提出了采用多孔SIgE/SI异质多层结构来获得布拉格反射镜方法.首先采用传输矩阵方法设计了多孔SIgE/SI异质材料微腔结构,并通过超高真空化学气相沉积与电化学阳极腐蚀相结合的方法实验制备了两种结构的微腔,同时对微腔进行光学性质表征,并详细讨论了实验结果.We propose a method for preparing the Bragg reflectors by porous SiGe/Si heterogeneous multilayer structure.Two kinds of structure of porous SiGe/Si microcavity are prepared through a method by combining ultra-high vacuum chemical vapor deposition and electrochemical anode,based on the numerical simulations of transfer matrix method.The optical properties of the microcavity are characterized,and the experimental results are discussed in detail.福建省省教育厅基金项目(JB11128);闽江学院科技启动项目(KQ1004

周笔

李成

陈松岩

Xiamen University Institutional Repository

第 33 卷 第 2 期2012 年 3 月闽江学院学报JOURNAL OF MINJIANG UNIVERSITYVol． 33 No． 2Mar． 2012多孔 SiGe /Si 异质材料微腔的结构设计与制备周 笔1，陈松岩2，李 成2( 1． 闽江学院物理学与电子信息工程系，福建 福州 350108; 2． 厦门大学物理系半导体光子学研究中心，福建 厦门 361005)摘要: 提出了采用多孔 SiGe /Si 异质多层结构来获得布拉格反射镜方法． 首先采用传输矩阵方法设计了多孔SiGe /Si异质材料微腔结构，并通过超高真空化学气相沉积与电化学阳极腐蚀相结合的方法实验制备了两种结构的微腔，同时对微腔进行光学性质表征，并详细讨论了实验结果．关键词: 多孔; 微腔; SiGe; Si中图分类号: O482． 7 文献标识码: A 文章编号: 1009 － 7821( 2012) 02 － 0049 － 04Structure design and preparation of porous SiGe /Si heterostructure material microcavityZHOU Bi 1，CHEN Song-yan2，LI Cheng2( 1． Department of Physics and Electronic Information Engineering，Minjiang University，Fuzhou，Fujian 350108，China;2． Semiconductor Photonics Research Center of Physics Department，Xiamen University，Xiamen，Fujian 361005，China)Abstract: We propose a method for preparing the Bragg reflectors by porous SiGe /Si heterogeneous multi-layer structure． Two kinds of structure of porous SiGe /Si microcavity are prepared through a method bycombining ultra-high vacuum chemical vapor deposition and electrochemical anode，based on the numeri-cal simulations of transfer matrix method． The optical properties of the microcavity are characterized，andthe experimental results are discussed in detail．Key words: porous; microcavity; SiGe; Si多孔硅可见光发射的发现［1］使硅基发光成为研究热点，为全硅基光电集成开辟了一条新途径，但离器件应用还有很大距离，有许多问题亟待解决，如多孔硅发光谱峰宽就是问题之一． 多孔硅主要为大量的纳米颗粒或纳米线构成的多孔状结构［2］，不同尺寸的纳米结构及其表面 /界面态，由于量子限制效应和界面效应，造成其发光谱峰较宽［3］． 电化学腐蚀方法的内在秉性决定了通过控制电化学腐蚀条件制备出尺寸均一的纳米结构，从而使多孔硅发光谱峰窄化的方法难度很大． 如果利用光学微腔调制效应，通过控制电化学腐蚀条件制备出多孔硅微腔结构，则能增强和窄化多孔硅的发光谱峰［4 － 5］． 