thesis

Omsetning av metylklorid til hydrokarboner over H-SAPO-34 og H-SSZ-13

Abstract

Metylklorid-til-hydrokarboner (MeXTH)-prosessen er et trinn i oppgraderingen av naturgass til alkener. Prosessen unngår produksjon av syntesegass som er en energikrevende prosess. I dette arbeidet sammenlignes to mikroporøse katalysatorer til MeXTH-prosessen, zeolitten H-SSZ-13 og zeotypen H-SAPO-34. Begge katalysatorene har CHA-topologien, men har ulik syrestyrke på grunn av forskjellig nettverkskomposisjon. Katalysatorene ble testet i en stasjonær-sjikt-reaktor, og reaksjonstemperaturen ble variert mellom 325oC til 450oC. Produktselektivitet og utbytte for begge katalysatorene var omtrent den samme. Analyser av koksen viser at de inneholder de samme forbindelsene ved samme temperaturer, men i ulik mengde. H-SSZ-13 ble testet ved to forskjellige partikkelstørrelser. Omsetningen, selektiviteten og utbyttet er omtrent det samme, men de minste partiklene gir høyere omsetningskapasitet. Ved å sammenligne H-SAPO-34 og H-SSZ-13 med omtrent den samme partikkelstørrelsen, er det funnet at H-SAPO-34 gir mye høyere omsetningskapasitet. Det er også utført forsøk med to forskjellige partialtrykk av reaktanten. H-SAPO-34 gir som forventet lavere omsetningskapasitet ved lavere partialtrykk, men for H-SSZ-13 observeres det en økt omsetningskapasitet ved å senke partialtrykket. Regenereringsforsøk ble utført med begge katalysatorene, og viste at de mister lite aktivitet etter fire regenereringer. Produktselektiviteten, omsetningen og omsetningskapasiteten etter regenereringene er omtrent den samme. Pulver XRD viser at katalysatorene er lite berørte av regenereringene, men FTIR viser at det en liten økning av ekstra-nettverks-Al i H-SSZ-13. Isotopmerkingsforsøk er utført med H-SAPO-34, og 13C-innholdet øker med økende antall metylgrupper i benzenforbindelsene. Heksametylbenzen er dermed det mest aktive mellomproduktet inne i H-SAPO-34. Det er også utført forsøk med eten eller propen kofødet med isotopmerket 13C-metylklorid for H-SAPO-34. Dette ble utført for å studere om produktene hadde en inhiberende virkning på omsetningen av metylklorid. Resultatene viser at eten og propen ikke inhiberer omsetningen for H-SAPO-34

    Similar works