Simulations atomistiques de semi-conducteurs nanoarchitecturés : Propriétés thermique et vibratoire

Abstract

À l'échelle nanométrique, les propriétés thermiques et vibratoires sont intimement liées et dépendent de la forme et de la composition des matériaux. Grâce à la nanostructuration, les nanocomposites permettent un meilleur contrôle du transport thermique. Ceci permet notamment d'améliorer les performances des générateurs thermoélectriques en offrant de meilleurs isolants, mais aussi une meilleure gestion de la chaleur dans les composants électroniques. Dans ce travail, les propriétés thermiques de quelques nanocomposites sont étudiées en utilisant des calculs à l'échelle atomiques, par le biais de la modélisation de Dynamique Moléculaire. Dans un premier temps, l'accent est mis sur des nanocomposites constitués d'une matrice amorphe et de nano-inclusions cristallines. L'approche développée pour les amorphes, séparant la partie balistique du transfert thermique qui prend la forme d'onde plane se propageant dans le matériau et la partie diffusive repartissant lentement l'énergie dans le matériau, est mise à profit. La séparation de ces contributions a montré que si la structuration affecte systématiquement la partie balistique, maîtriser l'impact sur le transport diffusif est plus complexe. Celui-ci peut notamment être réduit par la présence de pores ou d'inclusions plus molles que la matrice, mais dans des proportions variables. Une deuxième partie est consacrée à l'étude des nanofils de silicium, et à l'impact de l'amorphisation de ceux-ci. Pour cela, le transport d'énergie en fonction de la fréquence dans des nanofils avec une âme cristalline et une coque amorphe est étudié. La coque amorphe provoque l'apparition d'un transport diffusif et une baisse de transmission aux basses fréquences. Ensuite, la dynamique moléculaire est couplée aux équations hydrodynamiques du transport de chaleur. Ce couplage est mis à profit pour étudier la distribution radiale du flux de chaleur en régime établie dans les nanofils cylindriques avec une couche amorphe régulière. Cette analyse suggère que la réduction de la conductivité thermique due à l'ajout de la coque n'est pas uniquement liée aux changements des propriétés de l'interface, mais plutôt à un effet global de la coque amorphe sur le libre parcours moyen. Finalement, la structuration en cône de la couche amorphe est utilisée pour induire une rectification thermique, c’est-à-dire une asymétrie spatiale dans le transport thermique. Cette rectification semble être due à la perturbation de la propagation des porteurs de chaleur à basses fréquences.At the nanoscale, thermal and vibrational properties are intimately linked and depend on the shape and composition of the material. Thanks to the nanostructuration, nanocomposites allow a better control of the heat transfer. This can be used to improve the performances of thermoelectric generators through a better insulation, but also to improve the heat management in microelectronics application. In this work, the thermal properties of some nanocomposites are studied using atomistic level simulations, thanks to molecular dynamics. In a first part, the focus is laid on nanocomposites composed of an amorphous matrix and crystalline nano-inclusions. The approach separating the propagative and diffusive contribution, developed for amorphous materials, is used. The ballistic contribution where the heat is propagated by plane waves is systematically impacted by the nanostructuration. Whereas affecting the diffusive contribution, that spreads the heat slowly at the nanoscale, is more challenging. This can be done, for instance, through pores or inclusions softer than the matrix but in variable proportions. A second part is dedicated to the study of silicon nanowires, and the impact of amorphization. For this, the transport of energy as a function of frequency in crystalline core amorphous shell nanowire is studied. An amorphous shell causes the apparition of diffusive transport and the decrease in transmission at low frequencies. Then, molecular dynamics are coupled to hydrodynamic heat equations to study the radial distribution of flux in those nanowires. This analysis suggests that the reduction of the thermal conductivity upon the addition of shell cannot be linked solely to modified interface properties, but are rather due to a global effect of the shell on the mean free path of heat carriers. Finally, it is shown that structuration of the amorphous layer in a conical shape can be used to obtain thermal rectification, that is, a spatial asymmetry in thermal transport. This rectification appears to be caused by the perturbation of transmission at low frequencies