但由于多孔硅微腔是一种多孔度交替变化的多孔硅多层结构，多孔硅层之间界面的光学平整度要求很高，制备难度较大． 如果利用超真空化学气相沉积方法( UHVCVD) 制备多层 SiGe /Si 薄膜，则容易获得非常平整的 SiGe /Si 界面，随后腐蚀多层 SiGe /Si 薄膜获得多孔 SiGe /Si 微腔结构． 由于在同一腐蚀条件下多孔 Si 层与多孔 SiGe 折射率不同，可以形成 Bragg 反射镜． 相比较而言，此方法有两个优点: 1) 多孔 SiGe 与多孔 Si 层间界面平整，反射镜界面清晰; 2) 电化学腐蚀条件控制较容易，整个过程腐蚀电流密度保持不变．本研究设计和模拟了几种多孔 SiGe /Si 异质材料共振微腔结构，在此基础上制备了两种结构的共振微腔，并详细讨论了实验结果．1 多孔 SiGe /Si 异质材料共振微腔结构设计已有研究表明，采用电化学腐蚀制备多孔 Si 的折射率 n 由其孔度率决定，并且可以通过下面的公式［6］确定:收稿日期: 2012 － 02 － 17基金项目: 福建省省教育厅基金项目( JB11128) ; 闽江学院科技启动项目( KQ1004)作者简介: 周 笔( 1976 － ) ，男，福建政和人，闽江学院物理学与电子信息工程系讲师．陈松岩( 1966 － ) ，男，黑龙江嫩江人，厦门大学物理系半导体光子学研究中心教授．李 成( 1970 － ) ，男，河北尚义人，厦门大学物理系半导体光子学研究中心教授．闽江学院学报 第 33 卷fεsi － εp－εiεsi － 2εp－εi+ ( 1 － f)εair － εp－siεair + 2εp－si= 0， ( 1)n = ε槡 p－si， ( 2)式中，f 为孔洞率即孔度，n 为折射率，εair，εsi 和 εp－si 分别为空气，体硅和多孔硅的介电常数．在相同浓度的 HF 酸溶液中腐蚀 Si，通过控制电流密度可以获得所需孔度( 即折射率) 的多孔 Si． 因此，可以采用脉冲腐蚀法制备多孔硅，通过控制电流密度制备不同孔度交替的多层多孔硅，从而获得共振微腔结构［3，7 － 9］． 同样地，由于电化学阳极腐蚀的纵向腐蚀特性，相同腐蚀电流密度情况下腐蚀多层 SiGe /Si，可以获得相同孔度多孔 Si 与多孔 SiGe，由于体材料 Si 和 Ge 的折射率差，两者也会存在着折射率差． 因此，通过相同电化学腐蚀条件来制备多层纳米 SiGe /Si，容易获得微腔结构．1． 1 共振微腔理论与设计1． 1． 1 传输矩阵方法( TMM) ［10］通过对 Maxwell 方程一系列求解推导，可以得到光在多层膜中每一层的传输特性，并且可用特征矩阵表示为:M j=cos φ iYjsin φ jiYjsin φ j cos φj， ( 3)其中 φ j = 2πnjhjcos θ j /λ，λ，nj，hj 和 θ j 分别为光波长，第 j 层的折射率，厚度和入射角． Yj 对应于 S 波或 P 波分量的值分别为 － njcos θ j 或 nj /cos θ j ． i 为负数值． 因此，整个多层膜的总矩阵可表示为:S = D －10 MDN， ( 4)其中 M = ΠM j，D－10 和 DN 分别为入射介质和进入最后一层介质的传输矩阵，D －10 = [12 1 Y－101 － Y－1 ]0 ，DN = [121 Y－1N1 － Y－1 ]N ， ( 5)其中 M = ΠM j，D－10 和 DN 分别为入射介质和进入最后一层介质的传输矩阵，Y0 和 YN 分别表示空气与衬底的Y 分量．经过简单推导，最后可求得:S = [12 m11 + Y－10 m21 + YNm12 + Y－10 YNm22 m11 + Y0m21 － Ygm12 － Y－10 YNm22m11 + Y－10 m21 + YNm12 － Y－10 YNm22 m11 － Y0m21 － Ygm12 － Y－10 YNm ]22 ． ( 6)因此，多层膜的反射率和透射率分别为:rR =m11 － Y－10 m21 + YNm12 － Y－10 YNm22m11 + Y－10 m21 + YNm12 + Y－10 YNm22， ( 7)rT =Cm11 + Y－10 m21 + YNm12 + Y－10 YNm22， ( 8)其中 C = 1( S 波) 或 cos θ0 /cos θN ( P 波) ． θ0 和 θN 分别表示光从入射介质到第一层的入射角及进入最后一层的入射角．1． 1． 2 结构设计与模拟在共振微腔结构设计中，布拉格反射镜( DBR) 设计是最重要的． 为了使得在共振波长中得到高反射率，布拉格反射镜介质膜层的厚度 t 需满足:t = ( 2k + 1) λ4n ， ( 9)工作波长 λ 取 730 nm，对应的体 Si 和体 Ge 折射率分别为 3． 752 和 4． 897． Si1 － xGex 合金材料的折射率根据Ge 组分 x 通过线性插值获得，即 n( Si1－xGex ) = 3． 752 + ( 4． 897 － 3． 752) x，如 x = 0． 13，n = 3． 771． 简单起见，多孔 Si 和多孔 SiGe 的折射率分别取 1． 6 和 2． 5． 腔体材料为多孔 Si，腔长 L 按共振波长要求取为456． 