Caractérisation physique et géochimique d'hydrates de gaz d'environnements géologiques différents (apport des techniques de Diffraction X Synchrotron et de Spectroscopie Raman)

Abstract

L amélioration des connaissances concernant la distribution des hydrates de gaz dans les sédiments, leurs caractéristiques physiques, chimiques ou thermodynamiques est essentielle afin de prévenir les risques auxquels ils peuvent être associés, d anticiper leur rôle dan l évolution du climat ou de développer les technologies nécessaires à leur exploitation. Dans cette optique, ce travail de thèse apporte des données supplémentaires indispensables à une meilleure compréhension de leur origine, formation et stabilité. Le travail a porté su l étude de quatre hydrates de gaz naturels issus de la marge Africaine, la marge Norvégienne et la mer de Marmara. Les hydrates des marges Africaine et Norvégienne cristallisent dans une structure de type I, ce qui est en accord avec leur origine biogénique. En revanche, ceux provenant de la mer de Marmara, composés de gaz d origine thermogénique, ont une structure de type II. L utilisation de la spectroscopie Raman a également permis de suivre la dissociation des hydrates naturels et de montrer qu il n existe pas de dissociation préférentielle entre les petites et les grandes cages formant les hydrates naturels. En outre, la grande variabilité de la zone de stabilité des hydrates sur le volcan de boue Hakon Mosby a pu être évaluée par modélisation thermodynamique. Une étude identique a montré que seuls des hydrates d origine thermogénique peuvent se former en mer de Marmara. Enfin, l ensemble des données géochimiques des eaux interstitielles, des gaz et des hydrates de gaz obtenus au cours de la campagne Vicking (2006) a permis d étudier la circulation de fluide et de gaz formant les hydrates de gaz sur le volcan de boue Hakon Mosby.The knowledge of the occurrence of gas hydrates in the natural environment, their physical, chemical or thermodynamical properties is essential to prevent geohazards, to anticipate their role in climate change or to develop technologies to take advantage of this energy resource. To mis purpose, this work reports a physical and chemical characterization of four natural gas hydrates from African and Norwegian margins, and from the Sea of Marmara, for documenting their origin, formation and stability. Samples from African and Norwegian margins crystallize in type I structure. This observation is in agreement with their biogenic origin. On the other hand, hydrate samples from the sea of Marmara, characterized by a thermogenic origin, exhibit a type II structure. Raman spectroscopy was also used to investigate the dissociation processes of natural gas hydrates. These results indicate that there is no preferential dissociation of large small cages. Thermodynamical modeling let us evaluate the highly variable gas hydrate stability fields in sediments from the Hakon Most Mud Volcano, whereas it let us assert that only thermogenic gas hydrates can crystallize in the sea of Marmara. In a last chapter, geochemical data obtained from porewaters, gases, and gas hydrates collected during the Vicking cruise (2006) - HERMES Program - permitted to characterize the processes controlling the fluid circulation in the Hakon Mosby Mud Volcano where gas hydrates are present in great quantity.BREST-BU Droit-Sciences-Sports (290192103) / SudocSudocFranceF