Untersuchungen mikrophysikalischer und chemischer Diskriminierungsprozesse bei der Wolkenbildung mittels Einzelpartikelanalyse. Ein Beitrag zum Great Dun Fell Experiment Abschlussbericht

Abstract

Vom 22.4. bis 12.5.93 fand das Feldexperiment des EUROTRAC-Subprojekts GCE (Ground-based Cloud Experiments) am Great Dun Fell, Cumbria, GB statt. Durch Exposition von fuenfstufigen Kaskadenimpaktoren (Partikeldurchmesser >0,09 #mu#m) wurden Partikeln des intersitiellen Aerosols und Wolkentropfenresiduen gesammelt und mittels Einzelpartikelanalyse untersucht. Zur Gewinnung von Residualkernproben wurde dem Impaktor ein virtueller Gegenstromimpaktor vorgeschaltet. Die externe bzw. interne Mischung maritimer und anthropogener Aerosolkomponenten ermoeglicht eine Charakterisierung von Luftmassen mit Hilfe der Lasermikrosonden-Massenspektrometrie. Als Bildungsprozess kleiner Partikeln ('accumulation mode') wird die heterogene Nukleation von Schwefel- und Methansulfonsaeure auf Partikeln eines Verbrennungsaerosols nahegelegt. Ein vergleichbarer Prozess auf grossen Seesalzkernen wird nicht beobachtet. Typische Wolkentropfenresiduen sind im maritimen Fall Seesalzkerne und sekundaeres Sulfataerosol, intern gemischt mit Methansulfonaten. Als Folge der Partikelalterung aufgewachsene Sulfat- bzw. Nitratschichten haben keinen erkennbaren Einfluss auf die Aufnahme von Seesalzkernen in der Tropfenphase. Die Wolkentropfenresiduen im nicht maritimen Fall bestehen im Wesentlichen aus Sulfaten. In Wolken geringen Fluessigwassergehalts bilden Partikeln aus Krustenmaterial einen signifikanten Anteil der gesammelten Residualkerne. Das vor der Wolkenbildung und nach der Wolkenaufloesung untersuchte Aerosol zeigt sowohl in Bezug auf intern als auch auf extern gemischte Komponenten grosse Aehnlichkeit. Der Einfluss der Wolken ist im wesentlichen an der Bildung von Hydroxymethansulfonaten (gebildet aus geloestem Formaldehyd und Schwefeldioxid) bzw. einer signifikanten Zunahme partikelgebundener Sulfate nachweisbar. Die Sulfatzunahme wird nicht an vergleichsweise grossen Seesalzkernen beobachtet. Die sehr unterschiedliche Aufnahme einzelner Partikelkomponenten in die Wolkentropfen fuehrt zu einer spezifischen Zusammensetzung der Tropfeninhaltsstoffe und der Partikeln des interstitiellen Aerosols. Partikeln aus der Oelverbrennung (Russ) werden in der Regel nur in geringem Umfang in Wolkentropfen inkorporiert. (orig.)From 22nd of April to 12th of Mai 1993 the field campagne of the EUROTRAC subprojekt GCR (Ground-based Cloud Experiments) took place at Great Dun Fell Cumbria, GB. Cloud interstitial particles and cloud droplet residues were collected by five-stage cascade impactors equipped with special inlet systems, e.g. a counterflow virtual impactor (droplet residues) of the University of Rhode Island. Internal as well as external mixtures of marine and anthrophogenic particle constituents which are observed by laser microprobe mass spectrometry enable characterization of air masses. With respect to accumulation mode particles the findings agree with heterogeneous nucleation of MSA and H_2SO_4 on combustion aerosols. This was not observed for large sea salts. Under marine conditions cloud droplet residues mainly consist of sea salt or non sea salt sulphate which was internally mixed with methane sulfonates. Sulphate and nitrate layers formed by aging processes do not significantly influence incorporation of sea salt nuclei into the liquid phase. In case of non marine dominated conditions the cloud droplet residues mainly consists of sulphate species. Clouds of low liquid water content show crystal material as droplet residues. In general the comparison of aerosols examined before cloud formation and after cloud dissipation showed a poor influence of cloud formation on the main chemical particle constituents. Only the formation of HMSA and sulphate was observed. An expected increase of sulphate within cloud droplets containing large sea salt nuclei was missing. Significant change of the chemical cloud droplet inventories from droplet to droplet is a result of incorporation of particle constituents into the liquid phase. Depending on the amount of water soluble trace constituents (e.g. sulphate) soot particles originating from oil combustion remain in the cloud interstitial aerosol when clouds are formed. (orig.)Available from TIB Hannover: F95B976+a / FIZ - Fachinformationszzentrum Karlsruhe / TIB - Technische InformationsbibliothekSIGLEBundesministerium fuer Forschung und Technologie (BMFT), Bonn (Germany)DEGerman