3 nm． 设计过程中，考虑了以下几种情形:1) 对称型布拉格反射镜，即上下反射镜都是多层 SiGe /多孔 Si 组成; 此时生长时 SiGe 和 Si 层的厚度分别为 73 和 122 nm; 这种结构要求 SiGe 层生长厚度较大，由于晶格失配问题，材料生长难度很大．2) 非对称型布拉格反射镜，即上反射镜由多层 SiGe /多孔 Si 组成，下反射镜用单晶的 SiG /Si 多层结构组成． 上反射镜的参数与对称型一样． 下反射镜 Si 层厚度为 48． 6 nm，而 SiGe 厚度分与 Ge 组分 x 有关，如 x =0． 13 或 0． 20 时，其厚度为 48． 4 或 48． 3 nm． 相对对称型的情况，生长材料厚度有所降低．05第 2 期 周 笔，等: 多孔 SiGe /Si 异质材料微腔的结构设计与制备3) 单 DBR 镜型，即只有下反射镜，且由单晶的 SiG /Si 多层结构组成，反射镜参数与非对称型下 DBR 相同．综合上述情况，模拟后两种情况． 首先，分析 Ge 组分与下反射镜反射率的关系． 如图 1 所示，比较两种 Ge组分、不同对数的反射镜反射效率． 从图中看出，反射镜的对数达到 32 时，反射率仅 0． 5 左右． 相同对数反射镜其反射率相差很小( ～ 0． 01) ． 考虑外延异质材料临界厚度因素的制约，模拟 5 对 Si0． 87Ge0． 13 /Si 下反射镜的微腔结构，结果如图 2 所示． 其中，0 对上反射镜表示单 DBR 情形． 从图中可以看出，3 对上反射镜的结果较好．图 1 不同对数 SiGe /Si 反射镜反射谱模拟Fig． 1 Reflectrvity spctra of the morrors of various pairs of Si0． 87Ge0． 11 /Si2 微腔实验制备与结果分析2． 1 实验SiGe /Si 多层薄膜的材料生长双生长室超高真空化学气相沉积系统( UHVCVD) ，该系统由中科院半导体研究所、中科院沈阳科学仪器研制中心和厦门大学三方共同研制． 电化学腐蚀腐蚀实验中，腐蚀溶液为 HF( 不小于 40% ) : C2H5OH =1 : 2( 体积比) ，电流密度为 20 mA /cm2，腐蚀时间均为 8 min． 样品的 PL 谱和反射谱测试实验分别采用英国 Renishaw 公司生产的共焦显微拉曼光谱仪( Uv-Vis Raman System 1000) ( 激发波长为 532 nm) 和美国 Varian 公司生产的 UV-Cary 5000．2． 2 结果与讨论图 3 为 Si( 100) 衬底上制备的 5 对 Si0． 87Ge0． 13 /Si 反射镜构成的 DBR 结构的反射谱． 可以看出，DBR 反射镜工作波长约为 695 nm，比预先设计的移动了约 40 nm，其原因主要为材料生长的结构参数偏差引起的．图 2 非对称型及单 DBR 型的反射谱模拟Fig． 2 Reflectrvity spctra of the morrors of variouspairs of SiGe /Si图 3 DBR 反射谱( 5 对 Si0． 87Ge0． 13 /Si 反射镜)Fig． 3 Reflectrvity spctra of the morrors of various pairsof Si0． 87Ge0． 13 /Si根据上述实验及模拟结果，尝试制备两种微腔结构，并进行 PL 谱与反射谱测试实验． 图 4 为非对称 DBR型微腔结构的实验结果． 上 DBR 为 3 对多孔 Si0． 87Ge0． 13 /Si 的 DBR，下 DBR 为 5 对 Si0． 87Ge0． 13 /Si 薄膜的 DBR．15闽江学院学报 第 33 卷图 5 显示了单 DBR 型微腔的实验结果． 从图中可以看出，两种微腔结构的 PL 谱均出现微腔调制多峰结构，并且与反射谱的结果比较吻合，初步显示了调制效应．图 4 非对称型的微腔 PL 谱与反射谱Fig． 4 PL and reflectivity spectra of the microcalityof srngle DBR图 5 单 DBR 型微腔的 PL 谱与反射谱Fig． 5 PL and reflectivity spectra of the microcalityof srngle DBR从结果可知，样品的反射谱实验与模拟的结果相差较大，分析认为产生偏差主要来源两个方面: 1) 材料生长过程: 生长得到的微腔结构参数偏离设计要求． 2) 电化学阳极腐蚀过程: 根据前文描述可知，多孔 Si 或多孔 SiGe 的孔度( 即折射率) 取决于电化学制备条件． 另外腔体材料的性质( 如光学长度、折射率等) 也受腐蚀深度和孔度的影响． 因此，经过逐步优化材料生长工艺参数以及电化学阳极腐蚀条件，可以制备出性能良好的共振微腔结构．3 结论提出采用多孔 SiGe /Si 异质多层结构来制备 DBR 反射镜的新方法． 首先通过传播矩阵方法设计多种结构的多孔 SiGe /Si 异质结构的共振微腔，并利用超高真空化学气相沉积系统生长了具有微腔结构的多层SiGe /Si 多层单晶薄膜; 然后通过对多层薄膜进行电化学阳极腐蚀获得了多孔 SiGe /Si 共振微腔． 