Almási, Gábor

Buzády, Andrea

Gálos, Réka

Hebling, János

Kovács, László

Makkai, Géza

Pálfalvi, László

Tóth, György

Wu, Xiaojun

Buzády Andrea

Gálos Réka

Makkai Géza

Wu Xiaojun

Tóth György

Kovács László

Almási Gábor

Hebling János

Pálfalvi László

University of Szeged

MAGNÉZIUMMAL ADALÉKOLT SZTÖCHIOMETRIKUS LÍTIUM-NIOBÁT HŐMÉRÉSKLETFÜGGŐ DIELEKTROMOS PARAMÉTEREI A TERAHERTZES TARTOMÁNYON Buzády Andrea1, Gálos Réka1, Makkai Géza1, Xiaojun Wu2, Tóth György1, Kovács László3, Almási Gábor1, Hebling János1,4 és Pálfalvi László1 1Fizika Intézet, Pécsi Tudományegyetem, 7624 Pécs, Ifjúság útja 6., Magyarország 2School of Electronic and Information Engineering, Beihang University, Beijing, 100191, Chinag 3Wigner Fizikai Kutatóközpont, 1121 Budapest, Komkoly Thege Miklós út 29-33., Magyarország 4MTA-PTE, Nagyintenzitású Kutatócsoport, 7624 Pécs, Ifjúság útja 6., Magyarország DOI: https://doi.org/10.14232/kvantumelektronika.9.5 1. BevezetésA nemlineáris optikai kristályokban létrehozott optikai egyenirányítás az egyik leggyakrabbanalkalmazott módszer a terahertzes impulzusok előállítására. Sok alkalmazásnál extrém nagy energiájúés elektromos térerősségű terahertzes jelre van szükség. Az optikai tartományból a terahertzestartományba való konverzió hatásfoka jelentősen függ az úgynevezett sebességillesztés feltételénekteljesülésétől. Ez azt jelenti, hogy az optikai impulzus csoportsebessége és a keltett terahertzesimpulzus fázissebessége meg kell egyezzen a kristályban. Ezt a feltételt a döntött impulzusfrontúgerjesztéssel lehet kielégíteni, még akár olyan kristályokban is, amelyekben nem egyezik meg aterahertzes és az optikai törésmutató [1]. A döntött impulzusfrontú gerjesztés esetén asebességillesztés feltétele: 𝑣𝑜𝑝𝑡𝑐𝑠 cos 𝛾 = 𝑣𝑇𝐻𝑧𝑓, eszerint az optikai pumpáló impulzus csoportsebességének a THz-es impulzus terjedési irányára vett vetülete kell megegyezzen a THz-es impulzus fázissebességével. Az impulzusfront  szögű megdöntése szögdiszperzióval rendelkező optikai elemek alkalmazásával érhető el hangolhatóan.  A THz keltésben gyakran használt kristály a lítium-niobát (LiNbO3, LN). A döntött impulzusfrontú elrendezés paramétereinek tervezésénél ismerni kell a nemlineáris kristály terahertzes tartományú abszorpciós együtthatójának és a törésmutatójának frekvenciafüggvényét. Korábbi tanulmányokból ismert, hogy a kristály sztöchiometriája és magnéziummal való adalékolása befolyásolja a dielektromos paramétereket [2,3]. Ezen tulajdonságok optimalizálásán túlmenően a hőmérséklet csökkentésével is kedvezőbbé lehet tenni a terahertzkeltés hatásfokát, ahogy azt 6 mol% Mg-adalékolású kongruens lítium-niobát (cLN:6.0%Mg) esetén már vizsgálták [4]. Munkánkban a 0,7 mol% Mg-adalékolású sztöchiometrikus lítium-niobát hőmérsékletfüggő dielektromos paramétereinek terahertzes tartományú meghatározását tűztük ki célul, mert a szobahőmérsékletű mérések alapján a terahertzes sugárzás generálásához ez még kedvezőbbnek tűnik, mint a kongruens kristály.  