Effets du support et des ajouts sur les propriétés de stockage des NOx de catalyseurs à base de baryum (sensibilité au souffre)

Abstract

L objectif de ce travail est d étudier l influence des différents paramètres sur les propriétés en stockage des NOx et la résistance au soufre de catalyseurs de type piège à NOx à base de Ba. La première partie traite de l effet du support (Al2O3, SiO2, Al2O3-5,5SiO2 et Ce0,7Zr0,3O2) et de la teneur en Ba. Ces paramètres influencent la dispersion de Pt et de Ba et donc la proximité Pt-Ba, la basicité des catalyseurs et le stockage des NOx. De plus, CO2 et H2O inhibent la capacité de stockage en raison de (i) la compétition CO2/NOx pour les sites de stockage - qui augmente avec la basicité et la température et (ii) la baisse de l oxydation de NO et du stockage sur le support (H2O). Le support CeZr abaisse la température de réduction de BaSO4 massique de 100C par rapport à Al, favorisant ainsi l élimination des sulfates pendant la régénération des catalyseurs sulfatés. Dans la deuxième partie, nous avons examiné l effet du mode de préparation et d activation ainsi que l effet d ajouts (Fe, Mn, Ce) sur les propriétés de catalyseurs Pt/Ba/Al. L activation des catalyseurs par traitement sous N2 avant vieillissement contribue à augmenter la dispersion de Pt et de Ba et améliore donc le stockage. L ajout de Mn et de Ce conduit à une meilleure proximité site d oxydation/site de stockage et augmente le stockage des NOx. L ajout de Mn et de Fe aux catalyseurs peu chargés en Ba conduit à une augmentation de la résistance au soufre vis-à-vis de la capacité de stockage. Finalement, bien que la régénération des catalyseurs modifiés soit moins efficace, ces derniers demeurent plus actifs que les échantillons non modifiés.POITIERS-BU Sciences (861942102) / SudocSudocFranceF