Phononen-assistierte Anregungsprozesse und Hochanregungseffekte in positionierten einzelnen Quantenpunkten

Abstract

Mit steigender Leistung moderner Rechner und der möglichen Entwicklung verbesserter Algorithmen sowie neuer Technologien wie dem Quantencomputer sind herkömmliche Kryptographieverfahren langfristig nicht mehr sicher. Abhilfe könnte die Quantenkommunikation schaffen, die physikalisch nachweisbar mathematisch sichere Schlüssel übertragen kann. Um nachweislich abhörsicher und mit hoher Effizienz Quantenschlüssel zu übertragen, sind jedoch idealerweise Einzelphotonenquellen erforderlich. Eine Möglichkeit diese zu realisieren sind einzelne Quantenpunkte (quantum dots, QDs). Bisher wurden hierfür geeignete QDs mit guten optischen Eigenschaften vor allem selbstorganisiert gewachsen, die damit einhergehende zufällige Positionierung erschwert jedoch die verlässliche Fertigung von Bauelementen und begrenzt stark die Fertigungsausbeuten. Bisher vorgestellte Positionierungsansätze erfordern Werkzeuge und Strukturierungstechniken mit Nanometer-Präzision, außerdem verursachen sie oft Defekte auf der Wachstumsoberfläche, die sich negativ auf die optische Qualität der QDs auswirken. Ein neuer Positionierungsansatz, der buried stressor approach, verwendet herkömmliche Lithographie- und Prozessierungsmethoden mit Mikrometer-Genauigkeit, kann jedoch über einen erzeugten verborgenen Stressor sehr zuverlässig einzelne Quantenpunkte positionieren. Mit diesem Ansatz wurden bereits erfolgreich Einzelphotonenquellen hergestellt. Ziel dieser Arbeit ist nun die genaue Untersuchung der Lumineszenz eines so positionierten QDs, sowohl hinsichtlich seiner Eignung als Einzelphotonenquelle, als auch um über Anregungsverhalten und Wechselwirkung mit Phononen Rückschlüsse auf seine elektronische Struktur ziehen zu können. Mittels Mikrophotolumineszenz-Spektroskopie (µPL) wird die Lumineszenz eines einzelnen QDs bei resonanter und nicht-resonanter Anregung in Abhängigkeit von der Anregungsleistung untersucht. Hierbei werden mehrere Lumineszenzlinien beobachtet und dem Exziton (X) sowie Multiexzitonen (2X, 3X, 4X) und anderen Zuständen zugeordnet. Bei Hochanregung treten angeregte Zustände auf, unter anderem aus der p-Schalen-Lumineszenz. Bei resonanter Anregung wird Wechselwirkung mit Phononen beobachtet, die auch zeitaufgelöst untersucht wird. Dies erlaubt weitere Rückschlüsse für die Zuordnung der Lumineszenzlinien und die Unterscheidung von resonanter Ramanstreuung und phononenassistierter Fluoreszenz. Zudem kann die Rolle von Phononen für die Dephasierungszeiten im resonanten und nicht-resonanten Fall untersucht werden. Bei resonanter Raman-Anregung in angeregte Zustände kann eine Tripel-Resonanz beobachtet und durch die Relaxation über Multiphononen-Prozesse mit optischen sowie lokalisierten akustischen Phononen erklärt werden. An dieser Multiphononen-Relaxation sind jeweils ein longitudinal optisches (LO) Phonon sowie ein oder mehrere longitudinal akustische (LA) und transversal akustische (TA) Phononen beteiligt. Durch Autokorrelationsmessungen an X kann Einzelphotonenemission nachgewiesen werden. Ein Transferprozess von angeregten Zuständen hin zu einer phononen-assistierten Lumineszenzlinie auf niederenergetischer Seite von X wird durch Kreuzkorrelationsmessungen nachgewiesen. Mikrophotolumineszenz-Anregungsspektroskopie (µPLE) erlaubt die Untersuchung von Anregungskanälen. Dabei treten bei bestimmten relativen und absoluten Anregungsenergien gemeinsame Intensitätsmaxima bei mehreren Lumineszenzlinien auf. Solche Resonanzen bei der gleichen relativen Anregungsenergie lassen auf Wechselwirkung mit materialspezifischen Phononen schließen, die auch zuvor schon in Tip-Enhanced-Raman-Spectroscopy (TERS)-Messungen nachgewiesen wurden. Insbesondere LO und transversal optische (TO) Phononen von InAs und GaAs lassen sich nachweisen, es gibt auch noch Hinweise auf Phononen von AlAs sowie von tertiären Verbindungen dieser Halbleiter. Resonanzen bei gleichen absoluten Energien deuten auf angeregte Zustände hin. Diese werden identifiziert und mit Hilfe der Literatur interpretiert. Ein Termschema der angeregten Zustände und der beteiligten Übergänge wird aufgestellt und die Abstände zwischen den Elektronen- und Lochniveaus werden berechnet. Durch die Wechselwirkung mit Phononen treten bei den hier untersuchten positionierten Quantenpunkten hochangeregte Zustände auf, die bisher nur bei Zweiphotonenanregung nachgewiesen wurden. Insgesamt zeigen die Ergebnisse, dass sich positionierte QDs nicht nur als Einzelphotonenquellen eignen, sondern auch die Untersuchung von Hochanregungseffekten und der Wechselwirkung mit Phononen erlauben. Insbesondere kann bei resonanter Ramananregung Tripel-Resonanz mit Relaxation über Multiphononenprozesse beobachtet werden