Etude théorique de la double photoionisation des alcalino-terreux

Cette thèse est une contribution sur l'étude théorique de la double photoionisation des alcalino-terreux. Le premier chapitre présente les caractéristiques du processus et les principales méthodes utilisées pour le décrire. Pour cela, nous utilisons la méthode Hyperspherical R-matrix with Semi-classical Outgoing Waves (HRM-SOW) qui a été validée pour He. Cette méthode est développée en détail dans le chapitre 2. Comme l'approche HRM-SOW décrit des atomes à deux électrons, il faut ramener les alcalinoterreux à des systèmes biélectroniques. Ceci est possible grâce aux potentiels effectifs de coeur qui modélisent l'interaction entre les électrons de coeur et les électrons de valence. Il faut alors déterminer les fonctions d'onde à deux électrons de l'état fondamental de l'atome, cohérentes avec le potentiel effectif choisi, en utilisant les méthodes standard de calcul de structure électronique. Le chapitre 3 présente ces méthodes ainsi que les différents types de potentiels effectifs de coeur disponibles. Il expose également une technique numérique particulière utilisée par la suite : la méthode des réseaux de Lagrange, appartenant à la famille des méthodes de grille. Le chapitre 4 présente la méthode originale de calcul des fonctions d'onde que nous avons mise au point ainsi que le code associé. Dans le chapitre 5, nous présentons pour Be, Mg, et Ca, les potentiels effectifs utilisés et les fonctions biélectroniques déterminées par ce code. Des résultats préliminaires, obtenus avec la méthode HRM-SOW dans un modèle où les deux électrons sent supposés rester à distance égale du noyau, sont présentés dans le chapitre 6. Le chapitre 7 expose nos résultats les plus avancés pour Be, obtenus avec la version générale de la méthode HRM-SOW où la contrainte est levée.This thesis is a contribution to the theoretical study of the double photoionisation of alkaline earths. Chapter 1 presents the major features of the process and the main methods that have been used to describe it. For this study, we use the Hyperspherical R-matrix with Semi-classical Outgoing Waves (HRM-SOW) method, that has been recently validated in the case of He. This method is developed in detail in chapter 2. As the HRM-SOW approach is restricted to two-electrons atoms, alkaline earths have to be represented as bielectronic systems. This is possible thanks to effective core potentials which modelise the interaction between core electrons and valence electrons. So, we have to determine two-electrons wavefunctions of the ground states of the various alkaline earths, consistent with the effective potentials chosen, using the standard methods of electronic structure calculations. Chapter 3 presents these methods and the different kind of effective core potentials available. Moreover, it explains a particular numerical technique we use next : the Lagrange mesh method, which belongs to the family of grid methods. Chapter 4 gives the original method of wavefunctions calculation we have elaborated and the associated program. In chapter 5, we present, for Be, Mg and Ca, the effective core potentials used and the wavefunctions determined by the program presented in chapter 4. Preliminary results, obtained with the HRM-SOW method in a model where the two electrons were assumed to stay at equal distances from the nucleus, are presented in chapter 6. The last chapter displays our more advanced results on Be, obtained with the general version of the HRM-SOW method, where this contraint is relaxed.ORSAY-PARIS 11-BU Sciences (914712101) / SudocSudocFranceF

Regularized Lagrange-mesh calculations and electron correlation in the ground states of helium-like atoms

The Lagrange-mesh method proposed previously is used to discretize the two-electron Schrodinger equation. It is combined with recent and new regularization techniques which restore the validity of the underlying Gauss approximation. Excellent results are obtained for the correlation energies in the ground states of the isoelectronic atoms and ions H -, He, Li + and Be 2+ using a low-dimension mesh and ultra-fast matrix generation procedures. These demonstrate that the Lagrange-mesh method is able to combine accuracy and efficiency while retaining the distinctive simplicity of a grid approach. This opens new perspectives for Lagrange-mesh calculations in atomic physics. © 1994 IOP Publishing Ltd.SCOPUS: ar.jinfo:eu-repo/semantics/publishe

Diexcitation électronique de l'hélium par un photon au voisinage du seuil de double ionisation

