International audienceCe travail porte sur la relation entre le défaut oscillant (stick-slip) et le glissement moléculaire à la surface de la filière pour les polymères linéaires. En considérant le modèle de glissement de Brochard-de Gennes et la dynamique moléculaire à la paroi, nous proposons une expression qui donne la contrainte critique de cisaillement à l'apparition du défaut oscillant en fonction de la mouillabilité du polymère sur la surface de la filière et, plus précisément, en fonction de l'angle de contact apparent entre le polymère et la paroi

Allal, Ahmed

Vergnes, Bruno

HAL-MINES ParisTech

Effet de la surface de la filie`re sur l’apparition du de´fautoscillant en extrusion de polyme`re line´aireAhmed Allal, Bruno VergnesTo cite this version:Ahmed Allal, Bruno Vergnes. Effet de la surface de la filie`re sur l’apparition du de´faut oscillanten extrusion de polyme`re line´aire. 46e`me Colloque Annuel du Groupe Franc¸ais de Rhe´ologie,Oct 2011, Nancy, France. 3 p., 2011. <hal-00675571>HAL Id: hal-00675571https://hal-mines-paristech.archives-ouvertes.fr/hal-00675571Submitted on 1 Mar 2012HAL is a multi-disciplinary open accessarchive for the deposit and dissemination of sci-entific research documents, whether they are pub-lished or not. The documents may come fromteaching and research institutions in France orabroad, or from public or private research centers.L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, estdestine´e au de´poˆt et a` la diffusion de documentsscientifiques de niveau recherche, publie´s ou non,e´manant des e´tablissements d’enseignement et derecherche franc¸ais ou e´trangers, des laboratoirespublics ou prive´s.1 GFR, 2011, 19-21 Octobre, Nancy  Effet de la surface de la filière sur l’apparition du défaut oscillant en extrusion de polymère linéaire A. Allal1, B. Vergnes2 1 IPREM-EPCP, Université de Pau et des Pays de l’Adour,  Hélioparc, 2 Avenue Pierre Angot, 64053 Pau Cedex 9 (France). 2 MINES ParisTech, CEMEF, UMR CNRS 7635, BP 207, 06904 Sophia Antipolis Cedex (France) Résumé : Ce travail porte sur la relation entre le défaut oscillant (stick-slip) et le glissement moléculaire à la surface de la filière pour les polymères linéaires. En considérant le modèle de glissement de Brochard-de Gennes et la dynamique moléculaire à la paroi, nous proposons une expression qui donne la contrainte critique de cisaillement à l’apparition du défaut oscillant en fonction de la mouillabilité du polymère sur la surface de la filière et, plus précisément, en fonction de l'angle de contact apparent entre le polymère et la paroi.  Abstract: In this paper, we investigate the relationships between stick–slip defect and molecular slip at the wall for linear polymers. By considering Brochard–de Gennes slip model and molecular chain dynamics at the wall, we propose an expression for the critical shear stress at the onset of stick–slip as a function of the wettability of the polymer on the die surface or, more precisely, as a function of the apparent contact angle between polymer and die surface.  Mots clés : Instabilités d’écoulement, défaut oscillant, glissement, polymères fondus, mouillage.  1. Introduction  Dans l’industrie de la plasturgie, le procédé d’obtention de produits finis ou semi-finis le plus utilisé est l’extrusion. Ce procédé consiste à faire passer un matériau plastique ou fondu à travers une filière. Par ce procédé sont obtenus les films, les plaques, les tubes, les profilés … Le caractère viscoélastique des polymères fondus donne lieu en écoulement à des défauts de surface (peau de requin ou « sharkskin ») ou de volume (défaut oscillant ou « stick-slip », hélicoïdal et/ou chaotique) qui sont nommés de façon générale instabilités. Ces phénomènes sont un problème pour l’industrie de la transformation car ils limitent la cadence de production ainsi que la qualité des produits extrudés [1]. Par son importance économique, ce problème fait, depuis ces cinquante dernières années, l’objet de nombreuses études qui tentent de relier les propriétés rhéologiques du polymère fondu aux instabilités d’extrusion. Notre travail s’inscrit dans cette thématique, avec pour objectif