Harnstoff-SCR - NOx-Verminderung im Abgas von Dieselmotoren durch selektive katalytische Reduktion mit Harnstoff Abschlussbericht

Abstract

Ziel der Untersuchungen war es, mit Hilfe der selektiven katalytischen Reduktion mit Harnstoff als Reduktionsmittel (Harnstoff-SCR) eine Loesung der NO_x-Problematik bei verbrauchs- und partikeloptimierten Dieselmotoren zu erreichen. Schwerpunkte der Laboruntersuchungen lagen bei der Bestimmung der Aktivitaet und Selektivitaet verschiedener SCR-Katalysatoren, darueberhinaus das NH_3-Speicherverhalten und zur weiteren Differenzierung der Kontakte auch die Bestaendigkeit der Katalysatoren gegenueber SO_2. Daneben sollte geprueft werden, ob als Folge der Harnstoffzersetzung mit einer Emission von Nebenprodukten zu rechnen ist. Es konnte gezeigt werden, dass die quantitative Zersetzung von Harnstoff bereits ab 200 C moeglich ist, wenn ein Hydrolyse-Katalysator vorgesehen wird. Der Einfluss von SO_2 ist bei den dahingehend untersuchten Katalysatoren als gering zu bewerten. Durch Kombination des SCR-Katalysators mit einem Pt-haltigen Oxidationskatalysator wird ab einer Temperatur von 200 C bereits ein NO_x-Umsatz von ueber 0,9 erzielt. Nachteilig bei einem solchen System wirken sich die fuer einen edelmetallhaltigen Kontakt typischen hohen N_2O-Emission aus. Fuer die Motoruntersuchung an einem Nutzfahrzeugmotor wurde ein Euro II - Dieselkraftstoff mit einem Schwefelgehalt von s=0,046 Masse-% benutzt und als Reduktionsmittel technischer Harnstoff in Form von 40%-iger waessriger Loesung. Die Untersuchungen wurden an drei verschiedenen Harnstoff-SCR-Anlagen mit und ohne Hydrolyse-Katalysator sowie mit Voll- und Beschichtungskatalysatoren durchgefuehrt. Die Ergebnisse der Untersuchungen an Abgasreinigungssystemen der Firmen HUG-Engineering, Weislingen/Schweiz, und Siemens, Redwitz, zeigten beachtliche NO_x-Verminderungen im stationaeren Betrieb. Ammoniakschlupf tritt bei hoeheren Feedverhaeltnissen ueber 0,8 hinter den SCR-Katalysatoren auf. Dieser Schlupf kann durch einen nachgeschalteten Oxidationskatalysator beseitigt werden. Insgesamt konnte nachgewiesen werden, dass Ammoniak als Reduktionsmittel durch Harnstoff substituiert werden kann. Die Emission unerwuenschter Nebenprodukte kann durch entsprechende Massnahmen zuverlaessig vermieden werden. (orig.)The laboratory investigations focused on the activity and selectvity of different SCR catalysts, the NH3 storage characteristics, and the resisitance to SO2. Emissions of by-products from urea decomposition were investigated as well. It was found that quantitative decomposition will start at 200 C with a hydrolysis catalyst. The effects of SO2 were found to be small. By combining the SCR catalyst with a Pt-containing oxidation catalyst, a NOx conversion of more than 0.9 is achieved from 200 C. The system has the disadvantage of high N2O emissins, which are typical of noble metal contacts. The investigations were carried out using a Euro II diesel fuel with a sulphur content of s=0.046 % by mass and technical urea in a 40% aqueous solution as reduction agent. The investigations were made in three different urea-SCR systems with and without hydrolysis catalysts. The results obtained at HUG-Engineering, Weislingen/Switzerland and Siemsns, Redwitz/Germany suggested significant NOx reductions in the steady state. Ammonia slip was found to occur downstream of the SCR catalysts at higher feed ratios above 0.8, but it can be overcome by an oxidation catalyst connected in series. The experiments showed that ammonia can be substituted by urea. Emissions of undesirable by-products can be suppressed reliably by appropriate measures.Available from TIB Hannover: RA 1581(650) / FIZ - Fachinformationszzentrum Karlsruhe / TIB - Technische InformationsbibliothekSIGLEDEGerman