Näraomgivningstryck hastighetskarta avbildning

Abstract

Catalytic reactions on solid surfaces have been studied under Ultra-high vacuum (UHV) conditions for decades. These studies provide crucial information for catalytic reactions, such as surface structures, adsorption sites, and reaction mechanisms. However, industrial catalysis operates under high gas pressure to increase the reaction rate, so the knowledge we learn from the previous UHV studies may not be able to directly transfer to the industry. This difference is referred to as the “pressure gap”, and it represents the difficulties that scientists encounter when attempting to investigate and comprehend catalytic reactions at high pressure. To address this issue, in situ/operando techniques and instruments have been developed to study reactions at pressures closer to real-world applications.The present thesis aims to showcase the new instrument, Near-Ambient Pressure Velocity Map Imaging (NAP-VMI), and its applications to molecular spectroscopy and surface science at near-ambient pressures. This instrument features a velocity map imaging (VMI) setup with redesigned ion optics and uses differential pumping to achieve a working pressure of 10−3 mabr. It allows time-resolved measurements at microsecond time scales using the pump-probe technique with a pulsed molecular beam and a pulsed laser. The performance is validated using N2O photodissociation and N2 surface scattering. CO oxidation on Pd(110) and Pd(100) surfaces is studied at elevated oxygen pressure (1×10−5 mbar) where the surfaces reconstruct.The results show the suppression of CO2 production in oxygen rich environments for both surfaces. The difference in kinetics and dynamics behavior between the two surfaces also suggests that surface structures and adsorption sites are important in the reaction mechanisms. These findings highlight the importance of surface structure in catalytic reactions and pave the way for more effective catalysts to be designed by tailoring surface properties and reaction conditions.Katalytiska reaktioner på fasta ytor har studerats under ultrahögt vakuum (UHV) i årtionden. Dessa studier ger avgörande information för katalytiska reaktioner, såsom ytstrukturer, adsorptionsställen och reaktionsmekanismer. Industriell katalys arbetar dock under högt gastryck för att öka reaktionshastigheten, så kunskapen vi lär oss från de tidigare UHV-studierna kanske inte direkt kan överföras till industrin. Denna skillnad kallas “tryckgapet” och den representerar de svårigheter som forskare möter när de försöker undersöka och förstå katalytiska reaktioner vid högt tryck. För att lösa detta problem har in situ/operando metoder och instrument utvecklats för att studera reaktioner vid tryck som ligger närmare verkliga tillämpningar. Den föreliggande avhandlingen syftar till att visa upp det nya instrumentet, nära-omgivande tryckhastighetskarta-avbildning (NAP-VMI) och dess tillämpningar för molekylär spektroskopi och ytvetenskap vid nära-omgivande tryck. Detta instrument har en hastighetskarta-avbildning (VMI) med omdesignadjonoptik och använder differentialpumpning för att uppnå ett arbetstryckpå 10−3 mabr. Den tillåter tidsupplösta mätningar på mikrosekunders tidsskalormed hjälp av pump-probe-teknik med pulsmolekylär stråle och pulslaser. Prestandan valideras med hjälp av N2O fotodissociation och N2 ytspridning. CO oxidation på Pd(110) och Pd(100) ytan studeras vid förhöjt syretryck (1 × 10−5 mbar) där ytorna rekonstrueras. Resultaten visar undertryckandet av CO2 produktion i syrerika miljöer för båda ytorna. Skillnaden i kinetik och dynamikbeteende mellan de två ytorna tyder också på att ytstrukturer och adsorptionsställen är viktiga i reaktionsmekanismerna. Dessa fynd framhäver vikten av ytstruktur i katalytiska reaktioner och banar väg för mer effektiva katalysatorer som kan utformas genom att skräddarsy ytegenskaper och reaktionsförhållanden.QC 20240117</p