通过对微腔进行了光学性质测试表明微腔对发光光谱具有一定的调制作用．参考文献:［1］Canham L． T． Silicon quantum wire array fabrication by electrochemical and chemical dissolution of wafers ［J］． Applied PhysicsLetters，1990，57( 10) : 1 046 － 1 048．［2］Cullis A G，Canham L T． Visible light emission due to quantum size effects in highly porous crystalline silicon［J］． Nature，1991，353: 335 － 338．［3］Pavesi L，Mazzoleni C，Tredicucci A，et al． Controlled photon emission in porous silicon microcavities［J］． Applied Physics Let-ters，1995，67( 22) : 3 280 － 3 282．［4］Chan S，Fauchet P M． Tunable，narrow，and directional luminescence from porous silicon light emitting devices ［J］． AppliedPhysics Letters，1999，75( 2) : 274 － 276．［5］Mangaiyarkarasi D，Breese M B H，Ow Y S，et al． Controlled blueshift of the resonant wavelength in porous silicon microcavitiesusing ion irradiation［J］． Applied Physics Letters，2006，89( 2) : 021 910 － 021 913．［6］Theiβ W． The use of effective medium theories in optical spectroscopy in advances in solid state physics［C］/ /Advances in SolidState Physics，Vol 33． Wiesbaden: Friedr Vieweg ＆ Sohn Ver Lagsgesellschaft mbH，1993: 149 － 176．［7］Palestino G，Legros R，Agarwal V，et al． Functionalization of nanostructured porous silicon microcavities for glucose oxidase de-tection［J］． Sensors and Actuators B: Chemical，2008，135( 1) : 27 － 34．［8］Lorrain N，Hiraoui M，Guendouz M，et al． Functionalization control of porous silicon optical structures using reflectance spectramodeling for biosensing applications ［J］． Materials Science and Engineering: B，2011，176( 14) : 1 047 － 1 053．［9］Kim H J，Kim Y Y，Lee K W，et al． A distributed Bragg reflector porous silicon layer for optical interferometric sensing of organicvapor ［J］． Sensors and Actuators B: Chemical，2011，155( 2) : 673 － 678．［10］Knittl Z． Optics of thin films: an optical multilayer theory ［M］． London: Wiley，1976．( 责任编辑: 唐诚焜)25

Structure design and preparation of porous SiGe/Si heterostructure material microcavity

http://dspace.xmu.edu.cn/bitstream/handle/2288/121429/%e5%a4%9a%e5%ad%94SiGe_Si%e5%bc%82%e8%b4%a8%e6%9d%90%e6%96%99%e5%be%ae%e8%85%94%e7%9a%84%e7%bb%93%e6%9e%84%e8%ae%be%e8%ae%a1%e4%b8%8e%e5%88%b6%e5%a4%87.pdf?sequence=1&isAllowed=y

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