Cet article expose l'ensemble de nos études sur les quelques 300 raies de conversion du spectre d'électrons émis dans la désintégration 227 Th → 223Ra : étude par spectrométrie à focalisation semi-circulaire et à double focalisation, ce qui a permis de fixer toutes les intensités en valeur absolue par désintégration α et de fournir un grand nombre de multipolarités

Briançon, C.

Vieu, C.

HAL-IN2P3

Sche´ma de niveaux de 223Ra II. Spectre d’e´lectrons deconversion interne e´mis dans la de´sinte´gration 227Th →223RaC. Brianc¸on, C. VieuTo cite this version:C. Brianc¸on, C. Vieu. Sche´ma de niveaux de 223Ra II. Spectre d’e´lectrons de conversion internee´mis dans la de´sinte´gration 227Th → 223Ra. Journal de Physique, 1971, 32 (5-6), pp.373-380.<10.1051/jphys:01971003205-6037300>. <jpa-00207088>HAL Id: jpa-00207088https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00207088Submitted on 1 Jan 1971HAL is a multi-disciplinary open accessarchive for the deposit and dissemination of sci-entific research documents, whether they are pub-lished or not. 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S.,Orsay, France(Reçu le 26 janvier 1971)Résumé. 2014 Cet article expose l’ensemble de nos études sur les quelques 300 raies de conversiondu spectre d’électrons émis dans la désintégration 227Th ~ 223Ra : étude par spectrométrie àfocalisation semi-circulaire et à double focalisation, ce qui a permis de fixer toutes les intensitésen valeur absolue par désintégration 03B1 et de fournir un grand nombre de multipolarités.Abstract. 2014 This paper summarizes all our results conceming the complex conversion spectrumemitted after the 227Th ~ 223Ra decay. Semi-circular magnetic spectrography and absolutemeasurements with a double focussing spectrometer have yielded absolute intensities in 03B1 desin-tegration units, as well as many multipolarities.LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 32, MAI-JUIN 1971,ClassificationPhysics Abstracts12.17, 12.20Dans le cadre de notre étude, par différentesméthodes, du schéma de niveaux de 223 Ra, noyau à lalimite de la zone de grande déformation (Voir lalre partie concernant la spectrométrie y directe [1]ainsi que la référence [2] qui contiennent une biblio-graphie complète), nous donnons ici l’ensemble de nosrésultats acquis en spectrométrie de conversion aucours des dernières années. Ce spectre, très complexepuisqu’il comporte plus de 300 raies au-dessous de400 keV, avait fait l’objet de mesures préalables auspectrographe à focalisation semi-circulaire et àdétection photographique, méthode particulièrementbien adaptée au cas présent de spectre très riche enraies [1] ] [2]. Ces mesures ont été reprises par uneméthode permettant d’obtenir les intensités des raiesde conversion en valeur absolue avec le spectrographeà double focalisation x B/2 du Centre, avec détermina-tion simultanée des intensités a absolues des sources.En ce qui concerne la spectrométrie à focalisationsemi-circulaire, l’étude a été effectuée au moyen de11 sources (de 0,1 à 2 mCi) obtenues à partir de lavolatilisation de l’oxyde de 227Th dont la préparationa déjà été décrite dans la référence [1]. Un grandnombre de spectres a dû être enregistré (plus de 100)et ce nombre élevé s’explique par :a) La gamme d’énergie explorée (0 à 400 keV)et la grande densité de raies, ce qui a nécessité l’utili-sation de plusieurs spectrographes à des champs de 30,60, 100 et 150 gauss.b) La faible gamme d’intensité pour laquelle uneémulsion reste suffisamment linéaire, alors que dans cespectre les intensités des raies observées varient dansdes rapports pouvant aller jusqu’à 2 x 103.c) La nécessité d’utiliser une préaccélération desélectrons (10 à 15 kV) pour les faibles énergies.d) La variété des supports de source employés :- pour la région des basses énergies, supports trèsminces (feuilles d’oxyde d’aluminium) qui donnentun fond photographique moindre et une meilleurerésolution pour les raies, mais au prix d’une efficacitéplus faible.