thesis

Ein dediziertes Beschleuniger-Massenspektrometer für mittelschwere Radionuklide am Kölner FN-Tandembeschleuniger

Abstract

In dieser Arbeit wurde erfolgreich ein Beschleuniger-Massenspektrometer für mittelschwere Radionuklide am Kölner FN-Tandembeschleuniger berechnet, aufgebaut und getestet. Mit diesem AMS-System konnten (53Mn/55Mn)-Isotopenverhältnisse im Bereich von 1e-9 bis 1e-10 mit einem Detektionslimit von 7,2e-13 erstmalig an einem 10MV Tandembeschleuniger gemessen werden. Das aufgebaute AMS-System ist dediziert für den Nachweis von mittelschweren Radionukliden. Es verfügt über einen achromatischen Injektor mit Fast-Injection-System sowie ein Hochenergie-Massenspektrometer mit einem 90°-Analysiermagneten (rho=1,1 m), hinter dem die Ionenströme der stabilen Nuklide in Offset-Farady-Cups gemessen werden. Die Isobarenunterdrückung kann über eine mehrstufige isotopenspezifische Energieverlust-Messung mit Kombinationen aus Siliziumnitrid-Folien, einem 30° elektrostatischen Analysierer (rho=3,5 m), einem 4 m Time-of-Flight-System sowie einem Gasionisationsdetektor erfolgen. Zusätzlich wurde das AMS-System für die Erhöhung der Transmission bei Radionuklidmessungen wie 60Fe um einen 135°-Magneten (rho=0,9 m) für den gasgefüllten Modus erweitert. Entscheidend sind bei allen AMS-Messungen die erreichbare Sensitivität und das Detektionslimit. Die hier gegebene Definition der fehlernormalisierten Sensitivität ermöglicht den Vergleich der Ergebnisse der (53Mn/55Mn)-Isotopenverhältnismessungen mit den Werten etablierter Labore. Das erreichte Detektionslimit ist trotz der niedrigen Ionenenergien mit anderen Forschungseinrichtungen vergleichbar, die über Tandembeschleuniger mit höherer Terminalspannung verfügen. Das gesamte AMS-System wurde mit Messungen von stabilen Isotopen und Isotopenverhältnissen überprüft. Bei den Testmessungen zu (41Ca/40Ca)-Isotopenverhältnissen wurde ohne passive Absorber ein Detektionslimit von <5,32e-13 erreicht. Bei den (53Mn/55Mn)-Isotopenverhältnismessungen wurde der hohe 53Cr Isobarentrennungsfaktor mit Siliziumnitrid-Folien und elektrostatischem Analysierer durch die Verwendung der optimalen Siliziumnitrid-Foliendicke erreicht. Die Foliendicke wurde unter Berücksichtigung der Beiträge der 53Cr Nachbarladungszustände berechnet. Eine weitere Unterdrückung des Isobars ohne starke Reduktion des Radionuklids konnte mit Schlitzen in der dispersiven Ebene vor dem elektrostatischen Analysierer erreicht werden. Die erreichte Isobarenunterdrückung mit Siliziumnitrid-Folien und dem 4 m Time-of-Flight-System ist nur hoch, wenn die Kernladungszahl des Isobars höher als die des Radionuklids ist. Die Isobarentrennung in einem 2-Anoden-Gasionisationsdetektor wurde mit den verschiedenen Kombinationen der mehrstufigen Energieverlustmessungen bestimmt. Durch die Verwendung des Gasionisationsdetektors direkt hinter dem elektrostatischen Analysierer konnte die Sensitivität der 53Mn-Messung gesteigert werden. Des Weiteren wurde das Isobarentrennungsvermögen von 53Cr/53Mn und 60Ni/60Fe über die Messung der charakteristischen Projektil-Röntgenenergien bestimmt. Dabei zeichnete sich der Messaufbau durch die intrinsische Kalibration des Energiespektrums über die M_alpha, L_alpha und L_beta Linien des Goldtargets aus

    Similar works