本论文的主要工作是从理论基础角度上来研究一些重要工业反应，例如蒸汽甲烷重整和水煤气变换反应与铂催化剂结构灵敏性的关系。使用第一性原理的密度泛函理论方法分析铂和钯的表面结构和表面基元反应，并通过与热力学反应条件相关联研究铂的表面性质，同时通过微观动力学反应模型来模拟计算体系的宏观反应情况。研究工作旨在阐明在不同反应体系下的高指数铂纳米晶面的反应能垒和与之相关的反应途径，并通过与低指数密堆积表面，和不同金属如铑和钯等贵金属的不同表面相比较进一步深入认识铂高指数晶面对反应活性的影响。在一般情况下，具有开放表面的纳米粒子比表面原子紧密排列的纳米粒子显示出更优异的催化活性，这主要是因为开放表面具有更高密...The aim of the present work is to understand the structure sensitivity of catalysis by Pt from a fundamental point of view for a number of industrially important reactions i.e. steam methane reforming andthe water-gas shift reaction. To accomplish this,we used quantum-chemical studies to analyze the structure of Pt and Pd surfaces as a function of the thermodynamic conditions, the elementary react...学位：理学博士院系专业：化学化工学院_物理化学(含化学物理)学号：2052008015020