- pour la région des’moyennes énergies, sourcessur o tranche » de 2/10 mm d’aluminium, donnantdes raies fines mais présentant plus de queue vers lesbasses énergies. Ces sources étaient recouvertes ounon d’une dizaine de Jlgjcm2 d’aluminium si l’onvoulait supprimer les reculs, donc les bandes Dopplerdu côté des hautes énergies des raies.Enfin, les poses étant rarement courtes, il y a accu-mulation rapide des dérivés de 223Ra, dont il a fallutenir compte au moyen de poses successives permettantde contrôler l’origine des raies par l’évolution de leurintensité en fonction du temps.Le spectre étant impossible à représenter dans satotalité nous donnons deux exemples de microdensito-grammes à basse énergie (Fig. la et lb) et moyenneénergie (Fig. 2a et 2b).Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01971003205-6037300374Par ailleurs deux séries de mesures au spectromètrex à à l’aide de sources intenses (6 mCi déposés surdes tranches de 7/10 mm d’aluminium) jalonnent lespectre de 150 raies permettant ainsi d’étalonner envaleur absolue l’ensemble du spectre de conversion. Ladétection des électrons a été réalisée à l’aide d’uncompteur à fenêtre mince rempli d’un mélange argon-propane à la pression de 10 cm de mercure. Le tempsmort du compteur a été réduit à 5 x 10- 6 s à l’aided’un circuit électronique limitant l’extension de ladécharge Geiger. Cet ensemble de détection, pouvantcompter jusqu’à 5 x 103 événements par secondesans risque d’atteindre la saturation du compteur,a permis de réduire considérablement les temps demesure avec des sources de grande activité, demanière à minimiser l’importance des dérivés dontl’accumulation est rapide, la période de décroissancede 223Ra étant de 11,2 jours (exemples de spectres :Fig. 3a, b, c, d).FIG. la et b. - Microdensitogrammes du spectre des électrons de conversion de basse énergieémis lors de la désexcitation de 223Ra.Le tableau 1 présente l’ensemble des résultats obtenus,avec l’énergie de la transition, les raies de conversionobservées, les intensités de conversion dans les couchesK et L, exprimées en unité de désintégration a, et quiont servi à déterminer les multipolarités. Dans ladeuxième colonne, les raies complexes ont été indiquéesentre parenthèses, le détail de cette complexité étantdonné dans la référence [2].Nous n’avons pas pu donner dans ce tableau toutesles erreurs concernant les intensités : d’une façongénérale, on peut affecter d’une erreur d’environ 6 %les raies les plus intenses du spectre (de 2 x 10-2à 10-1), d’environ 10 % les lignes d’intensités com-prises entre 2 x 10-4 et 2 x 10-2, de 20 % les inten-sités jusqu’à 5 x 10- 5, les erreurs pouvant allerjusqu’à 40 % pour les intensités plus faibles, tout cecibien sûr pour des raies ne provenant pas de décompo-sition. Dans ce dernier cas, une erreur supplémentairevient s’ajouter dans chaque cas spécifique, la complexitédes raies étant mentionnée dans la deuxième colonnedu tableau.Cependant, les rapports d’intensités des raies,utilisés dans la détermination des multipolarités, sontaffectés d’erreurs moindres.En ce qui concerne les énergies, la précision estmeilleure que 1 %o. Par ailleurs, nous n’avons pasindiqué ici les attributions des transitions car celles-cisont fixées par l’ensemble des méthodes utilisées pourl’étude de ce noyau et seront donc données globalementdans l’article suivant (III).375TABLEAU 1(’ ) Toutes les raies de conversion ont été observées par spectrographie semi-circulaire ; celles surmontées d’un point ont été éga-lement mesurées au spectrographe n 2 et ont fixé l’échelle des intensités absolues.(*) Le signe (*) indique que les problèmes soulevés par ces transitions ont été tranchés au moyen des coïncidences y-y (Voir article III).(a) Les raies L de ce rayonnement ont été obtenues en appliquant une tension d’accélération aux électrons. Les intensités ne sontpas données, car dans cette région d’énergie très faible l’imprécision est trop grande.(b) Ce rayonnement est double, désexcitant les deux niveaux de parités opposées situés à 174,7 keV (Voir note (9».(c) L mtensité de transition trouvée à partir des électrons de conversion est en contradiction avec celle trouvée par coïncidences y-y(Voir article III).(d) Les coïncidences y-y montrent qu’il existe un autre rayonnement de 68,7 keV, mais de multipolarité E 1, et qui n’affecte pasles raies intenses de conversion du rayonnement de 68,80 keV.