Az eredmények felhasználásával megadtunk egy kompakt formulát is a törésmutató és az abszorpciós együttható frekvenciafüggvényének a rekonstruálásához. Bár a függvény nem valós fizikai kölcsönhatásokat leíró modellből [5] származik, jól használható nagy energiájú terahertzes források tervezésénél a hőmérsékletfüggő sebességillesztési szög meghatározásához [6,7].  2. Mérés és adatfeldolgozásA 0,7%-ban magnéziummal adalékolt 600 µm vastagságú sztöchiometrikus LN kristály(0,7%Mg:sLN) vizsgálatához szükséges időtérbeli jelek mérését Tong Lin és Xiaojun Wu (SchoolIX. KVANTUMELEKTRONIKAI SZIMPÓZIUM POSZTER27of Electronic and Information Engineering, Beihang University, Beijing, 100191, China) végezték egy THz-TDS berendezéssel 4-460 K hőmérsékleten ordinárius és extraordinárius polarizációs irányban is.  A szélessávú lineárisan polarizált THz-es impulzus keltése gallium-arzenid (GaAs) fotovezető antennával történt. Ehhez 70 fs-os lézerimpulzusokat alkalmaztak, melyek forrása egy 80 MHz ismétlési frekvenciájú titán-zafír lézer volt. A THz-es jelet parabolikus tükrök fókuszálták a mintára, majd a detektorra. A detektálás elektrooptikai mintavételezéssel történt.  A minta, az emitter és a detektor is egy vákuumkamrában volt elhelyezve, amelyben körülbelül 10−5 mbar nyomás volt biztosított a hűtés és a mérés során. A kriogenikus hőmérsékletre valóhűtéshez folyékony héliumot alkalmaztak. A mintát a THz-es nyaláb fókuszsíkjába helyezve megmérték a rajta átmenő jelet ordinárius polarizációs irányban, majd 90°-al elforgatva extraordinárius polarizációs irányban is. Mindkét irányban több különböző – ordinárius irányban: 4 K, 20 K, 40 K, 60 K, 100 K, 140 K, 180 K, 220 K, 260 K, 300 K, 340 K, 380 K, 420 K, 460 K; extraordinárius irányban: 4 K, 20 K, 40 K, 60 K, 80 K, 100 K, 120 K, 140 K, 160 K, 180 K, 220 K, 240 K, 260 K, 280 K, 300 K, 320 K, 340 K, 360 K, 380 K, 420 K, 460 K – hőmérsékleten történtek mérések. Referenciajelet (üres téren átmenő jel) a minta ordinárius irányban történő mérése közben több hőmérsékleten (100 K, 180 K, 300 K, 420 K) is mértek. Ezen jelek között nem tapasztalható jelentős változás, így a továbbiakban csak 300 K hőmérsékleten készült referenciajel. A minta anyagi paramétereinek meghatározásához a mintán átmenő és üres téren átmenő (referencia) THz-es jel elektromos térerősségének időbeli lefutására van szükség. Az időtérbeli jel Fourier-transzformáltja adja a komplex spektrumot, azaz a térerősség amplitúdóját és fázisát. A mintára és a referenciára jellemző spektrumok (𝐸𝑠𝑎𝑚𝑝𝑙𝑒 (); 𝐸𝑟𝑒𝑓()) összehasonlításával a következőképpenhatározható meg az anyagra jellemző frekvenciafüggő abszorpciós együttható és törésmutató. A Fourier-transzformáltakból számított átviteli függvény:  Ezt felhasználva adódik a d vastagságú mintára az 𝑛() törésmutató, annak ismeretében pedig az 𝛼() abszorpciós együttható:  3. EredményekAz 1. ábrán a terahertzkeltés szempontjából fontosabb extraodinárius polarizációjú törésmutató ésabszorpciós