Investigations structurale et physique du système d'oxydes à chaînes de spins Ising (Sr, Ca)1+xCoxMn1-xO3

Abstract

This manuscript presents the experimental study of structural and physical properties of a spin chain compounds Sr4-xCaxCoMn2O9, belonging to the large oxides family A1+XA'XB1-XO3. In this series, the 1D chains are made up of the octahedra MnO6 (Mn4+) and trigonal prisms CoO6 (Co2+) connected by the faces, and distributed over a triangular lattice with an antiferromagnetic coupling between them. These chains exhibit a strong Ising-type magnetic anisotropy, originating from the cation Co2+ (HS, 3d7, S = 3/2). First of all, the structural study of these chains reveals that they can be immcommensurate, due to a change in the degree of oxidation of cobalt depending on the synthesis conditions. Then, we were interested in the study of the two compounds Sr4CoMn2O9 (x=0) and Sr2Ca2CoMn2O9 (x=2). The x=0 compound showed the absence of long-range magnetic ordering (LRO) and dynamic spin relaxation responses, typical of Single-Ion Magnet (SIM) and Single-Chain Magnet (SCM), of which the amplitude of their characteristic peaks depends on the (in)commensurability. On the other hand, in x = 2, only the SIM response was observed at low temperature, and which coexists with the LRO at TN ~ 28 K. The neutron diffraction data show that this LRO is compatible with a partially disordered antiferromagnetic state (PDA). A particular pre-transitional regime was also observed between TN and T* (~ 32.5 K), which was considered to be a precursor effect of LRO. Furthermore, a magneto-electric (ME) coupling has also been demonstrated within this compound. The mechanism of this ME coupling has been discussed as a result of exchange-striction phenomenon. Finally, we studied the magnetic anisotropy in oriented samples, whose grain morphology was optimized by different heat treatments.Ce manuscrit présente l’étude expérimentale des propriétés structurales et physiques d’une série de composés à chaînes de spins Sr4−xCaxCoMn2O9, appartenant à la famille d’oxydes A1+X(A’XB1−X)O3. Dans cette série, les chaînes 1D sont constituées des octaèdres MnO6 et prismes trigonaux CoO6 reliés par les faces, et réparties sur un réseau triangulaire avec un couplage antiferromagnétique entre elles. Ces chaînes présentent une forte anisotropie magnétique de type Ising provenant du cation Co2+ (HS, 3d7, S = 3/2). D’abord, l'étude structurale de ces chaînes révèle qu’elles peuvent être incommensurables, à cause d’un changement de degré d'oxydation du cobalt en fonction des conditions de synthèse. Ensuite, nous nous sommes intéressés à l'étude des deux composés Sr4CoMn2O9 (x=0) et Sr2Ca2CoMn2O9 (x=2). Le composé x=0 commensurable a montré l'absence de mise en ordre magnétique à longue distance (LRO) et des réponses dynamiques de relaxation de spins, typiques des Single-Ion Magnet (SIM) et Single-Chain Magnet (SCM) dont l'amplitude de leurs pics caractéristiques dépendde la (in)commensurabilité. En revanche, dans x=2, seule la réponse SIM a été observée à basse température, et qui coexiste avec le LRO à TN ~ 28 K. Les données de diffraction des neutrons montrent que cet LRO est compatible avec un état antiferromagnétique partiellement désordonné (PDA). Un régime pré-transitionnel particulier a été aussi observé entre TN et T* (~ 32.5 K), qui a été considéré comme un effet précurseur de LRO. D'un autre côté, un couplage magnéto-électrique a été également mis en évidence au sein de ce composé, dont l'origine a été interprétée par un phénomène de striction d’échange. Finalement, nous avons étudié l'anisotropie magnétique dans des échantillons orientés, dont la morphologie des grains a été optimisée par différents traitements thermiques