Erneuerbare Energietechnologien auf der Grundlage der Photovoltaik werden in Zukunft eine bedeutende Rolle bei der Deckung des weltweiten Energiebedarfs spielen. Dazu muss der Wirkungsgrad der etablierten und marktbeherrschenden Photovoltaik-Technologie - kristallinem Silizium (c-Si) - erhöht werden. Der Wirkungsgrad von c-Si-Solarzellen ist jedoch bereits nahe an seiner fundamentalen Grenze von ≈29%, und daher stellen weitere Verbesserungen aus wissenschaftlicher Sicht eine Herausforderung dar. Eine Strategie zur weiteren Verbesserung des Wirkungsgrades ist die Kombination eines Halbleiters mit hoher Bandlücke (≈1.7 eV) mit einer c-Si-Einfachsolarzelle (1.1 eV) in einer Tandemkonfiguration mit vier Anschlüssen (4T). Vielversprechende Kandidaten sind Organometall-Halogenid-Perowskit-Materialien, die in letzter Zeit aufgrund ihrer potenziell niedrigen Herstellungskosten und hervorragenden optoelektronischen Eigenschaften große Aufmerksamkeit hervorgerufen haben. Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen haben bereits fast die fundamentale Wirkungsgrad-Grenze von c-Si-Single-Junction-Solarzellen überschritten, wobei weitere Verbesserungen absehbar sind. Um den Wirkungsgrad von Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen weiter zu verbessern, müssen einige zentrale Herausforderungen bewältigt werden. Diese Herausforderungen können in optische und elektrische Verluste kategorisiert werden. Zu den optischen Verlusten gehören parasitäre Absorptions- (vorwiegend durch die Elektroden aus transparentem leitfähigem Oxid (TCO)) und Reflexionsverluste innerhalb des Schichtstapels sowie die Verwendung einer nicht idealen Bandlücke des Perowskit-Absorbers. Elektrische Verluste entstehen durch nichtstrahlende Rekombinationsprozesse innerhalb des Bulk-Materials oder an den Grenzflächen innerhalb des Perowskit-Schichtstapels sowie durch nicht optimale Extraktion der erzeugten Ladungsträger.
Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Minimierung der optischen Verluste, indem ihr Ursprung untersucht und neue Strategien zu ihrer Überwindung entwickelt werden. Als Ausgangspunkt wird eine neuartige hauseigene und vielseitige, bei niedrigen Temperaturen prozessierbare, auf Nanopartikeln basierende Elektronentransportschicht entwickelt, um Perowskit-Einfachsolarzellen auf TCOs mit geringer parasitärer Absorption herzustellen. Perowskit-Solarzellen mit dieser Elektronentransportschicht weisen Wirkungsgrade von über 18% auf. Weiterhin werden in dieser Arbeit zur weiteren Verbesserung des Lichteinfangs in Tandem-Solarzellen neuartige nanophotonische Frontelektroden und alternative TCOs entwickelt. Zunächst wird gezeigt, dass die nanophotonischen Frontelektroden nicht nur die Kurzschlussstromdichte in der Perowskit-Top-Solarzelle verbessern, sondern auch die Transmission im nahen Infrarot-Bereich erhöhen und damit den Wirkungsgrad der c-Si-Bottom-Solarzelle stark verbessern. Zweitens werden qualitativ hochwertige alternative TCOs mit einer hauseigenen Sputter-Technik erforscht, die in Bezug auf Reflexions- und parasitäre Absorptionsverluste kommerziell erhältliche TCOs übertreffen. Diese Konzepte werden angewendet um hocheffiziente 4T-Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen mit Wirkungsgraden von bis zu 27.3% herzustellen, was nicht nur den derzeitigen Rekord-Wirkungsgrad von c-Si-Einfachsolarzellen übertrifft, sondern auch einer der bisher höchsten Werte für 4T-Perowskit/c-Si-Tandemarchitekturen ist. Darüber hinaus wird zum ersten Mal eine detaillierte experimentelle Untersuchung der optimalen Bandlücke des Perowskit-Absorbers in realistischen \u27state-of-the-art‘ 4T-Perowskit/c-Si und Perowskit/CIGS-Tandemsolarzellen durchgeführt. Es wird gezeigt, dass ein breiter Bereich von Bandlücken zwischen 1.65-1.74 eV zu ähnlichen Wirkungsgraden führt, was die Anforderungen an die exakte Bandlücke des Perowskit-Absorbers in hocheffizienten Tandemsolarzellen lockert
