De l’émission à l’évolution dans l’atmosphère ambiante des particules et de leurs précurseurs, émis par le parc en circulation en zones urbaine et périurbaine

Abstract

Atmospheric pollution is a major concern, especially in urban areas. Road traffic represents an important source of pollutants, with emissions from the exhaust, partly regulated by the European Union, as well as non-exhaust emissions. Road traffic’s contribution to air pollution is also due to secondary pollutants, which have evolved or have been formed in the atmosphere. To this day, several difficulties limit the estimation of road traffic’s contribution to atmospheric pollution, notably particulate pollution. First of all, the vehicle fleet is very diverse, in terms of vehicle categories, motorization, and aftertreatment technologies. This limits the representativity of the studies focusing on individual vehicles. Moreover, methodological difficulties remain regarding the quantification of compounds called precursors, which play a role in particle evolutions. Finally, particle evolution processes are complex, and their experimental study is generally conducted under unrepresentative conditions. The first part of this thesis work focuses on the study, under laboratory conditions, of the emissions and evolutions of pollutants from specific vehicles. First, organic precursors have been quantified for a large panel of vehicles, covering several categories, motorizations and aftertreatment technologies. A methodology was developed to measure those compounds. Furthermore, the emissions of particles were quantified for the most recent vehicles. Next, the particle evolution processes were characterized under controlled conditions, using an atmospheric simulation chamber. This was first performed in the dark with clean air, to highlight the trends of each specific vehicle type. Studies under natural sunlight were also conducted. Finally, a preliminary study was carried out to describe the impact of ambient air on particle evolutions. The second part of this thesis work focuses on the near road study of in situ emissions and evolutions of particles from a diversified vehicle fleet in real driving conditions. The emissions of particles and particle precursors were quantified in a suburban area, with a discussion on the associated characterized fleet. Moreover, a methodological development was conducted to allow the in situ study of particle evolution, through the construction of a mobile 4-m3 atmospheric simulation chamber. The particle evolution processes were then characterized in representative conditions, in urban and suburban areas, in the winter and in the summer, in the dark and under natural sunlight.La pollution atmosphérique représente un enjeu majeur, notamment en zone urbaine. Le transport routier est une source importante de polluants, avec des émissions à l’échappement, dont certaines sont réglementées par l’Union européenne, et des émissions hors échappement. La contribution du trafic routier à la pollution de l’air vient également des polluants dits secondaires, qui ont évolué ou ont été formés dans l’atmosphère. Il existe à ce jour plusieurs difficultés qui limitent l’estimation de la contribution de ce secteur à la pollution atmosphérique, notamment à la pollution particulaire. Tout d’abord, le parc roulant est diversifié, en termes de catégories de véhicule, motorisations et technologies de dépollution, ce qui limite la représentativité des études menées sur des véhicules individuels. De plus, des difficultés méthodologiques persistent sur la quantification de certains composés dits précurseurs, jouant un rôle dans l’évolution atmosphérique des particules. Enfin, les processus d’évolution des particules sont complexes, et leur étude expérimentale est généralement menée dans des conditions peu représentatives. La première partie de ce travail de thèse porte sur l’étude au laboratoire des émissions et évolutions des polluants de véhicules individuels spécifiques. Tout d’abord, les précurseurs organiques ont été quantifiés pour un large panel de véhicules, couvrant plusieurs catégories, motorisations, et équipés de différentes technologies de dépollution. Un développement a été apporté à la méthodologie de mesure de ces composés. Les émissions de particules ont également été quantifiées pour les véhicules les plus récents. Ensuite, les processus d’évolution des particules ont été caractérisés en conditions contrôlées à l’aide d’une chambre de simulation atmosphérique. Cela a tout d’abord été réalisé dans le noir et dans l’air propre, pour mettre en avant les spécificités de chaque véhicule. Des études sous exposition solaire ont ensuite été menées. Enfin, une étude préliminaire a porté sur l’impact de l’air ambiant sur les évolutions. La seconde partie de ce travail de thèse concerne l’étude des émissions et évolutions in situ des polluants, directement en bord de route avec un parc roulant diversifié en conditions de conduite réelles. Les émissions de particules et précurseurs ont tout d’abord été quantifiées, en zone périurbaine, pour les parcs roulants réels qui ont été caractérisés. Ensuite, un développement méthodologique a été mené pour permettre l’étude des évolutions in situ, avec notamment la construction d’une chambre de simulation atmosphérique mobile de 4 m3 qui peut être placée en bord de route. Les processus d’évolution des particules du parc roulant ont ainsi pu être étudiés, dans des conditions représentatives de l’atmosphère. Ceci a été réalisé en zones urbaine et périurbaine, en conditions hivernale et estivale, dans le noir et sous exposition solaire