Der steigende Energiebedarf sowie der damit verbundene rasante Anstieg der Treibhausgasemissionen verursacht durch fossile Brennstoffe erfordern einen Übergang hin zu alternativen, sauberen Energiequellen. Dabei spielt die Photovoltaik als reichlich verfügbare und vielseitige Energiequelle eine entscheidende Rolle bei der Umsetzung dieses Übergangs. Perowskit-Solarzellen mit elektrischen Wandlungswirkungsgraden von über 25% gehören zu den vielversprechendsten Kandidaten neuer Photovoltaiktechnologien. Es wird erwartet, dass sie nicht nur aufgrund ihrer bemerkenswerten Entwicklungen in Bezug auf Leistungssteigerung, sondern auch auf Kostensenkung eine Schlüsselrolle in der Zukunft der Photovoltaik-Technologie spielen werden.
Über ein Jahrzehnt an Optimierungen der Bauteilarchitektur und dem Erlangen neuer Erkenntnisse zu den Materialeigenschaften haben zur Verbesserung der Wirkungsgrade der Perowskit-Solarzellen und so zu deren stetigen Weiterentwicklung geführt. Dennoch sind diverse Fragen zum Verständnis der Eigenschaften dieser Materialklasse weiterhin ungeklärt. Ein häufig beobachtetes Phänomen ist die spontane Erhöhung des Wirkungsgrades frisch hergestellter Perowskit-Solarzellen, die über eine Zeitskala von einigen Tagen bis Wochen bei Lagerung bei Raumtemperatur auftritt. Der Ursprung dieses umstrittenen Phänomens ist eine Fragestellung, der im ersten Teil dieser Arbeit nachgegangen werden soll. Eine detaillierte Untersuchung zeigt, dass die spontane Erhöhung des Wirkungsgrades für eine Vielzahl von Multikationhalogenid Perowskit-Solarzellen mit unterschiedlichen Absorberzusammensetzungen und Bauteilarchitekturen auftritt.
Trotz ihrer rasanten Entwicklung ist der Wirkungsgrad von einfachen Perowskit-Solarzellen nach oben theoretisch begrenzt (35%). Kürzlich haben vollständig Perowskit-basierte Tandemsolarzellen, bestehend aus einer oberen Perowskit-Solarzelle mit hoher Bandlücke und einer unteren Perowskit-Solarzelle mit geringerer Bandlücke, eine neue Möglichkeit hin zu hocheffizienten aber gleichzeitig kostengünstigen Solarzellen eröffnet. In dieser Arbeit werden die Herausforderungen der Perowskit-Solarzellen mit geringer Bandlücke im Hinblick auf der Erzielung hocheffizienter Solarzellen diskutiert und Strategien zu deren Überwindung entwickelt.
Zu Beginn dieser Arbeit wird durch Optimierung der Absorberzusammensetzung eine deutliche Verbesserung der Photostabilität in diesen Solarzellen erzielt. Dies ermöglicht die Herstellung stabiler Perowskit-Absorber mit Bandlücken von 1,26 eV, was einem breiten Photonenabsorptionsbereich entspricht, der sich bis zu ca. 1000 nm erstreckt. Eine generelle Einschränkung bei der effizienten Nutzung des Potenzials dieser Absorber sind die optischen Verluste durch alle vor dem Absorber mit geringer Bandlücke befindlichen Schichten in der Tandemkonfiguration.
Diese Arbeit stellt sich der Herausforderung, die optischen Verluste auf zwei Arten zu reduzieren: (i) Ersatz der kommerziellen transparenten Frontelektrode durch eine gesputterte hochtransparente Elektrode mit deutlich geringerer parasitärer Absorption im nahen infraroten Bereich (<2%) und (ii) Beseitigung der lochselektiven Transportschicht der Solarzelle mit geringer Bandlücke welche die optischen Verluste im kurzwelligen Bereich begrenzt. Als Ergebnis können stabile und effiziente vollständig Perowskit-basierte Tandemsolarzellen mit Wirkungsgraden von bis zu 24,8% demonstriert werden, was zu den höchsten bisher berichteten Werten für dieses Bauteilkonzept gehört
