Electronic excitations of individual nano-objects, analysed by electron energy loss spectroscopy with high spatial resolution

Abstract

Ce travail portant sur les excitations électroniques des systèmes nanométriques dans le domaine d'énergie du visible-UV présente une approche fondée sur la technique de Spectroscopie de pertes d'énergie (EELS) résolue spatialement, utilisée dans un microscope électronique à balayage en transmission. Cette technique bénéficie les avantages simultanés de la caractérisation morphologique à l'échelle sub-nanométrique offerte par le microscope et de la grande variété d'informations sur les propriétés électroniques accessible par EELS.L'interprétation des résultats expérimentaux a été rendue possible grâce au développement parallèle d' outils théoriques adaptés, rendant compte des caractéristiques spécifiques de chaque système analysé. Parmi les principaux résultats, nous avons analysé la transition atomique 1s->2p dans l' Helium à haute densité inclus dans des métaux, et avons mis en évidence par des mesures locales un nouvel effet induit par la surface affectant l'évaluation de la densité interne de nanobulles individuelles. En partant de nos travaux antérieurs sur la réponse diélectrique de différents nanotubes, l'étude des nanotubes de nitrure de bore (BN) a été principalement motivée par la mesure du gap de tels nanostructures. Le gap optique a été déterminé comme étant constant, indépendamment du nombre de couches ou du rayon des tubes, en accord avec des calculs de structure de bande. Sa valeur a été trouvée proche de celle du h-BN volumique, comme théoriquement prévu. De plus, les spectres ne sont pas affectés par le coulage des feuillets entre eux, ni par la courbure, et on n'observe aucun effet de confinement.In this work on the electronic excitations in the visible-UV energy domain in nano-scale systems, I presented an approach based on the spatially resolved EELS technique called spectrum-imaging performed inside a STEM. Such a technique benefits from the simultaneous advantages of the morphological characterization offered by the microscope environment , of the large variety of information on the electronic properties of the sample accessible by EELS, and of the sub-nanometric resolution of the analyzed volume.The interpretation of experimental results has been possible only thanks to a parallel development of adapted theoretical tools, accounting for the specific characteristic of each analyzed system. Among the main results, we analyzed the 1s->2p atomic transition in high density helium enclosed in metals, we put in evidence by local measurements a new surface induced effect, affecting the estimation of He density in individual nanobubbles.Stemming from our previous works on the dielectric response of individual nanotubes, the study of BN nanotubes was mainly motivated by the measurement of the band-gap of such nanostructures. The optical gap has been shown to remain constant, independent on the number of layers or the radii of the tubes, in agreement with band structure calculations, and close to that of the h-BN bulk, as expected theoretically. Moreover spectra are not affected by the interlayer coupling, nor by the curvature.Furthermore, no confinement effect is observed.ORSAY-PARIS 11-BU Sciences (914712101) / SudocSudocFranceF