együttható frekvenciafüggvénye látható néhány kiválasztott hőmérsékleten. Azidőtérbeli mérésekből meghatározható adatokat polinom függvénnyel illesztettük.IX. KVANTUMELEKTRONIKAI SZIMPÓZIUM POSZTER28Tapasztalataink alapján az abszorpciós együttható frekvenciafüggését másodfokú függvénnyel lehet jól leírni: 𝛼(𝜈, 𝑇) = 𝐵(𝑇)𝜈2ahol a B (T) illesztési paraméter a hőmérséklet másodfokú függvénye: 𝐵 (𝑇) = 𝑎0 + 𝑏0𝑇2Így az 𝛼(𝜈, 𝑇) = (𝑎0 + 𝑏0𝑇2)𝜈2  összefüggéssel az adott polarizációs irányban bármelyhőmérsékleten széles frekvenciatartományon megadható az abszorpciós együttható mindössze két konstans segítségével, melyek az 1. táblázatban és a 2. ábrán láthatóak. a0 (cm-1 THz-2) b0 (10-4 cm-1 K-2 THz-2) Extraordinárius 0,69 1,07 Ordinárius 2,48 1,72 1. táblázat Az abszorpciós együttható frekvencia- és hőmérsékletfüggését egyszerre jellemző konstansok extraordinárius és ordinárius polarizációs irányban 1. ábra0,7%Mg:sLN extraordinárius törésmutató és abszorpciós együttható frekvenciafüggése és polinomos illesztése 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,84,64,74,84,95,05,15,2 4 K Mért 4 K Illesztés 100 K Mért 100 K Illesztés 220 K Mért 220 K Illesztés 300 K Mért 300 K Illesztés 380 K Mért 380 K IllesztésTörésmutatóFrekvencia (THz)0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,80102030405060Abszorpciós együttható (cm-1)Frekvencia (THz) 4 K Mért 4 K Illesztés 100 K Mért 100 K Illesztés 220 K Mért 220 K Illesztés 300 K Mért 300 K Illesztés 380 K Mért 380 K Illesztés0 50 100 150 200 250 300 350 400 4500510152025 B IllesztésB (cm-1THz-2)Hõmérséklet (K)2. ábra 0,7%Mg:sLN B(T) függvénye extraordinárius és ordinárius polarizációirányra0 50 100 150 200 250 300 350 400 4500510152025303540 B IllesztésB (cm-1THz-2)Hõmérséklet (K)IX. KVANTUMELEKTRONIKAI SZIMPÓZIUM POSZTER29A frekvenciafüggő törésmutató adatok jól közelíthetők bármely hőmérsékleten a következő negyedrendű polinommal: 𝑛(𝜈) = 𝐴 + 𝐵𝜈2 + 𝐶𝜈4A törésmutató frekvencia- és hőmérsékletfüggése – az abszorpciós együtthatóéval ellentétben – nem jellemezhető az összes frekvenciára egyszerre érvényes egyszerű formulával. Két kiválasztott (0,8 THz és 1,6 THz) frekvencián azonban a hőmérsékletfüggés megadható egy másodfokú függvénnyel. A 2. táblázatban és a 2 ábrán az 𝑛(𝑇) = 𝐴 + 𝐵𝑇2 polinommal történt illesztéseredményei láthatóak. 0,8 THz 1,6 THz A B (10-6 K-2) A B (10-6 K-2) Extraordinárius 4,69 2,35 4,75 2,38 Ordinárius 6,42 1,79 6,62 1,83 A döntött impulzusfrontú THz-keltés megvalósításához szükséges nemcsak az impulzusfront dőlésszögének, hanem a diffrakciós szög és a rácsra való beesési szög ismerete is.  