In einem Tracerversuch mit isotopisch mar-kiertem Nitrat wurde unter Feldbedingungen (Gley-Podsol aus Talsand, darunter ein Lockergesteinsaquifer) die Denitrifikation im oberflächennahen Grundwasser und die daraus resultierende Emission von N2O in die Atmosphäre über einen Zeitraum von Juli bis September 2007 verfolgt. Die Messergebnisse dienten als Anfangs- und Randbedingungen und Vergleichswerte für Simulationsrechnungen zum Transport von N2O durch den Boden zur Atmosphäre mit einem numerischen Gasdiffusionsmodell. Die Ergebnisse der Simulationsrechnungen bestätigen, dass Diffusion der wesentliche Prozess für den N2O-Transport in dem untersuchten Boden war. Für die geringen grundwasserbürtigen N2O-Emissionen spielte N2O-Abbau im Boden keine Rolle.

Wir schlussfolgern aus den Ergebnissen, dass die Simulationsrechnungen eine wertvolle Ergänzung zur experimentellen Datenbasis darstellen. Sie verdeutlichen u.a., dass die N2O-Emission am Versuchsstandort hauptsächlich durch N2O-Umsetzungen im Oberboden gesteuert wurde

Böttcher, Jürgen

Duijnisveld, Wilhelmus .H.M.

