Relationships between morphological and microstructural characteristics of the U₃Si₂ compound and its elaboration processes

Abstract

Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement de combustibles nucléaires haute densité à base U₃Si₂ pour les réacteurs expérimentaux. Ces combustibles se présentent sous forme de plaques dans lesquelles une âme combustible - faite de particules uranifères dispersées dans une matrice aluminium - est gainée dans un alliage d’aluminium. L’ensemble est colaminé, permettant la cohésion et la soudure des éléments entre eux. Pour les réacteurs de recherche les plus performants, ce combustible haute densité est en cours de qualification. Cette thèse exploratoire s’inscrit en parallèle de cet effort de recherche. Dans ce travail, des leviers d’améliorations des procédés de synthèse et de fabrication actuels ont été identifiés. Tout d’abord, une étude microstructurale approfondie du composé U₃Si₂, synthétisé en laboratoire mais également provenant de synthèses industrielles par fusion à l’arc ou par atomisation centrifuge, a été menée pour obtenir des caractéristiques de référence. Un travail visant à obtenir des particules de morphologie arrondie, mieux adaptées au procédé de fabrication de plaques par laminage, a ensuite été mené. Pour ce faire, deux voies ont été testées. Parallèlement, une étude a porté sur le développement d’une nouvelle méthode de synthèse d’U₃Si₂ en passant par une réaction en phase solide entre U et Si. Le suivi in situ par diffraction de neutrons de la réaction 3U+2Si a permis son optimisation. Ce procédé permet d’obtenir des poudres avec des caractéristiques morphologiques et microstructurales significativement différentes de celles produites par les procédés de synthèse classiquement mis en œuvre. Enfin, une dernière étude a porté sur le procédé de fabrication des plaques de combustible. Un procédé de fabrication innovant a été développé, basé sur le frittage SPS. Cette méthode présente de nombreux avantages et notamment la possibilité de contrôler aisément différentes caractéristiques de la plaque finale (dont sa charge en U). Des exemplaires de plaques à échelle réduite ont ainsi été fabriqués.This thesis is part of the development of a high-density U₃Si₂-based fuel for nuclear research reactors. These fuels have a shape of plates in which the “fuel meat” - fissile particles dispersed in an aluminium matrix - is cladded by an aluminium alloy. The plates are then hot and cold rolled to ensure cohesion between the different elements. For the most powerful research reactors, the qualification of these high-loaded fuels are still underway. This exploratory thesis runs parallel to this research effort. Within this work, levers improving the currently applied synthesis and manufacturing process currently were identified. First of all, a thorough microstructural investigation was performed on U₃Si₂, synthesized in the laboratory but also from industrial production batches by arc-melting or centrifugal atomization. It allows a full overview of the properties of U₃Si₂, from the arc-melted ingot to the powder dispersed inside the fuel plate. In parallel, a study focused on the development of a new synthesis process of U3Si2 through solid-state reactions. Among them the 3U+2Si reaction has been followed in situ by neutron diffraction, to understand and optimize it. With this process, powders with significantly different morphological and microstructural characteristics have been obtained, compared to the powders produced with the standard arc-melting+milling synthesis process. Finally, a last study focused on the fuel plate manufacturing process using Spark Plasma Sintering as an innovative manufacturing process. It presents several advantages inclunding its high flexibility to tune the final plate properties. Reduced scale plates were thus produced