Performance of technical barriers for the removal of anthropogenic trace pollutants - wastewater treatment plants and dual media filtration -

Abstract

Trotz der bereits hohen Reinigungsleistung kommunaler Kläranlagen führt die Einleitung biologisch gereinigter Abwässer zu einer Beeinträchtigung der Gewässerqualität. Neben Nährstoffen gelangen anthropogene Spurenstoffe wie z.B. Arzneimittelrückstände und hormonell wirksame Substanzen in die Gewässer. Diese können aquatische Organismen schädigen und die Qualität der Oberflächengewäs-ser für die direkte und indirekte Trinkwassergewinnung beeinträchtigen. Im Rahmen des „Barrieren“-Projektes der Berliner Wasserbetriebe wurde nach verfahrenstechnischen Optimierungspotentialen zu Erhöhung der Spurenstoffentfernung im Bereich der biologischen Abwasserreinigung und der Abwas-serfiltration gesucht. Der Einfluss prozesstechnischer Größen sowie der Phosphorelimination auf die Entfernung der Spurensstoffe wurde ermittelt. Hierzu wurden vier Kläranlagen, drei Oberflächenwas-seraufbereitungsanlagen und zwei Zweischichtfilter untersucht. Für die Mehrzahl der Spurenstoffe konnten hinsichtlich der Entfernung keine Unterschiede zwischen den Kläranlagen festgestellt werden. Die Ablaufkonzentrationen der Steroidhormone wichen jedoch deutlich voneinander ab. Wahrscheinliche Ursache ist die Simultanfällung, da besonders niedrige Ab-laufkonzentrationen bei hohen Fällmitteldosierungen vorlagen. Andere Prozessgrößen wie das Schlammalter, die Schlammbelastung oder die hydraulische Verweilzeit hatten in den untersuchten Anlagen keinen Einfluss auf die Spurenstoffentfernung. Die Konzentrationen an gelöstem nicht-reaktivem Phosphor im Ablauf einer der Anlagen (140 µg/L) waren im Vergleich zu den anderen drei Kläranlagen (~60 µg/L) auffällig hoch. Für eine weitergehende Phosphorentfernung mit Ablaufwerten unterhalb von 50-80 µg P/L stellt diese Fraktion den limitierenden Faktor dar, da sie durch Flockung nur schlecht entfernbar ist. In den Oberflächenwasseraufbereitungsanlagen wurde die höchste Entfernung für das Steroidhormon Estron mit Ablaufwerten unter der Bestimmungsgrenze erzielt. Für eine Reihe anderer Stoffe (u.a. Phenazon, Bezafibrat und Ketoprofen) lag die mittlere Elimination zwischen 10 % und 40 %. Für viele Stoffe konnte keine Konzentrationsabnahme verzeichnet werden: z.B. Carbamazepin und Diclofenac. Die Entfernung von Spurenstoffen in einer der Kläranlage nachgeschalteten Abwasserfiltration fiel sehr unterschiedlich aus: Einige Stoffe ließen sich sehr gut entfernen (z.B. Steroidhormone, Bisphenol A), bei einigen variierte die Elimination zwischen 0 % und 80 % (z.B. Acetylaminoantipyrin, Phena-zon, Metoprolol) und andere wurden nur durch den zusätzlichen Einsatz von Pulveraktivkohle entfernt (Carbamazepin, Sulfamethoxazol, Benzotriazol). Die wichtigste Einflussgröße stellt hier die Nitrifikation im Filterbett dar. Bei erhöhten Nitrifikations-umsätzen (>0,5 mg N/L) sank für viele Stoffe der Abbau um 20 - 50 % ab. Ursache ist der verstärkte Verbrauch von Sauerstoff durch die Nitrifikanten, wodurch der Sauerstoff für den aeroben Abbau der Spurenstoffe limitiert war. Neben der Nitrifikation hatten auch die Betriebsbedingungen einen Einfluss: Im Vergleich zur Spülung mit Wasser führte eine Spülung mit Luft und Wasser zu einer verringerten Abbauleistung. Eine Verlängerung der Filterlaufzeit erhöhte die Entfernung. Die Filterkörnung beein-flusste den Abbau nicht und die Rolle der Filtergeschwindigkeit konnte nicht eindeutig geklärt werden. Weder die Dosierung von Flockungsmittel noch die von Spülschlämmen aus Wasserwerken verbesser-te die Elimination von Spurenstoffen. Durch Zugabe von Pulveraktivkohle ließ sich die Entfernung der Spurenstoffe deutlich verbessern, jedoch war hierfür eine Dosierung oberhalb von 15 mg/L notwendig, wodurch sich die mögliche Filterlaufzeit verkürzte. Fäkale Indikatororganismen wurden durch die Abwasserfiltration um 0,8-1,4 log-Stufen reduziert und die nachgeschaltete UV-Desinfektion erzielte stabile Ablaufwerte im Bereich einer guten Badegewäs-serqualität. Durch Dosierung von 0,034 mmol/L Flockungsmittel (Fe3+ bzw. Polyaluminiumchlorid) vor der Filtration konnte eine weitergehende Phosphorentfernung mit Ablaufwerten unterhalb von 0,07 mg/L erzielt werden. Der Einsatz einer Flockungsfiltration kann