Angle-resolved photoemission study of unconventional cuprate superconductors

Abstract

Understanding unconventional superconductivity remains one of the most important unsolved problems in physics. A particularly noteworthy case is the copper-based high-temperature superconductor, which stands out due to its remarkably high transition temperature and relatively simple structure. These exceptional properties not only make the study of cuprates valuable for potential practical applications but also provide a prominent platform for deepened understanding of many-particle physics. In the realm of quantum materials, angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) has emerged as an indispensable tool for examining the intricate electronic structure in momentum space. This methodology directly probes the single-particle spectral function and can uncover the underlying microscopic interactions. In recent years, technological advancements have enabled the development and implementation of time-resolved ARPES (tr-ARPES). tr-ARPES allows access to non-equilibrium transient states and provides valuable insights into the correlated dynamic properties. This thesis work is divided into two main parts. The first part focuses on the development of a high-resolution, high harmonic generation (HHG)-based tr-ARPES setup. The second part involves ARPES investigations of hole- and electron-doped cuprate superconductors. The aim of developing the tr-ARPES setup was to have a light source with specific characteristics, including a narrow bandwidth, a wide range of photon energies (covering the entire first Brillouin zone), good temporal resolution (near the transform limit), and a high repetition rate (to mitigate the space charge effect). To meet these requirements, the chosen technical approach is the HHG method, driven by an unusually long laser pulse (~460 fs) and short wavelength (343 nm) from a frequency tripled Yb fiber laser. The selection of photon energy is achieved through switchable multilayer bandpass mirrors and thin film filters to prevent temporal broadening. As a result, we achieve an energy resolution of ΔE = 9, 14, 18, 111 meV for photon energies of hν = 10.8, 18.1, 25.3, 32.5 eV. For the pump pulse, a tunable range from 0.65 μm to 9 μm is provided by a two-stage optical-parametric amplifier. Further developments on the instrumental side is the exploration of using a spherical grating to select the HHG harmonics. This is realized by designing a very low-density grating so that the temporal broadening can be minimized. The spherical grating has been numerically calculated, fabricated, and experimentally characterized. This monochromator solution was compared with the mirror+filter configuration and has shown much higher efficiency (3.3 times higher for 10.8 eV and 12.9 times higher for 18.1 eV) with insignificant temporal broadening (6.8% increase for 18.1 eV). This experimental development provides a compact and efficient layout for ultrafast pulse extraction. In the cuprate section, a thorough investigation was conducted on the optimally doped n-type cuprate (NdCeCuO) using static ARPES. The much-refined experimental conditions have enabled us to obtain unprecedented signal-to-noise ratio and detailed observations in this material. The results demonstrate two distinct sectors of states: the reconstructed main band, which exhibited a gap due to the antiferromagnetic (AF) interactions, and a remaining dispersion observed within this AF pseudogap. This in-gap dispersion forms a 'gossamer' Fermi surface that plays a crucial role in the electron pairing. Additionally, a replica band corresponding to the AF folding feature was observed, displaying a consistent energy difference (approximately 60 meV) in both momentum and temperature dependence, possibly suggesting a connection between the AF order and phonon coupling. Furthermore, the hole-doped cuprate (Bi-2212) was studied using the recently developed tr-ARPES system. Leveraging the use of time-of-flight detection, node-antinode information could be gathered from a single measurement. The dynamics of the in-gap states at the antinode exhibited disparities with the near-node region, potentially reflecting phenomena associated with the pseudogap.Att förstå