在双促进铁催化剂上氨合成反应机理与动力学方程

Abstract

本文从已知实验事实的理论分析,包括使用EHMO量子化近似计算及反应速率方程的推导等理论分析方法,提出了氮的活化、氢的活化、~(28)N_2—~(30)N_2同位素交换的机理.并提出氮的分子吸附以及H~(+δ)对吸附N_2~(-δ)作用生成NH_x是氨合成反应的二个决定性步骤.N_2~(-δ)与NH_x的相对含量决定于催化剂组成和反应条件(温度、压力、原料组成).文中根据微观分子催化作用机理,推导出相应的动力学方程式,该方程形式上与Temkin推广式一致,二者仅差一氢吸附常数项,但微观作用机理与某些动力学参数的物理意义则有重要的不同