Brandt van Driel, Tim

Denne afhandling beskriver brugen af tidsopløst røntgenspredning (TR-XDS) til at studere fotoinducerede ændringer i molekylstruktur på molekyler i opløsning. Teknikken er eksemplificeret ved to røntgen målinger på bimetaliske molekyler. Hoved fokus er lagt på den eksperimentelle proces, samt på den databehandling der bringer målingerne fra eksperiment til analyse. Derved kobles TR-XDS eksperimenter på synchrotroner til lignende eksperimenter på de nyligt færdigbyggede fri elektron røntgen lasere (XFEL). LCLS i Californien er den første af slagsen der kan levere hård røntgen og producerer intense 30fs røntgenpulser, størrelsesordner kortere end de 100ps pulser der leveres af synchrotronkilder. Den øgede tidsopløsning muliggør undersøgelser på en helt ny tidsskala, hvor fotoinducerede ændringer i molekylers struktur, kan studeres på samme tidsskala hvormed atomer bevæger sig. Målinger på Rh2(dimen)42+ ved European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) bliver præsenteret som eksempel på tidsopløste røntgen målinger på en synchrotron. Ligeledes præsenteres målinger på Ir2(dimen)42+ som eksempel på målinger ved en fri elektron røntgen laser for at illustrere forskelle og ligheder imellem eksperimenter ved de to forskellige kilder. En metode til at identificere og korrigere systematiske detektor fluktuationer præsenteres også her og anvendes på XFEL målingerne, for at vise deres potentiale. Hermed er det muligt at optage en molekylær film af hvad der sker indenfor det første picosekund efter molekyler eksiteres med en laser.The dissertation describes the use of Time-Resolved X-ray Diffuse Scattering (TR-XDS) to study photo-induced structural changes in molecules in solution. The application of the technique is exemplified with experiments on two bimetallic molecules. The main focus is on the data-flow and process of bringing the data from measurement to analysis. Bridging the experimental design and challenges of the experiments from X-ray synchrotrons to the newly available X-ray Free Electron Laser sources (XFEL).LCLS in California is the first XFEL to come online and delivers intense 30fs X-ray pulses, orders of magnitude shorter than the 100ps X-ray pulses available from synchroton sources. This increase in time-resolution allows for the use of X-ray techniques in a completely new time-domain, where coherent photo-induced changes in structure can be studied on their intrinsic time-scale. Measurements on Rh2(dimen)42+ obtained at European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) are presented to exemplify TR-XDS at synchrotrons. Similarly, measurements on Ir2(dimen)42+ are used to show the XFEL data-flow and how it deviates from the prior. A method to identify and account for systematic fluctuations in the purpose built CSPAD detector is presented and applied to the data to highlight the relevance of this work. Thereby showing the ability to capture a molecular movie on the sub-ps time-scale.</p

Online Research Database In Technology

Time Resolved X-Ray Scattering of molecules in Solution:Approaching the Molecular Movie

http://orbit.dtu.dk/ws/files/102863962/TimBvD_PhD_Dissertation..PDF

Time Resolved X-Ray Scattering of molecules in Solution:Approaching the Molecular Movie

Abstract

Similar works

Full text

Available Versions

Online Research Database In Technology