(e) Rayonnement dédoublé en deux composantes (E 1 et M 1 + E 2) alimentant les deux niveaux de parités opposées situés à174,7 keV (Voir note (a)).(f Cette transition est possible, mais les intensités de conversion sont trop imprécises pour déterminer la multipolarité.(9) Ce rayonnement a été trouvé double (2 rayonnements de nature E 1 et E 2 respectivement) de par la contradiction entre inten-sités y et d’électrons. Par ailleurs les coïncidences a-y et y-y ont vérifié que ces deux rayonnements désexcitent deux niveaux (de paritésopposées), très proches en énergie à 174,7 keV (les raies L2 et L3 du rayonnement E 1 sont entièrement masquées par celles, trèsintenses, du rayonnement E 2).(h) Ce rayonnement est double, d’après les coïncidences y-y (Voir article III). Tous deux sont de multipolarité E 1.(i) Raie K masquée par Ll (49,88) ; l’absence des raies de conversion L permet d’attribuer la multipolarité E 1 à ce rayonnement,376U) Transition complexe pour laquelle les énergies obtenues par spectrométrie y et électrons ne sont pas identiques (Voir article III).(k) Rayonnement double d’après les coïncidences y-y (rayonnements de 218,8 keV (M 1) et 219,0 keV (E 1)) : les raies de conversiondu rayonnement de 218,8 keV sont prédominantes (Voir article III).(l) Les raies K de ces deux rayonnements sont séparées, mais non les raies L. L’intensité y est départagée par coïncidences, d’oùles multipolarités et les intensités données pour les raies L.(m) Intensité y et multipolarité sont déduites des coïncidences y-y.(n) Rayonnement double, voir coïncidences y-y (article III).(0) Ce rayonnement présente une anomalie de conversion (voir paragraphe suivant).(P) Les intensités y et multipolarités sont déduites des coïncidences y-y.(q) Voir le paragraphe suivant (c) pour la multipolarité de ce rayonnement.deux rayonnements sont superposés d’énergies 314,8 keV (M 1 &#x3E; 93 %) et 314,9 keV (E 1) (Voir coïncidences y-y).Cas de transitions anormales du point de vue de laconversion : effets de pénétration des électrons dans levolume nucléaire. - Pour quelques transitions, àcaractère prédominant M 1, il a été impossible d’obte-nir un accord avec les différentes tables de coefficientsde conversion théoriques, dans la limite des barresd’erreur : il s’agit de rayonnements qui présententdes facteurs de ralentissement M 1 plus élevés que lesautres (article III). Nous discuterons ici plus en détaille cas des rayonnements de 279,7, 286,2 et 304,5 keVqui possèdent des lignes y et d’électrons suffisammentintenses pour être mesurées avec précision.377FIG. 2a et b. - Microdensitogrammes du spectre de conversion à moyenne énergie (seules les raies K et L sont mentionnées).a) RAYONNEMENT DE 286,2 keV. - Le tableau II que l’on obtient à partir des coefficients de conversionmontre les valeurs du taux de mélange b2(E 2/M 1) expérimentaux :TABLEAU II378FIG. 3a, b, c, d. - Exemples de raies de conversion obtenues à l’aide d’un spectrographe n /2.Les écarts des valeurs de b2 ainsi obtenues, incom-patibles avec les barres d’erreur, nous ont conduit àenvisager une anomalie de la conversion M 1 et àcalculer le facteur À, rapport de l’élément de matricede pénétration à l’élément de matrice de l’émission y,à partir de l’expression des coefficients de conversiondonnée par Church et Weneser [4], [5] ; par exemple,pour la couche K :où L ± 2 décrivent les deux états finaux possibles.379Le deuxième terme étant inférieur à 10 % du premier,on peut utiliser la formule simplifiée :En utilisant la valeur du coefficient CK donnée parChurch et Weneser [5] et en en déduisant les valeursCL, et CL2 pour les autres sous-couches suivantHerrlander et Graham [6], la valeur de À - 3,5 est enaccord avec un taux de mélange £52 = 0,10 (Fig. 4).FIG. 4. - Anomalie de la conversion du rayonnement de286,2 keV.Sur cette même figure ont été portés en fonction de £52les coefficients de conversion de Sliv, ceux corrigés enprenant A = 3,5 et en utilisant la formule approchéedonnée ci-dessus, ainsi que les points expérimentaux.On peut constater que les effets dynamiques dus à lapénétration des électrons ont bien une influence sem-blable sur les couches s (K et Ll) et moindre sur lacouche L2 (2 P 