Raza, Søren

Denne afhandling præsenterer teoretiske og eksperimentelle resultater af plasmoniske fænomener i metalstrukturer med dimensioner af nanometer størrelse. Det teoretiske aspekt omhandler udvidelsen af lokal respons approksimationen, som medfører en beskrivelse af metaller baseret på den dielektriske funktion, til at inkludere ikke-lokal respons. Det eksperimentelle arbejde omfatter brugen af elektron energitab spektroskopi (EELS) til at anslå og undersøge både lokaliseret og bevægende overfladeplasmoner i metalstrukturer.Efter en kort introduktion præsenterer vi det teoretiske fundament for at beskrive ikke-lokal respons i Maxwells ligninger i arbitrære geometrier. Vi viser at hovedparameteren, der modificeres af ikke-lokalitet, er den induceret ladningsfordeling i metallet. Mere præcist så udsmøres den induceret overfladeladning over en Ångstrom længdeskala, hvilket er i modsætning til den delta funktion lignende induceret ladningsfordeling i lokal respons approksimationen. Uanset den mikroskopiske oprindelse finder vi at ikke-lokale respons modificerer den elektromagnetiske bølgeligning ved tilføjelsen af et Laplace-operator led. Den hydrodynamiske model, som inkluderer ikke-lokal respons via inkluderingen af Thomas–Fermi trykket af den frie elektrongas, diskuteres. Vi præsenterer også den generaliseret ikke-lokal optiske respons model, som udvider den hydrodynamiske model ved at tage hensyn til diffusion af de frie elektroner via Ficks lov. Vi fortsætter ved at undersøge konsekvenserne af disse to ikkelokale modeller i de følgende plasmoniske systemer: metal-dielektrikum grænseflade, en nanokugle, en dimer med gab af nanometer størrelse, en kerne-skal nanotråd med en ultratynd metal skal og til sidst en tynd metalfilm. I alle tilfælde sammenligner vi de ikke-lokale modeller med lokal respons approksimationen. Under plasmafrekvensen finder vi at afstanden mellem den positive og negative induceret overfladeladning er hovedindikatoren for vigtigheden af ikke-lokal respons. Mere konkret så medfører den nævnte afstand en størrelsesafhængig resonansenergi og linjebredde af overfladeplasmonen, mens i dimeren observeres en gabafgængig resonansenergi og linjebrede. Over plasmafrekvensen er der resonante excitationer i den ikke-lokale teori på grund af inkluderingen af rotationsfrie bølger.Anvendelsen af EELS til at studere overfladeplasmoner i metalsystemer af nanostørrelse præsenteres. Mere præcist så argumenteres der for at EELS kan fremskaffe vigtig information om den optiske respons af plasmoniske strukturer. Vi udfører to separate EELS forsøg og diskuterer deres teoretiske fortolkning. Det første forsøg omhandler studiet af lokaliseret overfladeplasmoner af kemiske produceret sølv nanopartikler med størrelser ned til 3.5 nm, som er fordelt på et tyndt substrat. Det andet forsøg er dedikeret til undersøgelsen af bevægende gab overfladeplasmoner i guld nanoriller, som observeres ekperimentelt stadig at eksistere i gab på kun 5 nm.This thesis presents theoretical and experimental results on plasmonic phenomena in nanosized metallic structures. The theoretical aspect concerns the extension of the local-response approximation, which leads to a description of metals based on the classical dielectric function, to account for nonlocal response. The experimental work comprises the use of electron energy-loss spectroscopy (EELS) to excite and study both localized and propagating surface plasmons in metal structures.Following a short introduction, we present the theoretical foundation to describe nonlocal response in Maxwell’s equations for arbitrary geometries. We show that the key quantity which is modified by nonlocality is the induced charge in the metal. In particular, the induced surface charge is smeared over an Ångstrom length scale in contrast to the delta-function induced charge distribution in the local-response approximation. Irrespective of the microscopic origin, we find that nonlocal response modifies the electromagnetic wave equation by an additional Laplacian term. The hydrodynamic model, which includes nonlocal response through the Thomas–Fermi pressure of a free-electron gas, is discussed. We present also the generalized nonlocal optical response model, which expands the hydrodynamic model by taking into account the diffusion of free electrons in metals through Fick’s law. We go on to consider the implications of these two nonlocal models in the following plasmonic geometries: metal-insulator interface, nanosphere, dimer with nanometer-sized gaps, core-shell nanowire with ultrathin metal shell, and a thin metal film. In all cases we compare the nonlocal models with the local-response approximation. Below the plasma frequency, we find that the distance between the induced positive and negative surface charges is the main indication for the importance of nonlocal response. Specifically, the mentioned distance in nanospheres translates into a size-dependent resonance energy and linewidth broadening of the surface plasmons, while in the dimer a gap-dependent resonance energy and linewidth broadening is observed. Above the plasma frequency, resonant excitations are supported by nonlocal theory due to the inclusion of curl-free waves. The application of EELS to study surface plasmons in nanosized metallic systems is then presented. In particular, we discuss that EELS can provide important information on the optical response of plasmonic structures. We perform two separate EELS experiments and discuss their theoretical interpretations. The first experiment concerns the study of localized surface plasmon resonances of chemically prepared silver nanoparticles with diameter sizes down to 3.5 nm dispersed on a thin substrate. The second experiment is devoted to the investigation of propagating gap surfaceplasmon modes in gold nanogrooves, which are experimentally observed to subsist in gaps of only 5 nm

Online Research Database In Technology

Probing Plasmonic Nanostructures with Electron Energy - Loss Spectroscopy

https://orbit.dtu.dk/files/194650212/Raza_PhD_Thesis_2014.pdf

Probing Plasmonic Nanostructures with Electron Energy - Loss Spectroscopy

Abstract

Similar works

Full text

Available Versions

Online Research Database In Technology