This work presents a novel and elaborate framework to evaluate promising
materials for magnetocaloric application. In the first step, the molecular meanfield
theory (Bean-Rodbell model) is applied to simulate various magnetic
systems covering the first and second order transition. The magnetic systems
of second order transition are analyzed to find the appropriate composition for a
magnetic field change comparable to practical values (up to 2 Tesla).
Moreover, the intrinsic hysteresis occurring in first order materials is estimated,
under certain magnetic field change, and its impact on the materials’ cooling
capacity is calculated. The most efficient candidate in terms of cooling capacity
is detected via the comparison between materials of various transition
behavior.
A set of samples of La2/3(Ca1-xSrx)1/3MnO3 magnetocaloric family with
transitions ranging from second to first order is produced and the data is fitted
with the simulation tool to parameters such as spin value and the magnetovolume
coupling parameter. Magnetic systems similar to experimental samples
are simulated and the cooling capacity of the simulated system and
experimental samples are compared to verify the theoretical model. The
temperature dependence of the thermal conductivity of the La-Ca-Sr-Mn-O and
Mn-Fe-P-Si systems are measured and show up to 50% change within the
operating temperature ranges along with fully contrasting behaviour for the two
families of magnetocaloric materials. It is also shown that the temperature
dependence of thermal conductivity is coordinated with the order of the
magnetic transition.
By synthesizing La1-x(Ce, Pr, Nd)xFe11.6Si1.4 samples via a combination of
induction melting and suction casting techniques, the substitution range is
expanded up to x=0.4. The impact of La substitution on the magnetocaloric
characteristics including magnetic entropy change, adiabatic temperature
change, Tc and hysteresis is investigated. Finally, the phase transition order is
studied using methods based on field dependence of magnetocaloric effect
(including the Bean-Rodbell model).Este trabalho apresenta uma abordagem inovadora para a avaliação de
materiais promissores para aplicações magnetocalóricas. Inicialmente, a teoria
do campo médio molecular (modelo Bean-Rodbell) é aplicada para simular
vários sistemas magnéticos que descrevem transições de primeira e de
segunda ordem. Os sistemas magnéticos de transição de segunda ordem são
analisados para encontrar a composição com performance otimizada para uma
mudança de campo magnético comparável aos valores práticos (até 2 Tesla).
Além disso, a histerese intrínseca que ocorre em materiais de primeira ordem
é estimada, sob certas alterações de campo magnético, e o seu impacto na
capacidade de arrefecimento dos materiais é calculado. O candidato mais
eficiente em termos de capacidade de refrigeração é detectado através da
comparação entre materiais com vários comportamentos diferentes na
transição.
Um conjunto de amostras da família magnetocalórica La2/3(Ca1-xSrx)1/3MnO3
com transições variando de segunda e primeira ordem foi produzido e os
dados foram ajustados com a ferramenta de simulação e parâmetros como
valor de spin e o parâmetro de acoplamento magneto-volume. Sistemas
magnéticos semelhantes às amostras experimentais foram simulados e a
capacidade de arrefecimento do sistema simulado e amostras experimentais
foram comparadas para verificar o modelo teórico. A dependência da
temperatura da condutividade térmica dos sistemas La-Ca-Sr-Mn-O e Mn-Fe-
P-Si foi medida e mostra alterações de até 50% dentro das faixas de
temperatura de operação, além de um comportamento totalmente contrastante
para as duas famílias de materiais magnetocalóricos. Também é mostrado que
a dependência na temperatura da condutividade térmica é coordenada com a
ordem da transição magnética.
Sintetizando a família de amostras de La1-x(Ce, Pr, Nd)xFe11.6Si1.4 por meio de
uma combinação de técnicas de fusão por indução e fundição por sucção, a
faixa de substituição é expandida até x = 0.4. O impacto da substituição de La
nas características magnetocalóricas, incluindo alteração da entropia
magnética, mudança de temperatura adiabática, Tc e histerese, é investigada.
Finalmente, a ordem de transição de fase é estudada usando métodos
baseados na dependência de campo do efeito magnetocalórico (incluindo o
modelo Bean-Rodbell).Programa Doutoral em Ciência e Engenharia de Materiai
