Water Enhancement on CO2 adsorption: Equilibrium studies on an amine sorbent for Direct Air Capture

Abstract

This work aims to establish a relationship between CO2 adsorption capacity and water, in the context of CO2 removal directly from atmosphere (DAC). For this, experimental data was ob- tained for a broad range of humidity, temperatures and concentrations of CO2 , using a sup- ported amine sorbent. Subsequently, the CO2 adsorption results were fitted to equilibrium models from literature and compared with experimental trends. The Stampi-Bombelli and WADST models revealed the best fittings, being both values of SSR and R2 relatively close (SSR=0.338, R 2 =0.969 and SSR=0.360, R2 =0.968, respectively). The measurements were performed through the breakthrough method, on a pilot scale setup. These were featured with previous experimental work from SPT group for the same subject. After comparing both data sets, it was observed that the adsorbent had suffered ~20% degradation. Consequently, a correction factor was applied into previous values. Experimental results displayed some inconsistencies, which were attributed to the un- certainty of the correction factor and the complexity of co-adsorption mechanisms. The maxi- mum observed amount of CO2 adsorbed/kg of adsorbent was 2.25 kg.mol-1 (PCO2 =1000 Pa, T= 5ºC, RH= 84.97%), and ~2.7 mol.kg-1 after the correction factor, which is significantly close to values found in literature. The CO2 capacity under the presence of water in comparison with dry conditions (q/qdry ) was also considered to account its enhancement. At PCO2 = 40 Pa, the capacity adsorption nearly doubled in presence of high moisture content, while at the higher partial pressures (PCO2 =1000 Pa), humidity seemed to have a reduced impact. For DAC conditions, experimental trends were well characterized, which follows litera- ture remarks. Overall, the WADST and Stampi-Bombelli model represented the closest fits. In addition, an empirical model was proposed based on the observation of experimental trends. The model is described by a linear function, in which both values of slope and y-intercept were obtained through logarithmic equations.A tese visa estabelecer uma relação entre a capacidade de adsorção de CO2 e água, no contexto de captura de CO2 diretamente da atmosfera. Para tal, dados experimentais foram adquiridos dentro de um intervalo amplo de temperaturas, concentrações de CO2 e água, usando um ad- sorvente de aminas. De seguida, os dados foram ajustados a modelos mecanísticos da litera- tura e comparados. Os modelos Stampi-Bombelli e WADST foram os que melhor descreveram tendências experimentais, apresentando ajustes próximos (SSR=0.338, R2 =0.969 e SSR=0.360, R2 =0.968, respetivamente). As medições foram realizadas através do método breakthrough, numa instalação piloto de laboratório. Os valores foram complementados um trabalho experimental previamente re- alizados no grupo SPT para o mesmo tópico. Após comparar os dados, observou-se que o adsorvente sofreu uma degradação de ~20%. Consequentemente, foi aplicado um fator corre- tivo a valores anteriores. Os resultados experimentais mostraram algumas inconsistências, que por sua vez foram atribuídas à incerteza do fator de degradação e à complexidade dos mecanismos de co-adsor- ção. A quantidade máxima registada de CO2 adsorvido/kg de adsorvente foi de 2.25 kg.mol-1 (PCO2 =1000 Pa, T=5ºC, RH=84.97%), e ~2.7 mol.kg-1 após a fator corretivo, que é significativa- mente próximo da literatura. A quantidade de CO2 adsorvido em condições húmidas em rela- ção à de condições secas (q/qdry ) também foi considerada para quantificar o seu acréscimo. Nas condições de PCO2 = 40 Pa, a capacidade de adsorção quase duplicou na presença de um alto teor de água, enquanto que a níveis superiores de pressão parcial (PCO2 =1000 Pa), foi ob- servado um impacto reduzido na capacidade. Para condições DAC, as tendências foram bem caracterizadas, paralelamente a observa- ções da literatura. O modelo WADST e Stampi-Bombelli foram os que mais se aproximaram dos valores deste trabalho. Foi também proposto um modelo empírico com base em tendências experimentais. O modelo é descrito por uma função linear, cujos valores de declive e ordenada foram obtidos a partir de equações logarítmicas

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