Einfluss mikrobieller Aktivitaet auf das Migrationsverhalten redoxsensitiver Radionuklide (Technetium und Selen) in Lockergesteinen

Abstract

In closed cycle column tests under sterile conditions there was no or hardly any sorption of the two radionuclides. In closed cycle column tests with unsterile soils, however, the two radionuclides were extremely immobilised (80 % of the output activity of Tc-95m and 40 % of the output activity of Se-75). By inoculation of the sterile columns with mixed soil cultures an increase in sorption of 40 % of the output activity was achieved which is attributed to the microbial activity. The adsorbed radionuclides in unsterile columns could be remobilized by adding a bactericide. In columns with saline water the sorption of radionuclides was slightly lower. Soils with a 5 % organic carbon content showed extremely increased sorption of the two radionuclides. In comparison with closed cycle columns shake tests were carried out. During turbulent intermixing of water and solid, no sorption of technetium was observed in unsterile tests either, while Se-75 added as selenite was strongly adsorbed to the solid. When adding acetate as a C-source, the microbially conditioned reduction of the redox potential to -100 mV and, subsequently, a strong increase of sorption could be observed. A reduction of the pH value in the soils to pH 4, and simultaneous adding of acetate significally reduced the microbial activity and the sorption of technetium, while selenite sorption remained strong as before. Sorption tests with bacteria-pure and mixed cultures showed no sorption of the pertechnetate anion in the oxidation stage (VII). However, when reducing the pertechnetate by means of SnCl2, up to 40 % of the feed activity of killed and living biomass was immobilized. Between 20-30 % of the adsorbed technetium quantity was outside at the membrane, and 40% inside the cells. After a three-day incubation period in a technetium-containing solution, a factor of 15,5 was achieved as the maximum intracellular concentration factor for the isolate 9143 (Xanthomas sp.). (orig./MG)Zentrales Thema der vorliegenden Arbeit war die Untersuchung des mikrobiellen Einflusses auf die Sorption der Radionuklide Technetium Tc-95 m (TcO_4)- und Selen Se-75 (SeO_4"2-) in Boeden. Beide Radionuklide wurden in Umlaufsaeulenversuchen unter sterilen Bedingungen nicht bzw. kaum festgelegt. In Umlaufsaeulenversuche mit unsterilen Boeden wurden dagegen beide Radionuklide extrem stark immobilisiert (80% der Ausgangsaktivitaet fuer Tc-95 m und 40% der Ausgangsaktivitaet fuer Se-75). Bei Animpfen der sterilen Saeulen mit Bodenmischkulturen konnte eine Steigerung der Sorption von 40% der Ausgangsaktivitaet erreicht werden, die sich auf mikrobielle Aktivitaet zurueckfuehren laesst. Die sorbierten Radionuklide in unsterilen Saeulen liessen sich durch die Zugabe eines Bakterizides remobilisieren. In Saeulen mit salinem Wasser war die Sorption der Radionuklide leicht vermindert. Boeden mit 5% organischem Kohlenstoffgehalt zeigten stark erhoehte Festlegungen beider Radionuklide. Als Vergleich zu Umlaufsaeulenversuchen wurden Schuettelversuche durchgefuehrt. Bei der turbulenten Durchmischung von Wasser und Feststoff konnte auch in unsterilen Versuchen keine Sorption des Technetiums beobachtet werden, waehrend das als Selenit zugegebene Se-75 stark am Feststoff festgelegt wurde. Bei Zugabe von Acetat als C-Quelle liess sich die mikrobiell bedingte Absenkung des Redoxpotentials auf -100 mV und nachfolgend eine starke Steigerung der Sorption verfolgen. Eine Absenkung des pH-Wertes in den Boeden auf pH4 bei gleichzeitiger Acetatzugabe verminderte die mikrobielle Aktivitaet und die Sorption des Technetiums signifikant, waehrend die Selenitsorption unveraendert stark blieb. Sorptionsuntersuchungen mit Bakterienrein und Mischkulturen zeigten keine Festlegung des Pertechnetatanions in der Oxidationsstufe (VII). (orig./MG)Available from TIB Hannover: RO 6927(21) / FIZ - Fachinformationszzentrum Karlsruhe / TIB - Technische InformationsbibliothekSIGLEBundesministerium fuer Bildung, Wissenschaft, Forschung und Technologie, Bonn (Germany)DEGerman