21)-b) RAYONNEMENT DE 279,7 keV. - Nous ne dispo-sons, pour ce rayonnement, que des intensités absoluesde conversion dans les couches K et L1 ainsi que deI, = (6 + 1) 10-4.TABLEAU IIICe rayonnement présente donc une conversionanormalement forte. Une analyse identique à celledécrite pour le rayonnement de 286,2 keV, en tenantcompte de ce que le - (L3)  3 x 10 - 5, permet de fixerune limite supérieure égale à 0,2 pour b2 avec :ou 83  Â  87, le premier domaine de variation de Àétant le plus probable.c) RAYONNEMENT DE 304,5 keV. - Pour ce rayon-nement, le tableau IV montre la conversion anormale :TABLEAU IVDevant le fait que cette transition a lieu entre deuxniveaux de même spin et même parité, comme lemontreront nos mesures de corrélations angulairesa-y, nous avons envisagé la possibilité d’une propor-tion de transition E 0. L’analyse la plus générale adonc été effectuée en termes de : proportion de transi-tion E 0 + rayonnement M 1 anormal + proportionde rayonnement E 2. Mais compte tenu des barresd’erreur, cette analyse ne conduit pas à une solutionsans ambiguïté pour les raisons suivantes : en fonctiondu taux de mélange c52(E 2/M 1), on trouve toujoursune plage d’accord entre les différentes raies de conver-sion, l’accord étant réalisé pour une série de valeursliées de A et du taux z de transition E 0. Par exemple :Le taux de mélange ô2 en résultant est de 0,2 à 0,3,mais nous verrons que ce taux sera en désaccord avecle taux déduit des corrélations angulaires a - y(b2  0,04).Il faut remarquer que l’interprétation ci-dessusest sensible aux simplifications introduites dans lesthéories des transitions E 0 et des rayonnements M 1anormaux. C’est pourquoi il sera intéressant de380tester par une autre méthode, par exemple corrélationsa - e - ou y - e -, les taux de mélange de ces différentsrayonnements présentant une conversion anormale.Conclusion. - La présente étude complète lesexpériences de spectrométrie directe concernant lenoyau de 223Ra. Mais il est vite apparu que, bien quefournissant beaucoup de résultats, celles-ci ne sufh-saient pas à résoudre les problèmes posés par ceschéma de niveaux, ce qui a conduit à recourir àdes méthodes d’analyse multidimensionnelle [7], demesures de vies moyennes et de corrélations angulaires,méthodes dont les résultats seront exposés dans cettesérie d’articles.Nous sommes extrêmement reconnaissants enversM. R. J. Walen qui a préparé les sources dont lahaute qualité a permis de réaliser ce travail : nous leremercions très sincèrement pour son aide et pour lesconseils qu’il nous a apportés au cours de nombreusesdiscussions, ainsi que M. M. Valadares qui a accom-pagné ce travail depuis son origine. Nos remerciementsvont également à M. J. S. Dionisio pour l’utilisationdu spectrographe x B/2 dont il a dirigé la mise aupoint au Centre.Bibliographie[1] BRIANÇON (Ch.), WALEN (R. J.), J. Physique, 1969,30, 753.[2] BRIANÇON (Ch.), Thèse d’Etat, Orsay, mars, 1970.[3] SLIV (L. A.), BAND (I. M.), Gamma-Rays, Akad. Nauk.,S. S. S. R., 1961.[4] CHURCH (E. L.), WENESER (J.), Phys. Rev., 1956, 103,1035 ; 1956, 104, 1382.[5] CHURCH (E. L.), WENESER (J.), Ann. Rev. of Nucl.Science, 1960, 10, 193.[6] HERRLANDER (C. J.), GRAHAM (R. L.), Nucl. Phys.,1964, 58, 544.[7] BRIANÇON (Ch.), WALEN (R. J.), International Confe-rence of Radioactivity, Montréal, 1969.

Schéma de niveaux de 223Ra II. Spectre d'électrons de conversion interne émis dans la désintégration 227Th → 223Ra

This paper summarizes all our results conceming the complex conversion spectrum emitted after the 227Th → 223Ra decay. Semi-circular magnetic spectrography and absolute measurements with a double focussing spectrometer have yielded absolute intensities in α desintegration units, as well as many multipolarities.Cet article expose l'ensemble de nos études sur les quelques 300 raies de conversion du spectre d'électrons émis dans la désintégration 227 Th → 223Ra : étude par spectrométrie à focalisation semi-circulaire et à double focalisation, ce qui a permis de fixer toutes les intensités en valeur absolue par désintégration α et de fournir un grand nombre de multipolarités

C. Briançon

C. Vieu

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