Fujiwara, Hirokazu

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スピン分解電子構造に基づくハーフメタル強磁性体の強相関効果の研究

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 H30：様式甲／Style Kou ２－１ 学位論文の要旨 Abstract of Thesis  研究科 School 自然科学研究科 専 攻 Division 数理物理科学専攻 学生番号 Student No. 51428104 氏 名 Name 藤原 弘和  学位論文題目 Title of Thesis（学位論文題目が英語の場合は和訳を付記） Studies on Strong Correlation Effects in Half-Metallic Ferromagnets based on Spin-Resolved Electronic Structure （スピン分解電子構造に基づくハーフメタル強磁性体の強相関効果の研究）  学位論文の要旨 Abstract of Thesis  ハーフメタル強磁性体は基底状態において一方のスピンを持つバンドのみがフェルミ準位（EF）を横切る完全スピン偏極電子状態を持つ。しかし、トンネル磁気抵抗から見積もられる伝導電子のスピン偏極率は昇温に伴って急激に減少し、その温度依存性は巨視的な磁化の振る舞いからは理解できない。この急激なスピン脱偏極の起源の１つとしてハーフメタル特有の強相関効果によって生じる EF近傍の多体状態が提案されているが、その多体状態は未だ直接観測されておらず、ハーフメタル特有の強相関効果に関する実験的知見はほとんど得られていない。  本博士論文では、ハーフメタルのスピン偏極率の振る舞いを理解する上で重要だと指摘されてきたハーフメタル特有の多体状態を解明することを目的として、物質のスピン偏極電子構造を直接観測できるスピン角度分解光電子分光を用いてハーフメタル候補物質 CrO2及び CoS2の詳細な電子状態研究を報告する。  CrO2のバルク敏感スピン角度分解光電子分光（SARPES）  ハーフメタル候補物質 CrO2はアンドレーエフ反射測定から低温で 90%以上のスピン偏極率を再現性よく示す唯一の物質である。この特徴から、CrO2はハーフメタル特有の強相関効果を探求するのに最適な物質である。一方、CrO2表面は容易に Cr2O3に変質することが知られており、CrO2の本質的な電子状態を観測することが困難であった。本研究では、ハーフメタル特有の強相関効果を探求する前段階として、低エネルギーの Xe放電管光源とモット検出器を備えたバルク敏感 SARPES装置の建設及びそれを用いた CrO2の本質的なスピン偏極電子状態の解明に取り組んだ。  岡山大学に建設したバルク敏感 SARPES装置のスピン分解能力を示す有効シャーマン関数 Seffを決定するために、スピン偏極率がよく調べられた Bi薄膜の SARPES実験を行った。この実験のために薄膜作製・評価槽を本装置に建設し Si基板上に Bi薄膜を作製した。モット検出器の調整を経た後、Bi薄膜の SARPES測定から Seff = 0.1 ± 0.06と決定し、本装置によるスピン偏極物質の物性探索を可能にした。  本装置を用いて CrO2エピタキシャル膜のバルク敏感 SARPES 測定を行なった。試料は独自の閉鎖系CVD 法を用いて作製したもので、低速電子線回折及び光電子分光測定から表面不純物 Cr2O3の少ない高品質試料であることを確認した。バルク敏感 SARPES 測定によって、40 K の低温においてハーフメタル電子状態の直接観測に成功した。さらに昇温実験によって、スピン偏極したエネルギー領域全体に渡るスピン偏極率の減少を観測した。このスピン偏極率の温度依存性は巨視的な磁化の温度依存性と対応するものであることから、このスピン脱偏極はスピン波励起によるものであることを解明した。この     H30：様式甲／Style Kou ２－２  Name 藤原 弘和  結果はハーフメタルのスピン偏極電子状態研究にバルク敏感 SARPES が極めて有用であることを示した世界初の成果である。  