Nous étudions dans ce mémoire de thèse les états diexcités 1Po de l'atome d'hélium, situés au voisinage de son seuil de double ionisation (79 eV), atteints par absorption d'un photon. Ces états diexcités sont soit les états du double continuum situés au-dessus du seuil de double ionisation soit les états doublement excités situés en dessous. Ces deux types d'états diexcités sont dégénérés aux états du continuum simple avec ou sans excitation de l'ion résiduel He+ et sont donc fortement couplés à ces derniers. Dans un processus de photoabsorption à un photon, ces états ne peuvent être accessibles que grâce aux corrélations électroniques du système. Le travail que nous avons réalisé s'inscrit dans une démarche qui vise à étudier tous ces états par une seule et même méthode contrairement aux travaux antérieurs où les méthodes se spécialisaient dans le traitement d'un seul type d'état.Nous utilisons pour cela la méthode HRM-SOW (Hyperspherical R-Matrix with Semiclassical Outgoing Waves), initialement dédiée à l'étude du double continuum de He. Dans ce travail, elle est étendue à la description du continuum simple avec ou sans excitation. Ainsi, nous avons pu calculer les sections efficaces de photoionisation simple avec ou sans excitation jusqu'à n=50 de He à 100 meV seulement au-dessus de son seuil de double ionisation. Une analyse détaillée en ondes partielles a permis de mettre en évidence le rôle des corrélations angulaires et radiales dans les états du simple continuum de He. Nous avons ensuite établi une relation de continuité entre la photoionisation double et la photoionisation simple avec une excitation infinie de l'ion résiduel He+. La méthode HRM-SOW permet également de calculer la section efficace intégrée de double photoionisation avec une grande précision y compris à très basse énergie. Nous l'avons donc appliquée pour différentes énergies de photon au voisinage du seuil afin de tester la loi de seuil de Wannier. Les résultats obtenus sont en accord d'une part avec les prédictions théoriques de Wannier, d'autre part avec les résultats expérimentaux. La méthode HRM-SOW apparaît donc comme une méthode complète au-dessus du seuil de double ionisation. Nous avons poursuivi ce travail en amorçant l'étude des états doublement excités autoionisants. Ceux-ci se manifestent comme des résonances dans les sections efficaces d'ionisation sous le seuil de double ionisation. Nos calculs de sections efficaces partielles intégrées et différentielles nous ont permis d'identifier ce type d'états dans la région allant jusqu'au cinquième seuil d'ionisation simple. Certains ont été observés pour la première fois.This work presents a study of the 1Po excited states of He that can be reached by absorption of a single photon carrying an energy close to the double ionization threshold (DIT) (79 eV). If the photon energy is greater than the DIT, the state describes two free interacting electrons in the continuum, but if this energy is lower, the two electrons are both bound. The double continuum and the doubly excited states are degenerated in energy with single ionization continua with or without excitation of the residual ion He+ and they are tightly coupled to these continua. In a one-photon process, these states can only be formed owing to the electronic correlations in the system which must be well described to obtain quantitative good results. Our study is a part of line of work which aims at a unified description of all these doubly excited, ionized-excited, and double continuum states.We use the Hyperspherical R-Matrix with Semiclassical Outgoing Waves (HRM-SOW) method, initially dedicated to double photoionization studies. We extend it to extract information on the single continuum. This extension allows us to compute cross sections of single photoionization with or without excitation up to n=50 for an excess of 100 meV just above the double ionization threshold. A deep insight into this process is given by a partial waves analysis. The results obtained shed light on the key role of angular and radial correlations. The numerous data we obtain on double and single ionization allow us to establish a continuity relation between these two processes. We show that single ionization with an infinite excitation of the residual ion merges into double photoionization when the excess energy is redistributed between the two electrons. It appears that this relation is valid not only for low but also for high photon energies. Since the HRM-SOW can produce the integrated cross section for double photoionization with high accuracy in the low energy domain, we check the Wannier threshold law. The parameters extracted support strongly this threshold law, and are in good agreement with experimental results.We complete this work with the study of doubly excited autoionizing states. The latter manifest themselves as Fano-like resonances in the ionization cross section below the double ionization threshold. We compute partial integrated as well as differential cross sections which allow us to identify a large number of resonances up to thefifth single ionization threshold. Some of them are observed for the first time.ORSAY-PARIS 11-BU Sciences (914712101) / SudocSudocFranceF

A novel estimate of the two-photon double-ionization cross section of helium

In a previous publication, a procedure was proposed for unambiguously extracting the cross sections for double ionization and single ionization from a time-propagated wavepacket, and it was tested on the well-known case of one-photon double ionization of helium successfully. Here, we apply it to the two-photon process for which the numerically predicted double ionization cross section is not completely stabilized yet. Our results confirm the value obtained for this cross section by all but two active groups in the field, they definitely exonerate electron correlations in the final state from any responsibility in this splitting of the published data into two sets, they emphasize the need for a more careful account of reflection effects and propose a tentative explanation for an overestimation of the cross section in the J-matrix method. They also demonstrate the conceptual and computational advantages of the method proposed. (Some figures may appear in colour only in the online journal