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西安市大气中二元羧酸有机气溶胶组成及来源
No full text为研究西安市冬季大气PM10中二元羧酸类有机气溶胶的组成和来源,采集了西安市2009 年1~2 月份的PM10样品,并利用GC/MS 对样品中二元羧酸进行了化学表征.结果表明:西安市冬季大气中二元羧酸总浓度为(1597±725)ng/m3,其中草酸浓度最高[(1162±570)ng/m3], 其次是邻苯二甲酸[(196±82)ng/m3]、丁二酸[(98±71)ng/m3]和丙二酸[(58±45)ng/m3].西安市二元羧酸浓度高于北京、南京、广州、香港等 城市14%~350%,表明其污染严重,其中草酸相对含量远高于国内其他城市,显示西安市冬季大气气溶胶更为老化.C3/C4, C6/C9和Ph/C9比值 及其相关性进一步表明二元羧酸主要来自光化学氧化.通过对水溶性有机碳(WSOC), 有机碳(OC), 元素碳(EC), 二次有机碳(SOC)的分析, 发现WSOC 主要来自于二次有机碳(SOC)的形成.另外,温度升高,相对湿度增加,导致春节后尽管燃煤排放污染物减少,但二元羧酸浓度并 无降低,而相对含量较节前却显著增加.</p
春季中国东部气溶胶化学组成及其分布的模拟研究
No full text本文利用区域空气质量模式RAQMS (Regional Air Quality Model System),对2009年春季中国东部气溶胶主要化学成分及其分布进行了模拟研究。与泰山站观测资料的对比结果显示,模式能比较合理地反映气溶胶浓度的逐日变化特征。整体上,模式对无机盐气溶胶的模拟好,分别高估和低估黑碳和有机碳气溶胶浓度,其原因与排放源、二次有机气溶胶化学机制和模式分辨率的不确定性有关。模拟结果显示,春季气溶胶浓度高值主要集中于华北、四川东部、长江中下游等地区。受东南亚生物质燃烧和大气输送的影响,中国的云南和广西等地区有机碳浓度高于中国其他地区。中国西北部沙尘浓度较高,而且向东输送并影响到中国东部和南方部分地区。中国东部的华北、四川东部、长江中下游等地PM2.5 (空气动力学直径在2.5微米以下的颗粒物)污染严重,4月平均PM2.5浓度超过了我国日平均PM2.5浓度限值。中国东部泰山站的观测和模拟结果都显示近地面硝酸盐浓度超过硫酸盐,中国北部对流层中硝酸盐的柱含量也大于硫酸盐,而在中国南部则相反,这一方面与春季中国云量南多北少的分布特征以及云内液相化学反应有关,另一方面也与南北温差对气溶胶形成的影响有关。就整个中国东部而言,虽然硫酸盐的柱含量(46 Gg)仍大于硝酸盐(42 Gg),但比较接近,反映出我国氮氧化物排放迅速增加的趋势。春季中国地区对流层中PM10(空气动力学直径在10微米以下的颗粒物)及其化学成分柱含量分别为:990.8 Gg (PM10), 52.6 Gg (硫酸盐),48.2 Gg (硝酸盐),32.1 Gg (铵盐),22.9 Gg (黑碳)和74.1 Gg (有机碳),有机碳(OC)中一次有机碳(POC)和二次有机碳(SOC)分别占60%和40%,中国东部PM10中人为气溶胶和沙尘分别占30%和70%,反映了春季沙尘对我国大气气溶胶的重要贡献。</p
黄河流域极端气温指数的气候演变特征分析
No full text利用黄河流域1963-2013年59个站点日最高和最低气温资料,结合线性拟合、M-K检验、Morlet小波分析、主成分分析及相关性分析等方法,研究了该流域极端气温的时空变化特征。结果表明:(1)整体上看,黄河流域冷日、冷夜、冰日、霜冻、冷持续日数分别以1.06、1.93、2.40、3.36、1.12d·10a~(–1) (P<0.001)的趋势减少,而暖日、暖夜、夏日、热夜、暖持续日数、生物生长季分别以1.56、2.22、2.66、1.56、1.48、3.47d·10a~(–1) (P<0.001)的趋势增加,日最低气温极小(大)值、日最高气温极小(大)值及气温日较差的变化率分别为0.25(0.4)、0.18(0.27)、-0.09℃·10a~(–1) (P<0.05)。(2)研究区内6个子区域的极端气温指数的变化趋势相一致,宁夏中北部、内蒙古中南部极端气温事件变化趋势最为显著。(3)夜指数(暖夜、冷夜)变化幅度大于昼指数(暖日、冷日),冷指数(极端最低、最高温度极小值)变化幅度小于暖指数(极端最低、最高温度极大值)。(4)黄河上中游比下游地区对极端气温变化更敏感。(5)WMO发布的16个指数均有3a、7a左右的短周期和26a左右的长周期,而暖(冷)持续日数、气温日较差、生物生长季还拥有一个16a左右的中长周期。(6)除日最低气温极小值、气温日较差、冷持续日数外,其余各项指数的突变年份均发生在20世纪90年代。</p
