The main objective of this work was the development of new barium titanate capacitor materials, which fully densified at a sintering temperature of 900 °C, exhibiting a high and almost temperature-independent dielectric constant as well as low dielectric loss. In order to decrease the sintering temperature of barium titanate from ca. 1300 °C to 900 °C, addition of various types of sintering aids have been tested. Li-containing sintering additives show the best result concerning densification and dielectric properties. By addition of 2 to 3 wt% (SrO-B2O3-Li2O) -, (ZnO-B2O3-Li2O) - or (LiF-SrCO3)-additive combinations to commercially available barium titanate powder 95 % of the theoretical density was achieved after sintering at 900 °C. The sintered capacitor materials with the above mentioned additive combinations possess high dielectric constants from 1800 to 3590. It is well known that for a high temperature stability of dielectric constant the formation of core-shell structure in a fine-grained microstructure is required (average grain size < 1 micron). For BaTiO3 sample contained 2 wt% LiF-SrCO3 is temperature coefficient of capacitance (TCC) relatively low. The TCC in temperature range between 0 °C and 80 °C is less than ± 15%. The significantly higher TCC for the BaTiO3 sample contained 3 wt% SrO-B2O3-Li2O is due to the strong grain growth during sintering. To reduce the TCC in this sample Nb2O5-Co2O3 was added. By addition of 1.5 wt% Nb2O5-Co2O3 the temperature stability of the dielectric constant could be significantly improved as a result of the grain growth inhibition during sintering. For BaTiO3 sample contained ZnO-B2O3-Li2O a fine-grained microstructure was formed which caused the relatively low TCC of this sample. However, the influence of Nb2O5-Co2O3-addition on dielectric properties of ZnO-B2O3-Li2O containing BaTiO3 sample was also investigated. The BaTiO3 sample contained ZnO-B2O3-Li2O-Nb2O5-Co2O3 shows a high dielectric constant up to 2370. The Co2O3-Nb2O5-addition would not cause further lowering of TCC because of a strong grain growth during sintering. To reduce the TCC, the grain growth during sintering must be controlled. For this goal the composition of ZnO-B2O3-Li2O was modified. It was found that an increase of B2O3 content or a decrease of Li2O and ZnO content in ZnO-B2O3-Li2O additive composition improves the temperature stability of the dielectric constant. The BaTiO3 ceramics contained modified ZnO-Li2O-B2O3 composition and 1.5 wt% Nb2O5-Co2O3 showed TCC of less than ± 15 % over the measured temperature range from - 40 °C to +125 °C. However, the room temperature dielectric constant also reduced and amounted to 1280. The formation of the core-shell structure in a fine-grained microstructure has been proved in TEM/SEM studies of this sample and it is responsible for the high temperature stability of the dielectric constant. The further objective of this work was manufacturing of ceramic tapes from the new capacitor materials and integration of these tapes into multi component LTCC moduls, i.e. a combination with ferritic tapes and standard low dielectric constant tapes (Basis LTCC). Tapes and laminates from five favoured capacitor materials have been produced. The sintered laminates show significantly higher dielectric constant (up to 3350) and lower dielectric loss (less than 0,025) in comparison to pressed samples. This is because of lower porosity of the laminates after sintering. The results of the temperature stability of the dielectric constant in powder compacts could be reproduced in multilayer capacitors. Due to very low capacity changes in the frequency range between 1 kHz and 1 MHz all five capacitor materials are applicable at this frequency range. Furthermore the capacitor tapes exhibit high breakdown strength significantly above 20 kV / mm (except one sample). To reach a defect free co-firing of sandwiched LTCC laminates consisting of capacitor tapes and standard low dielectric constant tapes the shrinkage behaviour and the coefficient of thermal expansion of two components were matched. The embedded capacitor tapes into standard low dielectric constant tapes can be sufficiently densified during co-firing process at 900 °C and the dielectric properties are comparable with those of separate sintered capacitor tapes. The co-firing of multi component LTCC laminates consisting of ferritic tapes, low dielectric constant tapes and capacitor tapes with different shrinkage curves was also investigated. It was found that the Manufacturing of such a multi-component module is only possible when a uniaxial pressure (1.25 MPa) is carried out during co-firing. However, because of the difference in the coefficient of thermal expansion of different components, a quite defect free multi-component module could not be manufactured but by stacking the tapes in the correct order defects like cracks can be strongly minimized. For this purpose the capacitor tapes that have larger coefficient of thermal expansion must be inserted in the middle of the multi component laminates. The results obtained in this work are very useful for the integration of passive components into compacted LTCC module and the further miniaturization of electronic devices based on ceramic multilayer. The new low fired high dielectric constant materials can be used both as ceramic tapes, as well as screen-printable pastes for integration of capacitors into LTCC modules.Das Hauptziel dieser Arbeit bestand in der Entwicklung neuer Bariumtitanat-Kondensatorwerkstoffe, die bereits bei 900°C dichtsintern, eine hohe Dielektrizitätskonstante mit geringer Temperaturabhängigkeit sowie geringe dielektrische Verluste und eine hohe Durchschlagfestigkeit aufweisen. Um die Sintertemperatur von Bariumtitanatpulver von ca. 1300 °C auf 900 °C herabzusetzen, wurden Additivkombinationen entwickelt. Als besonders geeignet haben sich Li-haltige Sinteradditivkombinationen herausgestellt. Durch Zugabe von 2 bis 3 Ma.