Theory of non-equilibrium vertex correction

Abstract

For realistic nanostructures, there are inevitably some degree ofdisorder such as impurity atoms, imperfect lattices, surfaceroughness, etc.. For situations where disorder locate randomly inthe nanostructure, any calculated quantum transport results shouldbe averaged over disorder distributions. A brute force approach isto generate many disorder configurations, calculate each of them,and then average the results. For atomistic first principlesmodeling, such a brute force averaging is computationallyprohibitive - if not impossible, to perform. It is therefore veryimportant and useful to develop a theoretical framework where thedisorder averaging is done analytically before atomic firstprinciples analysis is carried out.In this thesis, we have developed such a first principlesnon-equilibrium quantum transport theory and its associated modelingsoftware for predicting disorder scattering in nano-electronicdevices. Our theoretical formalism is based on carrying out densityfunctional theory (DFT) within the Keldysh non-equilibrium Green'sfunction (NEGF) framework, and a non-equilibrium vertex correction(NVC) theory for handling disorder configurational average at thenon-equilibrium density matrix level. In our theory, we use thecoherent potential approximation to calculate disorder averaging ofthe device Hamiltonian and one particle Green's functions, and useNVC to calculate correlated multiple impurity scattering at thenon-equilibrium density matrix level. After the NEGF-DFT-NVCself-consistent calculation is converged, we calculate thetransmission coefficients by a second, unavoidable, vertexcorrection. The NEGF-DFT-NVC theory allows us to predictnon-equilibrium quantum transport properties of nanoelectronicdevices with atomistic disorder from first principles without anyphenomenological parameters. The theory and implementation detailsare presented.We have applied the NEGF-DFT-NVC method to investigate severalimportant problems associated with disorder scattering innano-electronic device systems. These include interface roughnessscattering in Fe/vacuum/Fe magnetic tunnel junctions; the diffusivescattering of carriers due to oxygen vacancies in Fe/MgO/Fe magnetictunnel junctions; the surface roughness scattering that enhancesresistivity of copper interconnect wires; and effects of barrierlayer coating for Cu interconnects. Our investigations reveal veryimportant role played by the atomic level defects and impurities toboth equilibrium and nonequilibrium quantum transport properties,and results compare favorably with the corresponding experimentaldata.Dans le cas de nanostructures concrètes, un certain degré de désordre apparaît inévitable tel que la présence d'impuretés, de structures cristallines imparfaites, de surfaces rugueuses, etc. Dans les situations où le désordre se matérialise aléatoirement dans la nanostructure, tout calcul de transport quantique devrait être réalisé en tant que moyenne sur plusieurs distributions désordonnées. Une approche par force brute consiste à générer plusieurs configurations désordonnées, calculer les propriétés d'intérêt pour chacune d'entre elles, et ensuite effectuer la moyenne des résultats. Dans le cas de la modélisation atomique à partir des principes premiers, une telle moyenne par force brute est prohibitive en terme de temps de calcul - sinon impossible. Il est ainsi très important et utile de développer un cadre théorique où la moyenne de désordre est faite analytiquement avant que l'analyse par les principes premiers ne soit effectuée. Dans cette thèse, nous avons développé une telle théorie de transport quantique hors équilibre à partir des principes premiers et le logiciel de modélisation associé pour la prédiction de la diffusion par désordre dans des dispositifs nanoélectroniques. Notre formalisme théorique est basé sur l'utilisation de la théorie de la fonctionnelle de densité (DFT) dans le cadre de la fonction de Green hors équilibre de Keldysh(NEGF), et sur l'emploi d'une correction de sommet hors équilibre (NVC) pour le traitement des moyennes configurationnelles de désordre au niveau de la matrice de densité hors équilibre. Dans notre théorie, nous utilisons l'approximation du potentiel cohérent afin de calculer les moyennes de désordre de l'Hamiltonien du dispositif et les fonctions de Green à une particule, et nous utilisons la NVC pour calculer la diffusion par impuretés multiples corrélée au niveau de la matrice de densité hors équilibre. Après que le calcul auto-cohérent NEGF-DFT-NVC ait convergé, nous calculons les coefficients de transmission par le biais d'une seconde correction de sommet inévitable. La théorie NEGF-DFT-NVC nous permet de prédire les propriétés de transport quantique hors équilibre de dispositifs nanoélectroniques avec désordre au niveau atomique à partir des principes premiers sans aucun paramètre phénoménologique. La théorie et les détails d'implémentation sont présentés dans ce travail. Nous avons appliqué la méthode NEGF-DFT-NVC afin d'examiner plusieurs problèmes importants associés à la diffusion par désordre dans des systèmes de dispositif nanoélectronique. Cela inclut la diffusion par rugosité de surface dans des jonctions tunnel magnétiques Fe/vide/Fe; la diffusion due à des lacunes d'oxygène dans des jonctions tunnel magnétiques Fe/MgO/Fe; la diffusion par rugosité de surface qui décuple la resistivité de fils deconnexion en cuivre; et les effets des revêtements couche barrière pour des connexionsen Cu. Notre étude révèle le rôle très important joué par les défauts de niveau atomique et les impuretés vis-à-vis des propriétés de transport quantique à la fois en équilibre et hors équilibre, et les résultats se comparent favorablement aux données expérimentales correspondantes