okonventionell supraledning är fortfarande ett av de viktigaste olösta problemen i modern fysik. Ett särskilt anmärkningsvärt fall är de kopparoxidbaserade högtemperatursupraledarna (kuprater), som sticker ut på grund av sina anmärkningsvärt höga övergångstemperaturer och relativt enkla struktur. Dessa exceptionella egenskaper gör inte bara studier av kuprater värdefulla för potentiella praktiska tillämpningar utan ger också en plattform för att studera mångpartikelfysik. Vinkelupplöst fotoemissionsspektroskopi (ARPES) har etablerat sig som ett oumbärligt verktyg för att studera elektronstrukturen hos kvantmaterial. Denna metod kan experimentellt mäta spektralfunktionen för ett kristalint material och därmed i princip fastställa alla enpartikelegenskaper hos materialet och underliggande mikroskopiska interaktioner. Under de senaste åren har tekniska framsteg möjliggjort utveckling och implementering av tidsupplöst ARPES (tr-ARPES). tr-ARPES ger tillgång till transienta icke-jämviktstillstånd och ger därmed värdefulla insikter i korrelerade systems dynamiska egenskaper. De arbeten som redovisas i denna avhandling är uppdelat i två huvuddelar. Den första delen fokuserar på utvecklingen av en högupplöst tr-ARPES ljuskälla baserad på övertonsgenerering (HHG). Den andra delen omfattar ARPES-undersökningar av hål- och elektrondopade kuprater. Syftet med att utveckla tr-ARPES-ljuskällan var att ha åstadkomma en ljuskälla med specifika egenskaper såsom smal bandbredd, ett brett spektrum av fotonenergier (som täcker hela den första Brillouin-zonen), bra tidsupplösning (nära transformgränsen) och en hög repetitionsfrekvens (för att mildra rymdladdningseffekten). För att uppfylla dessa krav valdes HHG, driven av en ovanligt lång laserpuls (~460 fs) med kort våglängd (343 nm) från en frekvenstripplad Yb-fiberlaser. Valet av fotonenergi uppnås genom utbytbara flerskiktsbandpasspeglar och tunnfilmsfilter för att förhindra tidsmässig breddning. Med denna approach uppnår vi en energiupplösning på ΔE = 9, 14, 18, 111 meV för fotonenergier på hν = 10.8, 18.1, 25.3, 32.5 eV. En kontinuerligt valbar pumppuls tillhandahålls i området 0.65 μm till 9 μm av en tvåstegs optisk-parametrisk förstärkare. Fortsatt experimentellt utvecklingsarbete på den instrumentella sidan har gjorts för att utforska användandet av sfäriska gitter som ett alternativ för att välja HHG-övertoner. Detta har realiserats genom att utforma ett gitter med mycket låg linjedensitet så att den tidsmässiga breddningen kan minimeras. Det sfäriska gittret har beräknats numeriskt, tillverkats och experimentellt karakteriserats. En monokromator baserad på denna metod har jämförts med spegel+filter-konfigurationen och har visat mycket högre verkningsgrad (3.3 gånger högre för 10.8 eV och 12.9 gånger högre för 18.1 eV) med obetydlig tidsmässig breddning (6.8% ökning för 18.1 eV). Detta arbete ger därmed en kompakt och effektiv lösning för att extrahera ultrasnabba pulser från en HHG källa. Inom ramen för arbetet på kuprater genomfördes en grundlig undersökning av den optimaldopade n-typ kupraten (NdCeCuO) med statisk ARPES. De mycket förfinade experimentella förhållandena har gjort det möjligt för oss att nå ettoöverträffat signal-brusförhållande. Resultaten har visat på två distinkta tillståndssektorer: den rekonstruerade Fermiytan, som uppvisar ett gap på grund av den antiferromagnetiska (AF) interaktionen, samt en kvarvarande spökfermiyta som kvarstår inom AF-pseudogapet. Denna spökfermiyta spelar en avgörande roll för bildandet av elektronpar. Dessutom visar experimenten ett replikband som uppträder som en kopia av det rekonstruerade bandet och som konsekvent är skiftat till högre bindningsenergi med ca. 60 meV. Denna energiskillnad tycks oberoende av både rörelsemängd och temperatur, vilket möjligen tyder på en koppling mellan AF-ordningen och elektron-phononinteraktionen. Utöver studierna av NdCuCuO har dessutom den håldopade kupraten (Bi-2212) studerats med det nyligen utvecklade tr-ARPES-systemet. Användandet av flygtidsdetektion har möjliggjort parallel mätning av dynamiken från nod till antinod. Dynamiken i tillstånden i gapet vid antinoden uppvisar skillnader med nära-nodregionen, vilket tentativt kan vara relaterat till pseudogapet vid antinoden.QC 2023-05-31</p