Az optimális elrendezés tervezéséhez az impulzusfont dőlésszögét (fázisillesztési szög) (4. ábra) az 𝑣𝑜𝑝𝑡𝑐𝑠 cos 𝛾 = 𝑣𝑇𝐻𝑧𝑓egyenlet alapján határoztuk meg, amelyhez a THz-es fázissebességet a 0,8 és 1,6 THz frekvencián mért törésmutató-adatokból számoltuk az összes hőmérsékleten. Az optikai impulzus csoportsebességének meghatározásához Gayer korábbi eredményeit [8] használtuk. Ezen paraméterek ismeretében a diffrakciós szög és az optikai rácsra való beesés szöge (5. ábra) 0,8 és 1,6 THz frekvencián több hőmérsékleten a következő összefüggésekkel határozhatók meg. 2. táblázatA hőmérséklettől függő törésmutató illesztési paraméterei mindkét polarizációs irányban két kiválasztott frekvencián 3. ábra0,7%Mg:sLN extraordinárius és ordinárius  törésmutató hőmérsékletfüggése 0 50 100 150 200 250 300 350 400 4504,64,74,84,95,05,15,25,3 0.8 THz 0.8 THz Illesztés 1.6 THz 1.6 THz IllesztésTörésmutatóHõmérséklet (K)0 50 100 150 200 250 300 350 400 4506,36,46,56,66,76,86,97,07,1 0.8 THz 0.8 THz Illesztés 1.6 THz 1.6 THz IllesztésTörésmutatóHõmérséklet (K)IX. KVANTUMELEKTRONIKAI SZIMPÓZIUM POSZTER30sin 𝜃𝑑 =𝜆0𝑛(𝜆0)𝑛𝑔(𝜆0)𝑝𝑎sin 𝜃𝑖 =𝜆0𝑝− sin 𝜃𝑑ahol 𝜃𝑑 a diffrakciós szög, 𝜃𝑖 a beesési szög, 𝑝 a rácskarcolatok távolsága, 𝜆0 a pumpálásihullámhossz, 𝑛(𝜆0) a fázistörésmutató a pumpálási hullámhosszon, 𝑛𝑔(𝜆0) a csoporttörésmutató apumpálási hullámhosszon, amely a fázistörésmutató ismeretében 𝑛𝑔 = 𝑛 − 𝜆𝑑𝑛𝑑𝜆 módon számolható,az 𝑎 paraméter pedig a következő [6,7]: 𝑎 =𝑛2(𝜆0)𝑛𝑔(𝜆0)𝑝2𝜆0√𝜆02𝑛𝑔2(𝜆0)𝑝2tan4𝛾 +4𝑛2(𝜆0)−𝑛2(𝜆0)2tan2𝛾A számolás során 1030 nm pumpálási hullámhosszat és a rácskarcolatok sűrűségének 1500 karcolat/mm-t feltételeztünk [8]. 4. Összefoglalás0,7%-ban magnéziummal adalékolt sLN kristály dielektromos jellemzőinek frekvencia- éshőmérsékletfüggését 0,5-1,8 THz frekvenciatartományon ordinárius és extraordinárius polarizációsirányban vizsgálva megállapítható, hogy THz-es jel keltése szempontjából előnyösebb lehet cLNkristály helyett sLN kristályt alkalmazni, mivel a törésmutató és az abszorpciós együttható értékei iskisebbek mindkét polarizációs irányban. Az abszorpciós együttható nemcsak a kristálysztöchiometriájával és magnéziummal való adalékolással csökkenthető, hanem kriogenikushőmérsékletre való hűtéssel is. A hőmérséklet csökkenésével a minta törésmutatója és abszorpciósegyütthatója is csökken a teljes megbízható frekvenciatartományon. 100 K hőmérséklet alatt azonbannem tapasztalható jelentős változás a hőmérséklet csökkenésével sem a törésmutatóban, sem azabszorpciós együtthatóban egyik polarizációs irány esetén sem. Tehát a további alkalmazásokhoznem szükséges 100 K hőmérséklet alá hűteni a mintát.0 50 100 150 200 250 300 350 400 45061,562,062,563,063,564,064,565,065,5 0.8 THz 1.6 THz (deg.)Hõmérséklet (K)4. ábra 0,7%Mg:sLN kristályban az impulzusfront dőlésszögének hőmérsékletfüggése 0 50 100 150 200 250 300 350 400 45043,544,044,545,045,546,046,547,047,548,0 0.8 THz 1.6 THz (deg.)Hõmérséklet (K)5. ábra0,7%Mg:sLN kristályban a rácsra való beesési szög hőmérsékletfüggése IX. KVANTUMELEKTRONIKAI SZIMPÓZIUM POSZTER31Továbbá, tapasztalataink alapján az abszorpciós együttható frekvencia- és hőmérsékletfüggése egyszerre leírható egy kompakt formulával, amely matematikailag is alátámasztható. Így adott minta adott polarizációs irányában bármely hőmérsékleten széles frekvenciatartományon megadható az abszorpciós