de relier ces instabilités (peau de requin, « stick-slip ») aux propriétés rhéologiques et à la structure moléculaire du polymère, ainsi qu'aux conditions interfaciales. Dans cet article, nous présentons un développement des relations entre le « stick-slip » et le glissement à la paroi de polymères linéaires. En partant du modèle de Brochard-de Gennes [2], nous avons précédemment proposé une expression de la contrainte critique d’apparition du défaut oscillant (stick-slip), qui tient compte des propriétés rhéologiques et de la distribution de masse molaire [3] :  0094ad N ecC G NN     (1) où 0NG  est le module de plateau, Ne le nombre de monomères entre deux points d’enchevêtrement successifs et N0 le nombre de monomères par chaîne. Le paramètre Cad prend en compte les contacts entre les molécules adsorbées et la surface de la filière. Dans le présent travail, nous allons exprimer ce coefficient en fonction de la mouillabilité du polymère sur la surface de la filière ou, plus précisément, en fonction de l'angle de contact apparent entre le polymère et la surface.  2. Angle de contact  Le paramètre de base pour caractériser le mouillage d’un liquide sur un solide est l'angle de contact, défini sur la Figure 1. Lorsqu’une goutte de liquide est déposée sur une surface solide plane, l'angle entre la tangente à la goutte au point de contact et la 2 GFR, 2011, 19-21 Octobre, Nancy  surface solide est appelé angle de contact. A l’équilibre, la forme de la goutte est donnée par la tension interfaciale solide-vapeur SV, la tension interfaciale solide-liquide SL et la tension interfaciale liquide-vapeur LV. Des considérations géométriques simples, indiquées sur la Figure 1, mènent à l’équation de Young écrite en 1805 [4] :  cos 0SV LV SL         (2) SLLVSV VapeurLiquideSolide Fig. 1. Schéma d’une goutte de liquide sur une surface plane montrant l’angle de contact et les tensions interfaciales. Le travail de l’équipe de Zisman [5-8] montre que l'angle de contact d'un liquide sur un solide est influencé par la composition chimique de la surface. Cela pourrait expliquer des résultats sur l'effet des matériaux constituant la filière sur la contrainte critique d’apparition des instabilités d'écoulement [9-11]. 2. Travail d’adhésion La notion de travail d’adhésion Wadh a été introduite par Dupré [12] en 1869. Elle est basée sur une approche thermodynamique de l’adhésion. L’équation de Dupré donne l’énergie par unité de surface qu’il faut fournir pour séparer un liquide L de la surface S qu’il mouille : adh s LV SLW          (3) où s est l’énergie surfacique du solide (dans le vide). La différence s - SL est nulle ou essentiel-lement négative. En la négligeant et en introduisant l’équation de Young (Eq. (2)) dans celle de Dupré (Eq. (3)), nous obtenons : (1 cos )adh LVW        (4) Récemment, nous avons montré [13] que le coefficient Cad peut s’exprimer de la façon suivante : 2adhadLVWC      (5) Avec l’équation (4), Cad devient : 1 cos2adC      (6) L’équation (6) montre que la fraction de monomères adsorbés à la surface de la filière est contrôlée par la mouillabilité du polymère fondu. Avec cette expression, la contrainte critique de cisaillement à l’apparition du stick-slip s’écrit maintenant : 009(1 cos )8N ecG NN     (7) 3. Confrontation avec l’expérience Pour comparer le modèle (Eq. (7)) aux données expérimentales, nous avons sélectionné des travaux de la littérature où ont été mesurés simultanément les angles de contact et les contraintes de cisaillement critiques. Nous présentons sur la Figure 2 la comparaison des prévisions du modèle avec les données d'Anastasiadis et Hatzikiriakos [15] et Larrazabal et al. [10]. La Figure 2 montre une variation linéaire de la contrainte critique en fonction de l'angle de contact, comme prévue par l’Eq. (7). Enfin, on note un bon accord entre le modèle et les résultats expérimentaux. 00,050,10,150,20 0,2 0,4 0,6 0,8 1Critical stress (MPa)(1+cos)/2 Fig. 2. Variation de la contrainte critique en fonction de l’angle de contact. Données de [10] (○) et [15] (). 