核-壳结构多酸/磁性铈铁纳米复合氧化物@SiO_2吸附-氧化脱硫性能

Abstract

水热法合成了铈铁纳米复合氧化物,采用化学沉积法在其表面包裹SiO_2制备核-壳结构磁性材料,以其为载体负载H_2O_2结合Keggin结构磷钼酸(HPMo)制备了HPMo-H_2O_2 /CeFe_xO_y@SiO_2吸附-氧化脱硫催化剂。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)、氮气吸附脱附(BET)、31P魔角核磁共振(MAS-NMR)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂的结构进行表征。结果表明,SiO_2将CeFe_xO_y包裹形成核-壳结构纳米复合材料,以其为载体负载HPMo-H_2O_2后Keggin型多酸的骨架结构保持,并产生少量过氧化磷钼酸盐活性物种。不同催化剂对有机硫化物二苯并噻吩(DBT)的吸附脱硫和氧化脱硫性能,均呈现出HPMo-H_2O_2 /CeFe_xO_y@SiO_2 > CeFe_xO_y@SiO_2 > CeFe_xO_y的活性顺序,多酸的引入大大提升了其对大分子有机硫化物的吸附和氧化脱除性能,催化氧化脱硫活性的提高源于多酸分子“假液相”反应过程的结果。在反应温度60 ℃,反应3 h,m(油)∶m(催化剂)= 35∶1,n(O)∶ n(S)= 10∶1的条件下,对DBT氧化脱除率达到99.4%。制备的磁性核-壳结构氧化脱硫剂有理想的氧化脱除DBT的循环使用性能,并且可通过外加磁场进行简单分离,是一类制备方法简单、催化活性高且稳定性好的绿色环保型催化剂