Simulationen weicher Materie umfassen ein breites Spektrum von Anwendungen, wie z. B. die Modellierung von Biomolekülen, Polymeren und Materialien für die organische Elektronik. Um die Längen- und Zeitskalen relevanter Phänomene zu erreichen, werden die Wechselwirkungen in diesen Systemen üblicherweise durch recheneffiziente analytische Kraftfelder berechnet. Ein Teil dieser Arbeit beschreibt eine Beispielanwendung für die kraftfeldbasierte Modellierung von amorphen organischen Halbleitern. Der konventionelle Kraftfeldansatz führt jedoch Parameter ein, die aus für das betrachtete Molekül geeigneten Parametersätzen zugewiesen werden müssen. Vor allem aufgrund der einfachen Funktionsausdrücke für die nicht-kovalenten Wechselwirkungen erfordert das Verfahren zur Bestimmung dieser Parametersätze empirische Zielwerte, die nicht immer verfügbar sind. Bottom-up-Ansätze, wie z. B. Bottom-up-Kraftfelder mit festen Funktionsausdrücken oder Potentiale basierend auf neuronalen Netzen, zielen darauf ab, die experimentellen Daten durch Ergebnisse aus ab initio Rechnungen zu ersetzen. Für die Anwendung in umfangreichen Molekulardynamiksimulationen weisen diese Methoden noch offene Herausforderungen auf. Feste Funktionsausdrücke leiden unter einer begrenzten Flexibilität, die ab initio Potentialenergieoberfläche zu reproduzieren und erfordern manuelle Typdefinitionen, um die Anzahl der Parameter zu reduzieren. Potentiale, die auf neuronalen Netzen basieren, verbessern beide Aspekte, aber ihre hohen Rechenanforderungen begrenzen die zugänglichen Längen- und Zeitskalen.
In dieser Arbeit wird ein neuartiger Bottom-up-Ansatz zur Modellierung nicht-kovalenter Wechselwirkungen vorgestellt, der für großskalige Simulationen konzipiert ist. Das Konzept effizienter additiver Wechselwirkungen wird mit der Flexibilität künstlicher neuronaler Netze für die Interpolation verschiedener chemischer Zusammensetzungen und geometrischer Anordnungen kombiniert. Die Anwendung des Modells wird in Molekulardynamiksimulationen demonstriert, und der Vergleich der berechneten thermodynamischen Eigenschaften mehrerer kleiner organischer Moleküle mit experimentellen Daten und konventionellen Kraftfeldern zeigt eine vielversprechende Vorhersageleistung. Zusätzlich bewahrt das Modell die Energiezerlegung in physikalisch motivierte Komponenten, die von der symmetrieangepassten Störungstheorie, die für die ab initio Referenzrechnungen verwendet wird, bereitgestellt wird. Diese Trennbarkeit und die Unabhängigkeit von empirischen Daten machen dieses Modell potenziell nützlich für zukünftige Materialdesign-Anwendungen
