Mención Internacional en el título de doctorSmart materials are bringing sweeping changes in the way humans interact with engineering devices. A myriad of state-of-the-art applications are based on novel ways to actuate on structures that respond under different types of stimuli. Among them, materials that respond to magnetic fields allow to remotely modify their mechanical properties and macroscopic
shape. Ultra-soft magnetorheological elastomers (MREs) are composed of a highly stretchable soft elastomeric matrix in the order of 1 kPa and magnetic particles embedded in it. This combination allows large deformations with small external actuations.
The type of the magnetic particles plays a crucial role as it defines the reversibility or remanence of the material magnetization. According to the fillers used, MREs are referred to as soft-magnetic magnetorheological elastomers (sMREs) and hard-magnetic magnetorheological elastomers (hMREs). sMREs exhibit strong changes in their mechanical properties
when an external magnetic field is applied, whereas hMREs allow sustained magnetic effects along time and complex shape-morphing capabilities. In this regard, end-of-pipe applications of MREs in the literature are based on two major characteristics: the modification of their mechanical properties and macrostructural shape changes. For instance, smart actuators,
sensors and soft robots for bioengineering applications are remotely actuated to perform functional deformations and autonomous locomotion. In addition, hMREs have been used for industrial applications, such as damping systems and electrical machines.
From the analysis of the current state of the art, we identified some impediments to advance in certain research fields that may be overcome with new solutions based on ultrasoft MREs. On the mechanobiology area, we found no available experimental methodologies to transmit complex and dynamic heterogeneous strain patterns to biological systems in a reversible manner. To remedy this shortcoming, this doctoral research proposes
a new mechanobiology experimental setup based on responsive ultra-soft MRE biological substrates. Such an endeavor requires deeper insights into the magneto-viscoelastic and microstructural mechanisms of ultra-soft MREs. In addition, there is still a lack of guidance for the selection of the magnetic fillers to be used for MREs and the final properties provided
to the structure. Eventually, the great advances on both sMREs and hMREs to date pose a timely question on whether the combination of both types of particles in a hybrid MRE may optimize the multifunctional response of these active structures.
To overcome these roadblocks, this thesis provides an extensive and comprehensive experimental characterization of ultra-soft sMREs, hMREs and hybrid MREs. The experimental methodology uncovers magneto-mechanical rate dependences under numerous loading and manufacturing conditions. Then, a set of modeling frameworks allows to delve into such
mechanisms and develop three ground-breaking applications. Therefore, the thesis has lead to three main contributions. First and motivated on mechanobiology research, a computational framework guides a sMRE substrate to transmit complex strain patterns in vitro to biological systems. Second, we demonstrate the ability of remanent magnetic fields in hMREs to arrest cracks propagations and improve fracture toughness. Finally, the combination of soft- and hard-magnetic particles is proved to enhance the magnetorheological and magnetostrictive effects, providing promising results for soft robotics.Los materiales inteligentes están generando cambios radicales en la forma que los humanos interactúan con dispositivos ingenieriles. Distintas aplicaciones punteras se basan en formas novedosas de actuar sobre materiales que responden a diferentes estímulos. Entre ellos, las estructuras que responden a campos magnéticos permiten la modificación de manera remota tanto de sus propiedades mecánicas como de su forma. Los elastómeros magnetorreológicos (MREs) ultra blandos están compuestos por una matriz elastomérica con gran ductilidad y una rigidez en torno a 1 kPa, reforzada con partículas magnéticas. Esta combinación permite
inducir grandes deformaciones en el material mediante la aplicación de campos magnéticos pequeños.
La naturaleza de las partículas magnéticas define la reversibilidad o remanencia de la magnetización del material compuesto. De esta manera, según el tipo de partículas que contengan, los MREs pueden presentar magnetización débil (sMRE) o magnetización fuerte (hMRE). Los sMREs experimentan grandes cambios en sus propiedades mecánicas al aplicar
un campo magnético externo, mientras que los hMREs permiten efectos magneto-mecánicos sostenidos a lo largo del tiempo, así como programar cambios de forma complejos. En este sentido, las aplicaciones de los MREs se basan en dos características principales: la modificación de sus propiedades mecánicas y los cambios de forma macroestructurales. Por
ejemplo, los campos magnéticos pueden emplearse para inducir deformaciones funcionales en actuadores y sensores inteligentes, o en robótica blanda para bioingeniería. Los hMREs también se han aplicado en el ámbito industrial en sistemas de amortiguación y máquinas eléctricas.
A partir del análisis del estado del arte, se identifican algunas limitaciones que impiden el avance en ciertos campos de investigación y que podrían resolverse con nuevas soluciones basadas en MREs ultra blandos. En el área de la mecanobiología, no existen metodologías experimentales para transmitir patrones de deformación complejos y dinámicos a sistemas
biológicos de manera reversible. En esta investigación doctoral se propone una configuración experimental novedosa basada en sustratos biológicos fabricados con MREs ultra blandos. Dicha solución requiere la identificación de los mecanismos magneto-viscoelásticos y microestructurales de estos materiales, según el tipo de partículas magnéticas, y las consiguientes
propiedades macroscópicas del material. Además, investigaciones recientes en sMREs y hMREs plantean la pregunta sobre si la combinación de distintos tipos de partículas magnéticas en un MRE híbrido puede optimizar su respuesta multifuncional.
Para superar estos obstáculos, la presente tesis proporciona una caracterización experimental completa de sMREs, hMREs y MREs híbridos ultra blandos. Estos resultados muestran las dependencias del comportamiento multifuncional del material con la velocidad de aplicación de cargas magneto-mecánicas. El desarrollo de un conjunto de modelos
teórico-computacionales permite profundizar en dichos mecanismos y desarrollar aplicaciones innovadoras. De este modo, la tesis doctoral ha dado lugar a tres bloques de aportaciones principales. En primer lugar, este trabajo proporciona un marco computacional para guiar el diseño de sustratos basados en sMREs para transmitir patrones de deformación complejos in vitro a sistemas biológicos. En segundo lugar, se demuestra la capacidad de los campos magnéticos remanentes en los hMRE para detener la propagación de grietas y mejorar la tenacidad a la fractura. Finalmente, se establece que la combinación de partículas magnéticas de magnetización débil y fuerte mejora el efecto magnetorreológico y magnetoestrictivo, abriendo nuevas posibilidades para el diseño de robots blandos.I want to acknowledge the support from the Ministerio de Ciencia, Innovación y Universidades, Spain (FPU19/03874), and the European Research Council (ERC) under the European Union’s Horizon 2020 research and innovation programme (grant agreement No. 947723, project: 4D-BIOMAP).Programa de Doctorado en Ingeniería Mecánica y de Organización Industrial por la Universidad Carlos III de MadridPresidente: Ramón Eulalio Zaera Polo.- Secretario: Abdón Pena Francesch.- Vocal: Laura de Lorenzi
