Dynamiken einzelner Cluster in intensiven Lichtpulsen untersucht mit Ionenspektroskopie und Lichtstreuung

Abstract

Die Wechselwirkung von ultrakurzen Laserpulsen mit Nanoteilchen wird gegenwärtig intensiv untersucht. Freie-Elektronen-Laser (FEL) im Röntgenbereich erlauben seit kurzem völlig neuartige Untersuchungen. Durch ihre extrem intensiven Pulse wird es möglich werden nicht-kristalline Partikel mit räumlich und zeitlich atomarer Auflösung abzubilden. Im Rahmen dieser Dissertation wurden Cluster mit extrem-ultravioletter (XUV) Strahlung des FLASH-FEL in Hamburg abgebildet, sowie laserinduzierte Prozesse in der Probe mit infraroten (IR) Pulsen untersucht. Für die Experimente wurden ein Fokussier- und ein motorisiertes, vakuumtaugliches Einkoppelsystem entworfen und aufgebaut. In der Wechselwirkungszone wurden IR und XUV Pulse mit dem Clusterstrahl überlappt. Die Xenoncluster wurden in Überschallexpansion hergestellt und erreichten Gröβen von 105 – 1010 Atomen. Die Methode der Einzelclusterstreuung wurde mit Ionenspektroskopie kombiniert, wodurch eine Mittlung der Messsignale über die Clustergröβenverteilung und das Leistungsdichen-Profils des Lasers umgangen werden konnte. Um die enormen Datenmenge, welche mit dieser Methode einhergeht, zu handhaben, wurden eine Reihe von Filter- und Sortieralgorithmen entwickeln. Im Einzelnen wurden folgende Ergebnisse erzielt: Die laserinduzierte Entwicklung des Clusters ist stark abhängig von der Dichte und Temperatur der quasi-freien Elektronen im Nanoplasma. Die Nanoplasmadynamiken wurden in Abhängigkeit von der Clustergröβe und der Laserintensität, sowie des Clustermaterials und der Laserwellenlänge untersucht. Die detektierten Ionenspektren weisen erstaunliche Ähnlichkeit auf, was darauf hinweist, dass sich für sehr groβe Cluster die Dynamiken universal verhalten. Nur die äuβersten Atomlagen explodieren vom Cluster ab, während im inneren Teil Elektronen und Ionen rekombinieren. Für eine zeitaufgelösten Untersuchung wurde die Zweifarben Pump-Probe Technik angewendet. Der XUV bestrahlte Cluster wurde zu einer Dichte expandiert, bei der die Mie Resonanz auftritt, welche von dem IR Puls abgefragt wurde. In einer Clustergröβen-abhängigen Untersuchung konnte der mittlere Ladungszustand vor der Rekombination bestimmt werden. Durch Umkehr der Pump-Probe Reihenfolge war es möglich die unterschiedliche Zerfallsstadien der IR induzierten Clusterexpansion mittels kohärenter Röntgenbeugung abzubilden. Aus einem Abnehmen der Streusignalintensität bei hohen Winkeln konnte ein Abschmelzen der Cluster-Oberfläche gefolgert werden. Das konnte mittels einfacher, schneller 2D Fouriertransformationen bestätigt werden, welche gleichzeitig zeigen, dass der zentrale Teil des Clusters auf einer Pikosekunden-Zeitskala intakt bleibt. Diese langsame Entwicklung des Clusterkerns wurde durch Ionensignal mit hohen kinetischen Energien bestätigt – selbst eine Nanosekunde nach Initialisierung der Expansion. Speckle-Muster in den Streubildern zeigen den langsam expandierenden neutralen Zentralpart, der in erster Linie durch einen Anstieg der Temperatur und nur zum geringen Teil durch Coulombkräfte auseinander driftet. Aus der mittleren Speckle-Gröβe lässt sich der mittlere Radius des Clusters zur Zeit seiner Abbildung bestimmen. Eine Modulation der Einhüllenden der Speckle-Intensität resultiert aus Dichte-Fluktuationen innerhalb des zerfallenden Clusters. Durch numerische Streusimulationen konnten die Hauptcharakteristika des gemessenen Speckle-Bildes reproduziert werden.The advent of x-ray free-electron lasers (FELs) has added a new twist to the field of interaction between ultrafast laser pulses and nanoscale matter. The vision to image non-crystalline targets in flight with atomic resolution in space and time is now within reach. This thesis explores the laser induced dynamics of clusters with extreme ultraviolet (XUV) radiation from the FLASH FEL in Hamburg as well as with infrared (IR) laser pulses from a Ti:Sapphire system. An infrared laser focusing unit and a motorized in-vacuum incoupling system were designed for the experiments in this thesis. IR and XUV pulses were guided into the interaction region where they intersect the cluster beam. Large single xenon clusters were produced in supersonic expansion under extreme conditions reaching a size range between 10 and 1000 nanometer in radius. A method of coincident single-shot single-particle imaging and ion spectroscopy was applied, which allows circumventing constrains of signal averaging due to cluster size distributions and FEL power density profiles. A set of filtering and sorting algorithms was developed to handle the large amount of collected data demanded by this method. The laser-induced cluster evolution is highly dependent on quasi-free electron density and temperature. Nanoplasma dynamics were investigated dependent on cluster size and material composition as well as laser intensity and wavelength to gain insight into their correlation with experimental parameters. Astonishingly similar ion time-of-flight spectra were found for very different conditions, i.e. metal and rare-gas clusters as well as IR and XUV radiation. This reveals that very large clusters have universal dynamics in common: only the outermost atomic layers explode and strong recombination takes place in the inner core. For time resolved investigation, a two colour pump-probe technique was employed. The XUV irradiated cluster expanded to a density where the Mie resonance condition was matched and probed by the IR pulse. The average charge state created in clusters of well-defined size did not change with FEL intensity. Furthermore, the average charge state before recombination is derived from analytical calculations using the nanoplasma model. In a reversed pump-probe scheme the IR-induced expansion was imaged. A plasma-driven surface melting could be traced in a decreasing scattering signal at large angle. The verification with basic 2D fast Fourier transforms revealed that the central part of the cluster stays intact on a picosecond timescale. A slow evolution of the cluster is also witnessed from ion signal with high kinetic energies, even a nanosecond after IR irradiation. A novel type of scattering patterns - speckles - traces a slowly expanding neutral core, driven by the hot electron gas in the nanoplasma. From the average speckle size the average cluster radius at the time of detection can be gained. A modulation of the speckle intensity envelope results from a density fluctuation inside the disintegrating cluster. The key features of the measured speckle pattern could be reproduced in scattering simulations using a numerical scalar approach