroaa takaisin avaruuteen, mikä auttaa hillitsemään ilmaston lämpenemistä.
Tässä tutkimuksessa keskitytään eräisiin ilmakehän ja ekosysteemin välisiin vuorovaikutuksiin sekä kehitetään työkaluja tulevia tutkimuksia varten. Keskeisimmät tutkimuksen aiheet ja tulokset ovat: 1) Miten bioottisen stressin aiheuttamat puiden hiilivetypäästöt vaikuttavat hiukkasten muodostumiseen ja kasvuun Itä-Lapissa? Tutkimus on ensimmäinen kenttäaineistoon pohjautuva tutkimus aiheesta. Vaikka laboratorio- ja mallinnuskokeissa on havaittu bioottisten stressien nostavan hiukkaspitoisuutta, ei samaa vaikutusta kenttäkokeessa havaittu. Tulos voi johtua sekä matalasta stressitasosta tutkimuksen aikana että puiden pienestä biomassasta. 2) Muotoilimme mallin, jolla ilmakehän rikkihappopitoisuutta voidaan arvioida. Erityisesti rikkihapon lähteenä toimivien Criegee-kaksoisradikaalien lisääminen malliin paransi sitä merkittävästi. 3) Kehitimme algoritmin, jolla voidaan määrittää pilven alarajankorkeuden ja säteilyparametrien avulla mittausasemalla esiintyvät pilvityypit. Algoritmi määritti oikean pilvityypin 70 % tutkituista tapauksista. 4) Tutkimme, miten hiukkaset ja pilvet vaikuttavat hajasäteilyn syntymiseen sekä miten hajasäteily vaikuttaa yhteyttämiseen boreaalisella alueella. Havaitsimme, että yhteyttämisen kannalta optimaalinen hajasäteilyn osuus globaalista säteilystä on 0.4-0.5 ja että yhteyttäminen voi tehostua jopa 30 % hajasäteilyn takia verrattuna tilanteeseen, jossa taivas on selkeä ja hiukkasia on vähän