Flessa, Heiner

von der Heide, Carolin

Well, Reinhard

Weymann, Daniel

German

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 Tagungsbeitrag zu:  Jahrestagung der DBG, Kommission IV Titel der Tagung:  „Böden - eine endliche Ressource“ Veranstalter:  DBG, September 2009, Bonn Termin und Ort: 05. - 13.09.2009 Bonn  Berichte der DBG (nicht begutachtete online Publikation) http://www.dbges.de   Emissionen von grundwasserbürtigem N2O in die Atmosphäre: Modellrechnun-gen zu einem 15N-Tracerversuch unter Feldbedingungen  Jürgen Böttcher1, Daniel Weymann2, Carolin von der Heide1, Reinhard Well3, Heiner Flessa3 und Wilhelmus H.M. Duijnisveld4  Zusammenfassung In einem Tracerversuch mit isotopisch mar-kiertem Nitrat wurde unter Feldbedingungen (Gley-Podsol aus Talsand, darunter ein Lockergesteinsaquifer) die Denitrifikation im oberflächennahen Grundwasser und die da-raus resultierende Emission von N2O in die Atmosphäre über einen Zeitraum von Juli bis September 2007 verfolgt. Die Messergebnis-se dienten als Anfangs- und Randbedingun-gen und Vergleichswerte für Simulations-rechnungen zum Transport von N2O durch den Boden zur Atmosphäre mit einem nume-rischen Gasdiffusionsmodell. Die Ergebnisse der Simulationsrechnungen bestätigen, dass Diffusion der wesentliche Prozess für den N2O-Transport in dem untersuchten Boden war. Für die geringen grundwasserbürtigen  _________________________________________ 1 Leibniz Universität Hannover, Institut für Bodenkun-de, Herrenhäuser Str. 2, 30419 Hannover, Tel.: 0511 / 762-3623, E-Mail: boettcher@ifbk.uni-hannover.de 2 Büsgen-Institut, Abt. Ökopedologie der gemäßigten Zonen, Universität Göttingen 3 von Thünen-Institut, Institut für Agrarrelevante Klima-forschung, Braunschweig 4 Bundesanstalt für Geowissenschaften und Rohstoffe, Hannover N2O-Emissionen spielte N2O-Abbau im Boden keine Rolle. Wir schlussfolgern aus den Ergebnissen, dass die Simulationsrechnungen eine wertvol-le Ergänzung zur experimentellen Datenbasis darstellen. Sie verdeutlichen u.a., dass die N2O-Emission am Versuchsstandort haupt-sächlich durch N2O-Umsetzungen im Ober-boden gesteuert wurde.  Schlüsselworte: N2O-Emission, Grundwas-ser, Boden, Tracerversuch, Modellierung  Einleitung Ausgewaschenes Nitrat kann im Bereich des Grundwassers denitrifiziert werden. Mit dieser Denitrifikation ist auch die Bildung von N2O verbunden, welches als „indirekte“ Emission in die Atmosphäre gelangen kann. Allerdings ist es bislang mit den gängigen Feldmessme-thoden (Haubenmethode, Gradientenmetho-de) kaum möglich, indirekte N2O-Emissionen aus dem Grundwasser nachzuweisen oder zu quantifizieren. Daher wurde im Fuhrberger Feld an einem Standort mit Gley-Podsol (Bo-denart: Sand) unter Grünbrache und einem sandig-kiesigen Aquifer ein Tracerversuch mit 15N-markiertem Nitrat (15N-NO3) durchgeführt. Dabei wurde das markierte NO3 an die Grundwasseroberfläche injiziert. Dort war es der „natürlichen“ Denitrifikation ausgesetzt. Die resultierenden, grundwasserbürtigen 15N2O-Emissionen (auch als indirekte Emissi-onen bezeichnet) wurden an der Grenze Bo-den/Atmosphäre gemessen. Die Ergebnisse (Weymann et al., 2009) belegen, dass kaum indirekte N2O-Emissionen stattfinden. Die Frage der Ursachen dafür ist aber bislang nur teilweise geklärt. Unsicherheit besteht, wel-cher Transportprozess (Diffusion, Konvektion) den Transfer aus dem Grundwasser bzw. Un-terboden in die Atmosphäre bewirkt und ob und in welchem Maß N2O beim Transport durch den Bodenraum Richtung Atmosphäre abgebaut wird. Zu diesen Fragestellung wur-den Simulationsrechnungen mit einem Gas-diffusionsmodell durchgeführt mit dem Ziel, (i) den Prozess des N2O-Tranports zu klären und (ii) zu prüfen, welche Rolle N2O- Produktion und –Konsumption im Boden für die Gesamt-N2O-Emission und deren grundwasserbürtigen Anteil spielen. Die Hy-pothesen dazu sind: i. Der bestimmende Transportprozess ist Diffusion. ii. N2O-Abbau im Boden ist für die gerin-gen grundwasserbürtigen Emissionen unbedeutend.  