Ultrafast electron microscopy study of irreversible transformations in nanosystems

Abstract

Le travail de la thèse a pour but d'étudier des transitions irréversibles dans des nano-systèmes qui changent leurs structures, leurs dimensions ou leurs phases en nanosecondes sous des impulsions laser. Les expériences ont été réalisées à l’aide d’un microscope électronique ultrarapide (UTEM). La première série d'expériences a étudié une réaction chimique rapide, à savoir la réduction des nanocristaux d'oxyde de nickel en nickel élémentaire avec une seule impulsion laser infrarouge de quelques nanosecondes. Une image détaillée de ce mécanisme irréversible a été obtenue avec une résolution spatiale nanométrique et une résolution temporelle nanoseconde. La morphologie microscopique, la structure cristalline, la composition élémentaire ainsi que l’évolution temporelle du système ont été étudiées en imagerie, en diffraction électronique et en spectroscopie perte d'énergie des électrons. Une deuxième étude a été faite où on a montré que la formation des phases métal-carbone amorphes est possible en exposant des nanocristaux de fer et de cobalt encapsulés dans des coquilles graphitiques à des impulsions laser IR nanoseconde.The aim of the thesis is the study of irreversible transitions in nanosystems that change their structure, dimension, or phase within nanoseconds under laser irradiation. The experiments were realized by using an ultrafast electron microscope (UTEM). In the first set of experiments, a fast-chemical reaction was studied, namely the reduction of nickel oxide nanocrystals to elemental nickel with a single nanosecond infrared laser pulse. A detailed picture of this irreversible reaction has been obtained with nanometer spatial and nanosecond temporal resolution. The microscopic morphology, the crystal structure, the elemental composition as well as the temporal evolution of the system were studied by imaging, electron diffraction and electron energy-loss spectroscopy. A second study followed where it was shown that the formation of amorphous metal-carbon phases is possible by exposing nanocrystals of iron and cobalt encapsulated in graphitic shells to nanosecond infrared laser pulses