Détermination expérimentale et modélisation du dépôt par temps sec de l'iode élémentaire gazeux

Abstract

In the event of accidental releases from nuclear installations, radionuclides including iodine radioactive isotopes and mainly iodine-131 are susceptible to be emitted in environment. The circumstances of releases have generally been such that iodine is released in gaseous and particulate form. Following its emission into the atmosphere, iodine is eventually deposited on surfaces in wet or dry deposition. Then, 131I can accumulate in the thyroid gland, which can cause diseases in humans via ingestion. To understand, assess and predict the impact of iodine in environment, it's necessary to study its wet and dry deposition. The absence of robust data on the dry deposition velocities (Vd) of iodine in gaseous elemental form (I2) as a function of meteorological parameters and surface properties causes uncertainties on models up to three orders of magnitude. In this thesis, an original methodology for I2 dry deposition velocity determining was developed. It's based on short-term (30 minutes to 1 hour) emissions of stable iodine (127I) as I2 form in atmosphere in the absence of precipitation in the middle of a grassland. The influence of meteorological parameters and surface properties on Vd have been studied. Then, the dry deposition model of gases based on electrical analogy has been adapted to iodine. Finally, the model was validated under different meteorological conditions by long-term (30 days) measurements of the transfers into grass of 129I as I2 form emitted by Orano La Hague plant.En situation de rejets accidentels sur des installations nucléaires, des radionucléides dont des isotopes radioactifs de l’iode et principalement de l’iode-131 sont susceptibles d’être émis dans l’environnement. Les circonstances des rejets ont généralement été telles que l’iode est rejeté sous forme gazeuse et particulaire. Suite à son émission dans l’atmosphère, l’iode finit par se déposer sur les surfaces soit par temps humide ou par temps sec. L’131I peut ensuite s’accumuler dans la glande thyroïde, ce qui peut provoquer des pathologies chez l’Homme via l’ingestion. Pour comprendre, évaluer et prévoir l’impact de l’iode dans l’environnement, il est important d’étudier son dépôt par temps humide et par temps sec. L’absence de données robustes sur les vitesses de dépôt sec (Vd) de l’iode sous forme élémentaire gazeux (I2) en fonction des paramètres météorologiques et des propriétés de surface entraine des incertitudes sur les résultats des modèles allant jusqu’à trois ordres de grandeur. Dans cette thèse, une méthodologie originale de détermination de la vitesse de dépôt sec d’I2 a été développée. Elle est basée sur des émissions à court terme (30 minutes à 1 heure) d’iode stable (127I) sous forme I2 dans l’atmosphère en l’absence de précipitations au milieu d’une prairie. L’influence des paramètres météorologiques et des propriétés du couvert sur les Vd a été étudiée. Ensuite, le modèle de dépôt sec des gaz reposant sur l’analogie électrique a été adapté à l’iode. Enfin, le modèle a été validé dans des conditions météorologiques différentes par des mesures à long terme (30 jours) des transferts dans l’herbe d’129I sous forme I2 émis par l’usine Orano La Hague