Material und Methoden Der Tracerversuch wurde auf einer 4 m × 2 m großen Parzelle im Wassereinzugegebiet Fuhrberger Feld, nördlich von Hannover, durchgeführt. Der Boden ist ein Gley-Podsol aus Talsand. Er war zum Zeitpunkt des Feld-versuchs (Juli – Sept. 2007) mit Gras be-wachsen, vor 2005 war Ackernutzung mit re-gelmäßiger Bodenbearbeitung und Düngung prägend. Im Versuchszeitraum wurde wöchentlich eine Tracerlösung mit isotopisch markiertem Nitrat (K15NO3, 60 Atom% 15N, 12.5 mg N L-1) durch 45 PVC-Rohre bis zur Grundwasseroberflä-che injiziert. Mit Hilfe von Multilevel-Grundwassermessstellen, Gassonden in 30, 60 und 90 cm Tiefe unter Bodenoberfläche und geschlossenen, statischen Messkam-mern auf der Bodenoberfläche wurden die N2O-Bildung im Bereich der Grundwasser-oberfläche, N2O-Konzentrationen der Boden-luft und N2O-Emissionen wöchentlich gemes-sen. Alle Details zum Feldversuch, den Pro-benahmen und der Analytik können Weymann et al. (2009) entnommen werden. Die Simulationsrechnungen wurden mit ei-nem eindimensionalen Gasdiffusionsmodell durchgeführt. Die Diffusion wird mit dem 2. Fick’schen Gesetz beschrieben. Das Modell berücksichtigt die Lösung von N2O im Bo-denwasser nach dem Henry-Gesetz, und auch Netto-Produktion oder –Abbau von N2O im Boden können simuliert werden. Für den Untersuchungsstandort liegt der scheinbare Gasdiffusionskoeffizient, gültig für 14N-N2O im Boden, für verschiedene Wasser- bzw. Luft-gehalte des hier untersuchten Bodens ge-messen vor. Für das schwere 15N-N2O wurde der Diffusionskoeffizient nach Well and Flessa (2008) berechnet. Für alle Simulati-onsrechnung galten folgende Anfangs- und Randbedingungen:  Anfangsbedingung, CG(z, t=0) gemessene N2O-Konzentration der Tiefe z = 30 cm, 60 cm, 90 cm, linear interpoliert zwi-schen den Messtiefen  obere Randbedingung, CG(z=0, t) gemessene N2O-Konzentration der bodenna-hen Atmosphäre (konstant)  untere Randbedingung, CG(z=90, t) gemessene N2O-Konzentration der Tiefe z = 90 cm (konstant)  Weitere Angaben zu den Simulationsrech-nungen sollen in einer in Vorbereitung befind-lichen Publikation veröffentlicht werden.  Ergebnisse und Diskussion  Zeitabhängigkeit und Unsicherheit der Simu-lationsrechnungen Anhand verschiedener Modellläufe zeigte sich, dass bei den gegebenen Boden- und Randbedingungen eine 12-stündige Simulati-onsperiode ausreicht, um nach Veränderun-gen z.B. der N2O-Produktionsrate ein prak-tisch stationäres Konzentrationsprofil zu er-halten. Daraus lässt sich schließen, dass in Böden mit günstigen Diffusionsbedingungen (z.B. Sandböden) wahrscheinlich meist stati-onäre, zumindest quasi-stationäre, N2O-Konzentrationsprofile anzutreffen sind. Die Unsicherheiten der Modellrechnungen durch Fehler der gemessenen Diffusionskoef-fizienten erwiesen sich als vernachlässigbar. Unsicherheiten durch die Variabilität der als gemessene Anfangs- und Randbedingungen eingehenden N2O-Konzentrationsprofile lie-ßen sich durch Simulationsrechnungen mit den entsprechenden Fehlerbereichen der Ausgangsdaten quantifizieren. In nachfolgen-den Ergebnisdarstellungen sind diese als um-hüllende Fehlerkurven angegeben.  Simulation von 15N-N2O- und Gesamt-N2O-Konzentrationsprofilen Ergebnisse von Simulationsrechnungen für, die für die verschiedenen zeitlichen Stadien des Tracerversuchs typisch sind, zeigt Abb. 1.  Wie die 15N-N2O-Konzentrationsprofile (Abb. 1, e – h) erkennen lassen, setzte eine deutli-che Erhöhung der der 15N-N2O-Konzen-trationen erst nach dem 15. Tag seit Ver-suchsbeginn ein. Bis dahin war die 15N-N2O-Konzentrationsverteilung über die Tiefe fast einheitlich und pro Tiefe nur minimal variie-rend. Ein geringfügiger aufwärts gerichteter Konzentrationsgradient existierte, und die nahezu perfekte Übereinstimmung zwischen simuliertem und gemessenem 15N-N2O-Konzentrationsprofil belegt, dass die minima-len 15N-N2O-Flüsse am Tag 15 durch Diffusi-on erfolgten. Dies kann auch anhand der an-deren 15N-N2O-Konzentrationsprofile gefol-gert werden, denn die simulierten 15N-N2O-Konzentrationen (±Unsicherheitsbereich) deckten sich immer mit den gemessenen Konzentrationen (±Fehlerbereich). Unsere Messungen und Simulationsrechnungen be-stätigen also Hypothese i, dass die Gasdiffu-sion der bestimmende Transportprozess in diesem Boden war. Dieses Ergebnis stimmt Literaturangaben überein (Jin und Jury (1996). Im Rahmen der erzielbaren Genauig-keit (Unsicherheits- und Fehlerbereiche) las-sen die gemessenen und berechneten 15N-N2O-Konzentrationsprofile in Abb. 1, e – h, weiterhin den Schluss zu, dass Umsetzungen von 15N-N2O in diesem Boden keine Rolle spielten. Die minimalen Emissionen von grundwasserbürtigem 15N-N2O in die Atmo-sphäre waren also auf die geringen Flussra-ten aus dem Grundwasser in den ungesättig-ten Bodenbereich hinein zurückzuführen