-% einer Additivkombination aus (LiF-SrCO3), (SrO-B2O3-Li2O) oder (ZnO-B2O3-Li2O) verdichtet das Bariumtitanat bereits bei Temperaturen von 900 °C auf mehr als 95 % der Reindichte. Die gesinterten Kondensatorwerkstoffe weisen hohe Dielektrizitätskonstanten zwischen 1800 und 3590 auf. Für eine geringe Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstante ist die Bildung von core-shell Strukturen in einem feinkörnigen (mittlere Korngröße ≤ 1 ikron) und homogenen Gefüge erforderlich. Bei der BaTiO3-Probe mit 2 Ma.-% (LiF-SrCO3)-Additivsystem ist die Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstante relativ gering. Die Kapazitätsänderung im Temperaturbereich zwischen 0 °C und +80 °C ist kleiner als ±15 %. Die deutlich größere Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstante bei BaTiO3-Werkstoffen mit (SrO-B2O3-Li2O)-Additiven resultiert aus dem starken Kornwachstums während des Sinterns. Zur Verringerung wurden ergänzend (Nb2O5-Co2O3)-Additive zugesetzt. Durch Zugabe von 1,5 Ma.-% (Nb2O5-Co2O3) konnte die Temperaturstabilität der Dielektrizitätskonstante erheblich verbessert werden, weil das starke Kornwachstum während des Sinterns gehemmt wurde. Die BaTiO3-Werkstoffe mit (ZnO-B2O3-Li2O)-Additiven besitzen ein feinkörniges Gefüge, weswegen die Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstante von vornherein relativ gering ist. Trotzdem wurde auch hier der Einfluss des (Nb2O5-Co2O3)-Zusatzes auf die dielektrischen Eigenschaften untersucht. Die BaTiO3-Probe mit (ZnO-B2O3-Li2O-Nb2O5-Co2O3)-Additiven weist eine hohe Dielektrizitätskonstante von 2370 auf. Der Nb2O5-Co2O3-Zusatz führte allerdings nicht zu weiterer Absenkung der Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstante, da hier während des Sinterns ein starkes Kornwachstum stattfand. Um dieses zu reduzieren, wurden die Masseanteile der ZnO-B2O3-Li2O-Additivkomponente modifiziert. Eine Erhöhung des B2O3-Gehalts bzw. eine Reduzierung des Li2O- und ZnO-Gehalts im ZnO-B2O3-Li2O-Additivsystem verbessert durch das Verhindern eines starken Kornwachstums beim Sintern die Temperaturstabilität der Dielektrizitätskonstante (Kapazitätsänderung von < ±15 % im gemessenen Temperaturbereich zwischen -40 °C und +125 °C), senkt aber gleichzeitig die Dielektrizitätskonstante selbst auf 1280. Auch hier zeigten TEM/REM-Untersuchungen das entstandene homogene und feinkörnige Gefüge mit core-shell Strukturen. Aufbauend auf die neuentwickelten LTCC-kompatiblen Kondensatorwerkstoffe bestand ein weiteres Ziel dieser Arbeit in der Herstellung von keramischen Folien aus den neuen Werkstoffen und der Integration dieser Folien in Multikomponenten-LTCC-Module, d. h. einer Kombination mit ferritischen Folien und Folien mit niedriger Permittivität (Basis-LTCC). Es wurden aus fünf ausgewählten Kondensatorwerkstoffen Folien und Laminate hergestellt. Die gesinterten Laminate weisen aufgrund geringer Porosität wesentlich höhere Dielektrizitätskonstanten von 1220 bis 3350 und geringere dielektrische Verluste von 0,008 bis 0,024 im Vergleich zu den gesinterten Presslingen auf. Das Temperaturverhalten der Dielektrizitätskonstante der über das Foliengießen hergestellten Werkstoffe unterscheidet sich nur sehr geringfügig vom Temperaturverhalten der trockengepressten Proben. Aufgrund sehr geringer Kapazitätsschwankungen im Frequenzbereich zwischen 1 kHz und 1 MHz können alle fünf Kondensatorwerkstoffe in diesem Frequenzbereich eingesetzt werden. Außerdem weisen die Kondensatorfolien (mit einer Ausnahme) hohe Durchschlagfestigkeiten deutlich oberhalb von 20 kV/mm auf. Um ein fehlerfreies Co-firing der niedrig sinternden Kondensatorfolien in Kombination mit LTCC-Basisfolien zu ermöglichen, wurden der thermische Ausdehnungskoeffizient und das Sinterverhalten des Basiswerkstoffs an die Eigenschaften des Kondensatorwerkstoffs angepasst. Kondensatorfolien mit auflaminierten Außenlagen aus den an der BAM entwickelten Basisfolien konnten im Co-firing Prozess ausreichend verdichten und erzielten dielektrische Parameter vergleichbar denen vom separat gesinterten Kondensatorwerkstoff. Es wurde versucht, Multikomponenten-Laminate aus Ferrit-, Basis- und Kondensatorfolie mit unterschiedlichem Schwindungsverhalten herzustellen. Dies gelang jedoch nur unter Ausübung eines uniaxialen Drucks von 1,25 MPa während des Co-firings. Aufgrund unterschiedlicher Ausdehnungskoeffizienten der verschiedenen Komponenten konnte ein völlig fehlerfreies Multikomponenten-Modul nicht hergestellt werden. Anordnung und Größe der Gefügefehler wie Risse werden durch die Anordnung der verschiedenen Folientypen im Laminat bestimmt. Die im Rahmen dieser Arbeit erzielten Ergebnisse sind für die Integration passiver Bauelemente in kompakte LTCC-Module und die weitere Miniaturisierung elektronischer Bauteile auf Multilayerbasis von großem Nutzen. Die neuen niedrig sinternden hochdielektrischen Kondensatormaterialien können sowohl als Folie als auch als siebdruckfähige Pasten zur Integration von Kondensatoren in LTCC-Module verwendet werden
