Alkylation du toluène par le propène sur les zéolithes MCM-22, ITQ-2 et HBEA

Abstract

Ce travail porte sur l'alkylation en phase gaz du toluène par le propène sur la zéolithe MCM-22 (MWW) qui comporte trois systèmes poreux indépendants: supercages, canaux sinusoïdaux et demicages externes, son but étant principalement de déterminer le rôle catalytique que joue chacun de ces systèmes. Nous avons montré, par empoisonnement avec la collidine, que l'alkylation ne se produit que dans les coupes externes et qu'elle s'effectue sans désactivation du catalyseur. La production d'oléfines en C4-C6 par oligomérisation-craquage de propène qui diminue rapidement avec le temps se produit essentiellement dans les canaux sinusoïdaux, tandis que les produits non désorbables "coke" seraient formés dans les supercages. En alkylation en phase gaz du toluène par le propène, la zéolithe MCM-22 de rapport Si/Al = 17 est meilleure en activité et en sélectivité en cymènes que les zéolithes ITQ-2 (obtenue par délamination du précurseur de MCM-22) et HBEA.This work deals with gas phase toluene alkylation with propene on MCM-22 zeolite (MWW) which contains three independant pore systems: large supercages, bidimensional sinusoidal channels and large external cups; its aim is to determine the catalytic role of these pore systems in toluene-propene transformation. Collidine poisoning confirms that alkylation only occurs within the external hemicages and without deactivation. C4-C6 alkene production through propene oligomerization-cracking which decreases rapidly with increasing time was demonstrated to occur essentially within the sinusoidal channels whereas mainly non desorbed products would be formed within the supercages. MCM-22 zeolite with Si/Al = 17 was found to be more active and selective to cymenes than ITQ-2 (prepared by swelling and delaminating the same precursor of MCM-22) and HBEA zeolites.POITIERS-BU Sciences (861942102) / SudocSudocFranceF