somit den Eintrag von Phosphor, Keimen und auch einiger Spurenstoffen in Oberflächengewässer verringern.Despite high treatment levels in municipal sewage treatment plants (STP), the discharge of biologi-cally treated wastewater negatively influences the receiving water bodies. In addition to nutrients, anthropogenic micropollutants, e.g. pharmaceuticals and endocrine disrupting compounds, enter the surface waters. These compounds may harm aquatic organisms and also impair the quality of surface waters for direct and indirect drinking water production. Within the research project “Barrieren” (barriers) of the Berliner Wasserbetriebe, the potential for pro-cess optimisation to increase the removal of organic pollutants was investigated with a focus on biological wastewater treatment and tertiary filtration. The influence of process operation parameters and phosphorus elimination on the micropollutants removal was assessed. Four STPs, three surface water treatment plants and two dual media filters for tertiary filtration were investigated. For most of the investigated organic micropollutants no difference in removal was found between the four STPs. However, the concentration levels for steroidal hormones in the STP effluents differ sig-nificantly. The reason is most probably the simultaneous chemical precipitation of phosphorus, as low concentrations of steroidal hormones were found for high dosing of precipitant. For the investigated STPs, other process parameters such as sludge retention time, sludge loading or hydraulic retention time had no influence on the removal of pollutants. The effluent of one STP contained higher concen-trations of soluble non-reactive phosphorus (140 µg/L) than the three other STPs (~ 60 µg/L). For tertiary treatment schemes with a goal of effluent concentrations below 50-80 µg P/L this fraction is the limiting factor, as it is only poorly removable via flocculation. In the surface water treatment plants the highest removal was achieved for the hormone estrone, re-sulting in effluent concentrations below the limit of quantification. For other compounds such as phenazone, bezafibrate or ketoprofen elimination was between 10 % and 40 %. For many compounds, among them carbamazepine and diclofenac, no decrease in concentration was observed. The removal of micropollutants in tertiary filtration was highly variable: some compounds were re-moved to a high degree (e.g. steroidal hormones, bisphenol A), for others the elimination varied be-tween 0 % and 80 % (e.g. acetylaminoantipyrine, phenazone, metoprolol) whereas others were only removable in combination with powdered activated carbon dosing (carbamazepine, sulfamethoxazole, benzotriazole). Nitrification in the filter bed is the most important factor influencing the degradation of micropollut-ants. In case of increased nitrification (> 0.5 mg N/L) the removal of many substances decreased by 20 to 50 %. Most likely, this was due to the consumption of dissolved oxygen by nitrifying bacteria, resulting in a limitation of oxygen availability for the aerobic degradation of micropollutants. Beside nitrification, operation conditions influenced the removal: filter backwash with water only led to en-hanced elimination compared to backwash with air and water. Extension of filter runtime also in-creased the removal. The grain size of filter media had no impact on degradation of micropollutants, whereas the role of filter velocity remained unclear. The dosing of coagulant or backwashing sludge from water works did not enhance the elimination of trace pollutants. By applying powdered activated carbon, elimination was markedly improved. A dose of at least 15 mg/L is necessary for high removal levels but shortens the filter runtime. Faecal indicator organisms were removed by 0.8-1.4 log units via filtration, and UV-disinfection after the dual media filter reliably produced effluent concentrations within the limits for a „good“ bathing water quality. By dosing 0.034 mmol/L coagulant (Fe3+ or polyaluminiumchloride) additional phos-phorus removal was achieved, resulting in effluent concentrations below 0.07 mg/L. Thus, applying tertiary filtration with inline coagulation can decrease the input of phosphorus, of faecal pathogens, as well as some of the organic micropollutants to the receiving surface waters