együttható két illesztési konstans segítségével. A törésmutató frekvenciafüggése negyedfokú polinommal közelíthető, míg a hőmérsékletfüggése – adott frekvencián kiszemelve értékeket – másodfokú polinommal írható le. A fázisillesztési szög és a rácsra való beesési szög hőmérsékletfüggése azt mutatja, hogy döntött impulzusfrontú THz-keltés elrendezésének optimalizálásakor figyelembe kell venni a hőmérséklet hatását is. Köszönetnyilvánítás A munkát az EFOP-3.6.2-16-2017-00005 azonosító számú, Ultragyors fizikai folyamatok atomokban, molekulákban, nanoszerkezetekben és biológiai rendszerekben című projekt támogatta. Irodalom [1] J. Hebling J. G. Almási, I. Z. Kozma, and J. Kuhl, “Velocity matching by pulse front tilting forlarge-area THz-pulse generation,” Opt. Express 10, 1161–1166 (2002)https://doi.org/10.1364/OE.10.001161[2] L. Pálfalvi, J. Hebling, J. Kuhl, A. Péter, and K. Polgár, “Temperature dependence of theabsorption and refraction of Mg-doped congruent and stoichiometric LiNbO3 in the THz range,” J.Appl. Phys. 97, 123505 (2005)https://doi.org/10.1063/1.1929859[3] M. Unferdorben, Z. Szaller, I. Hajdara, J. Hebling, and L. Pálfalvi, “Measurement of RefractiveIndex and Absorption Coefficient of Congruent and Stoichiometric Lithium Niobate in the TerahertzRange,” J. Inf Millim TE 36, 1203–1209 (2015)https://doi.org/10.1007/s10762-015-0165-5[4] X. Wu, C. Zhou, W. R. Huang, F. Ahr, and F. X. Kärtner, “Temperature dependent refractiveindex and absorption coefficient of congruent lithium niobate crystals in the terahertz range,” Opt.Express 23, 29729–29737 (2015)https://doi.org/10.1364/OE.23.029729[5] M. Schall, H. Helmand, and S. R. Keiding, “Far infrared properties of electro-optic crystalsmeasured by THz time-domain spectroscopy,” J. Infrared Millim. Terahertz Waves 20, 595–604(1999)https://doi.org/10.1023/A:1022636421426[6] J. A. Fülöp, L. Pálfalvi, G. Almási, and J. Hebling, “Design of high-energy terahertz sources basedon optical rectification,” Opt. Express 18, 12311–12327 (2010)https://doi.org/10.1364/OE.18.012311[7] J. A. Fülöp, L. Pálfalvi, G. Almási, and J. Hebling, “Design of high-energy terahertz sources basedon optical rectification: erratum,” Opt. Express 19, 22950 (2011)https://doi.org/10.1364/OE.19.022950IX. KVANTUMELEKTRONIKAI SZIMPÓZIUM POSZTER32[8] O. Gayer, Z. Sacks, E. Galun, and A. Arie, „Temperature and wavelength dependent refractiveindex equations for MgO-doped congruent and stoichiometric LiNbO3,” Appl. Phys. B 91, 343–348,(2008)https://doi.org/10.1007/s00340-008-2998-2IX. KVANTUMELEKTRONIKAI SZIMPÓZIUM POSZTER33

Magnéziummal adalékolt sztöchiometrikus lítium- niobát hőméréskletfüggő dielektromos paraméterei a terahertzes tartományon

http://acta.bibl.u-szeged.hu/71661/1/kvantumelektronika_2021_027-033.pdf

Magnéziummal adalékolt sztöchiometrikus lítium- niobát hőméréskletfüggő dielektromos paraméterei a terahertzes tartományon

Abstract

Similar works

Full text

Available Versions

University of Szeged