und haben mit 15N-N2O-Abbau im Boden nichts zu tun. Somit bestätigt sich für die 15N-N2O-Ergebnisse die Hypothese ii.   a) day 15 C N2O  (ppb)250 300 350 400 450 500depth  (cm)-100-80-60-40-200simulatedmeasuredb) day 28C N2O  (ppb)250 300 350 400 450 500c) day 49C N2O  (ppb)250 300 350 400 450 500d) day 72C N2O  (ppb)250 300 350 400 450 500C 15N-N2O  (ppb)0 1 2 3 4 5depth  (cm)-100-80-60-40-200e) day 15 C 15N-N2O  (ppb)0 1 2 3 4 5f) day 28C 15N-N2O  (ppb)0 1 2 3 4 5g) day 49C 15N-N2O  (ppb)0 1 2 3 4 5h) day 72  Abbildung 1: Gemessene und simulierte N2O-Konzentrationsprofile zu verschiedenen Zeitpunkten nach Beginn des Tracerversuchs. a – d: Gesamt-N2O-Konzentrationen, e – h: 15N-N2O-Konzentrationen. Simulationen ohne N2O-Produktion oder –Abbau. Die gestrichelten Linien geben den geschätzten Unsicherheitsbereich der Simulations-rechnungen an. Die Fehlerbalken der Messwerte entsprechen ±Standardabweichung.  Da Diffusion offensichtlich den Gastransport in diesem Boden bestimmt hat, waren die Abweichungen zwischen gemessenen und simulierten Gesamt-N2O-Konzentrationsprofilen in Abb. 1, a – d, sehr wahrscheinlich durch N2O-Umsetzungprozesse bedingt. Besonders an den Tagen 28 und 49 nach Versuchsbeginn wurden deutlich erhöhte N2O-Konzentrationen in der Messtiefe 30 cm ge-messen. Dafür kommt nur N2O-Produktion im Oberboden in Betracht. Die Prozesse, die zur N2O-Bildung im Boden führen, sind komple-xer Natur. Im ungesättigten Boden ist wohl besonders die Nitrifikation für die N2O-Bildung verantwortlich (Bremner, 1997). Gegenüber dem Diffusionsfluss aus dem Unterboden wird durch diese N2O-Produktion im Oberboden der N2O-Fluss zur Atmosphäre wesentlich erhöht. In Abb. 1, a, deutet sich aber auch an, dass der Boden zeitweise als Senke für atmosphä-risches N2O gewirkt hat. Der simulierte Gra-dient in den Boden hinein und auch die in 30 cm Tiefe gemessene, tendenziell gegenüber dem Diffusionsfluss erniedrigte N2O-Konzentration lassen diesen Schluss zu. Der Prozess der bakteriellen N2O-Reduktion zu N2 ist grundsätzlich bekannt (Beaumont et al., 2004), über den genauen Ablauf der N2O-Reduktion unter aeroben Bedingungen herrscht aber noch Unklarheit (z.B. Schmidt et al., 2004). Jedenfalls weisen die Mess- und Simulationsergebnisse in Abb. 1 auf die Mög-lichkeit der N2O-Konsumption in dem Boden des Untersuchungsstandorts hin. Insgesamt war aber N2O-Abbau im Boden für die gerin-gen grundwasserbürtigen N2O-Emissionen unbedeutend, da auch der am Tag 15 anzu-nehmende Senkenprozess im Oberboden zum Abbau atmosphärischen N2O‘s führte, wie sich klar aus dem gemessenen Konzent-rationsgradienten ergibt (Abb. 1, a). Somit ist die eingangs formulierte Hypothese ii auch für die Gesamt-N2O-Emission zutreffend.  Weitere Details und Ergebnisse dieser Mo-dellstudie sollen in einer in Vorbereitung be-findlichen Publikation veröffentlicht werden.  Danksagung Die Autoren danken der Deutschen For-schungsgemeinschaft (DFG) für die finanziel-le Förderung des Projekts und Herrn Florian Trienen für seine Mitarbeit bei den Gelände-messungen.   Literatur Beaumont, H.J.E., B. van Schooten, and S.I. Lens. 2004. Nitrosomonas europaea ex-presses a nitric oxide reductase during ni-trification. Journal of Bacteriology 186: 4417–4421. Bremner, J.M., 1997. Sources of nitrous oxide in soils. Nutrient Cycling Agroecosyst. 49: 7-16. Jin, Y. and W.A. Jury, 1996: Characterizing the dependence of gas diffusion coeffi-cient on soil properties. Soil Sci. Soc. Am. J., 60: 66-71. Schmidt, I., R.J.M. van Spanning, and M.S.M. Jetten. 2004. Denitrification and ammonia oxidation by Nitrosomonas europaea wild-type, and NirK- and NorB-deficient mu-tants. Microbiology 150: 4107–4114. Well, R. and H. Flessa, 2008: Isotope frac-tionation factors of N2O diffusion. Rapid Commun. Mass Spectrom. 22: 2621-2628. Weymann D, Well R, von der Heide C, Flessa H, Böttcher J, Duijnisveld WHM (2009) Recovery of groundwater N2O at the soil surface and its contribution to total N2O emissions. Nutr Cycl Agroecosyst 85(3): 299-312.  

Emissionen von grundwasserbürtigem N2O in die Atmosphäre: Modellrechnungen zu einem 15N-Tracerversuch unter Feldbedingungen

http://eprints.dbges.de/325/1/Boettcher_et_al_DBG_2009.pdf

Emissionen von grundwasserbürtigem N2O in die Atmosphäre: Modellrechnungen zu einem 15N-Tracerversuch unter Feldbedingungen

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