4. Effet de la rugosité Dans l’équation de Young (Eq. (2)), les surfaces sont considérées parfaitement lisses, homogènes chimiquement et à l’état d’équilibre. Expérimenta-lement, il est impossible d’obtenir de telles conditions ; par conséquent, l’angle de contact, donné par l’équation de Young, est une quantité idéale. La condition qu’il est très difficile de respecter dans la mesure de l'angle de contact d'équilibre est l’homogénéité, en termes de rugosité et de composition chimique. Il y a eu beaucoup de 3 GFR, 2011, 19-21 Octobre, Nancy  tentatives pour relier l’angle de contact apparent A à l’angle de contact  en tenant compte de la rugosité. Pour Wenzel [14], la rugosité augmente les tensions interfaciales solide-liquide et solide-vapeur par un facteur r, le coefficient d'aspérité. La relation entre A et  est :  coscosAr      (8) Puisque r est toujours plus grand que 1, il s’en suit que, quand  est inférieur à 90°, A augmente avec l'accroissement de . A l’opposé, quand  est plus grand que 90°, A diminue avec l'augmentation de . Autrement dit, dans le cas d’un bon mouillage, A diminue quand la rugosité de la surface augmente. A l’inverse, dans le cas d’un mauvais mouillage, A augmente avec la rugosité de la surface. C'est habituellement ce qui est observé expérimenta-lement, bien que la situation puisse être plus complexe comme discuté plus tard. En prenant en compte cette condition, le coefficient Cad est maintenant donné par :  1 cos2adrC     (9) et la contrainte critique de cisaillement à l’apparition du stick-slip devient : 009(1 cos )8N ecG NrN    (10) Cette dernière expression fait intervenir à la fois la nature de la surface (paramètre ) et sa rugosité (paramètre r). Il est malheureusement difficile d’obtenir des données expérimentales permettant sa validation. 5. Conclusion En nous appuyant sur le modèle de Brochard –de Gennes et les notions de travail d’adhésion et d’angle de contact, nous proposons dans ce travail une nouvelle expression de la contrainte critique de cisaillement à l’apparition du stick-slip. Elle prend en considération la structure moléculaire du polymère, la distribution de poids moléculaire, les interactions polymère/surface et l'effet de la rugosité de la filière.  Références 1. S.G. Hatzikiriakos, K.B. Migler, Polymer Processing Instabilities: Understanding and Control, Marcel Dekker, New York (2004). 2. F. Brochard, P.G. de Gennes, Shear dependant slippage at a polymer interface, Langmuir, 8, 3033-3037 (1992). 3. A. Allal, B. Vergnes, Molecular interpretation of the « stick-slip » defect of linear polymers, J. Non-Newt. Fluid Mech., 164, 1-8 (2009). 4. T. Young, An essay on the cohesion of fluids, Phil. Trans. Roy. Soc. London, 95, 65-87 (1805). 5. E.G. Shafrin, W.A. Zisman, Constitutive relations in the wetting of low energy surfaces and the theory of the retraction method of preparing monolayers, J. Phys. Chem., 64, 5, 519-524 (1960). 6. H.W. Fox, W.A. Zisman, The spreading of liquids on low energy surfaces. I. polytetrafluoroethylene, J. Colloid Sci., 5, 514-531 (1950). 7. A.H. Ellison, H.W. Fox, W.A. Zisman, Wetting of fluorinated solids by hydrogen-bonging liquids, J. Phys. Chem., 57,7, 622-627 (1953). 8.  H.W. Fox, E.F. Hare, W.A. Zisman, Wetting properties of organic liquids on high-energy surfaces, J. Phys, Chem., 59, 1097-1106 (1955) 9.  A.V. Ramamurthy, Wall slip in viscous fluids and influence of materials of construction, J. Rheol., 30, 337-357 (1986). 10. H.J. Larrazabal, A.N. Hrymak, J. Vlachopoulos, On the relationship between the work of adhesion and the critical shear stress for the onset of flow instabilities, Rheol. Acta, 45, 705-715 (2006). 11. V.G. Ghanta, B.L. Riise, M.M. Denn, Disappearance of extrusion instabilities in brass capillary dies, J. Rheol., 43, 435-442 (1999). 12. Duprè A. Théorie Mécanique de la Chaleur, Gautier-Villars, Paris (1869). 13. A. Allal, B. Vergnes, 6th Annual European Rheology Conference, Göteborg (2010).  14.  R.W. Wenzel, resistance of solid surfaces to wetting by water, Ind. Eng. Chem., 28, 988-994 (1936). 15.  H. Anastasiadis, S.G. Hatzikiriakos, The work of adhesion of polymer/wall interfaces and its association with the onset of wall slip, J. Rheol., 42, 795-812 (1998)  

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