CrO2の高分解能 SARPES  CrO2における強相関効果による電子状態変化は占有状態において EF近傍の 10 –100 meVのエネルギースケールで起こることが動的平均場理論から予想されている。従来の低効率なモット検出器を用いた測定では十分な統計精度を得るために分解能を犠牲にせざるを得ず、こうした微細なスピン偏極電子状態を観測するのは困難であった。しかし、本研究では高エネルギー分解能と低エネルギー光源によるバルク敏感性を両立した東京大学物性研究所のレーザーSARPES装置（2015年後期共同利用開始）を戦略的に用いることでハーフメタル特有の強相関効果に起因した微細な電子状態変化の直接観測を行い、強相関効果によって生じる多体状態の振る舞いを詳細に調査した。  20 K 以下の低温において少数スピン状態にギャップを観測し、CrO2が低温でハーフメタルであることを再び示した。さらに、80 Kにおいて少数スピン状態が結合エネルギーEB = 10 meVから EFの微細なエネルギー領域に現れることを発見した。この少数スピン状態は 120 Kまで同様のエネルギー領域で発達し、150 K以上の温度でエネルギー幅が広がり EB = 80 meVまで少数スピン状態がしみだすことを明らかにした。この少数スピン状態の温度依存性は動的平均場理論が予想するものとよく対応しており、この少数スピン状態がハーフメタル特有の強相関効果による多体状態であることが示唆された。この少数スピン状態数はスピン偏極電子状態数全体に対して非常に少なく巨視的な磁化にはほとんど寄与しないが、EF近傍の状態のため磁気輸送特性には支配的に寄与する。このことから、トンネル磁気抵抗に見られる巨視的な磁化からは理解できない急激なスピン脱偏極の原因の一つがこの少数スピン状態の出現であることを解明した。本成果はハーフメタルに対してこれまでになく高いエネルギー分解能測定を行うことで得られたものであり、ハーフメタルなどのスピントロニクス材料の磁気輸送特性を理解する上で EF近傍の微細なスピン偏極電子状態を直接観測することの重要性を強く示すものである。  CoS2の放射光角度分解光電子分光（ARPES）・高分解能 SARPES  CoS2は強磁性相において Co2+の低スピン状態の磁気モーメント 1μBに近い飽和磁気モーメントを示すことから、完全にスピン偏極した egバンドを持つハーフメタルであると考えられてきた。一方、いくつかの理論及び実験研究は、CoS2がハーフメタルに近いバンド構造を持つが少数スピンバンドがわずかに（数 meV）占有されていることを示唆しており、CoS2のハーフメタル性に関して共通の理解は得られていない。さらに光電子分光の先行研究では、少数スピンバンドに対応する EF近傍のピーク構造が昇温に伴い急激にブロードニングを起こすことが示された。この特徴は CrO2で観測された強相関効果とよく似ていると考え、本研究では放射光 ARPES 及び高分解能 SARPES を用いて CoS2のスピン分解バンド構造を決定しハーフメタル性の議論に終止符を打つとともに、EF近傍のバンドが示す特徴的な温度変化と強相関効果との関連を明らかにする研究を行った。  この研究により、バンド計算とよく対応する多数スピンバンドに加えて、EFを横切る少数スピンバンドがブリュアンゾーン全体に渡って存在すること示した。これは CoS2がハーフメタルに近い電子状態をもつ「ニアリハーフメタル」であることを示している。さらに、多数スピンバンドの幅はバンド計算とよく対応するのに対し、少数スピンバンドの幅はバンド計算が予想するものの 50%以下であり、スピンに依存した強相関効果による mass renormalizationが示唆された。この強相関効果のスピン依存性は Ni等の通常の強磁性金属よりも極めて大きく、ハーフメタル性発現とこの巨大スピン依存相関効果の関連が示唆された。さらに温度変化測定から、EF近傍の電子状態変化は常磁性バンド構造への転移ではなく、強相関効果によるブロードニングであることを明らかにした。   

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