西安城区大气中多环芳烃的季节变化特征及健康风险评价
No full text利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃(PAHs)的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs(PAHs)气固两相总浓度为37~620ng·m~(-3)(年平均为195ng·m~(-3)),具有明显的季节差异,依次为夏季(74ng·m~(-3))<春季(106ng·m~(-3))<秋季(213ng·m~(-3))<冬季(360ng·m~(-3)).气态PAHs以3~4环为主,颗粒态PAHs以5~6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3*10~(-6)mg·kg~(-1)·d~(-1)和5.6*10~(-6)mg·kg~(-1)·d~(-1),终身致癌超额危险度分别为7.5*10~(-5)和1.7*10~(-5),可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.</p
西安供暖前后细颗粒物化学特征及棕碳吸光特性
No full text2015年11月1 - 30日在西安用大流量采样器每12 h进行1次细颗粒物(PM_(2.5))样品采集,分析供暖前后PM_(2.5)中有机碳(OC),元素碳(EC),水溶性有机碳(WSOC)与无机离子的浓度和棕碳吸光度的变化特征,探讨供暖对城市大气气溶胶理化特性的影响。结果显示:供暖前(11月1 - 15日)与供暖后(11月16 - 30日)PM_(2.5)浓度分别为127 ± 59 μg · m~(-3)和164 ± 126 μg · m~(-3),供暖后比供暖前增加了30%,其中K~+、Cl~-、和分别增加了30%、70%、40%和38%。洁净期(PM_(2.5) < 75 μg · m~(-3))与灰霾期(PM_(2.5) >150 μg · m~(-3))对比显示:洁净期Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)的相对含量均大于灰霾期,这是由于灰霾发生时不利的静稳天气条件(风速<1 m · s~(-1))使得粉尘粒子干沉降效应增加所致。洁净期[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]质量比均大于1而灰霾期均小于1,这是因为灰霾期高湿条件有利于二氧化硫液相转化为硫酸盐所致。供暖前灰霾期[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值要高于供暖后的灰霾期,这与西安及其周边地区燃煤取暖排放二氧化硫增加有关。供暖前后棕碳的质量吸收效率(MAE)值均是洁净期大于灰霾期,表明:与非灰霾天相比,当灰霾发生时不利的静稳天气条件使得细粒子在大气中长时间存留,延长其二次氧化反应时间,使得棕碳中含C = C不饱和键的吸光性物质被深度氧化,从而降低其吸光性能。</p
华山地区PM_(2.5)中无机离子垂直分布特征
No full text2016年夏季在华山山腰及山脚设两个采样点(垂直高程相差约700 m),运用大流量采样器进行每4 h 1次PM_(2.5)样品采集,对其无机离子进行分析,探讨其浓度、组成、垂直变化、日变化及酸度的特征.结果表明:采样期间,华山山腰及山脚的PM_(2.5)分别为:(46.9 ± 38.2) μg·m ~(- 3)和(76.0 ± 44.3) μg·m ~(- 3),PM_(2.5)中无机离子分别为:(16.6 ± 15.7) μg·m ~(- 3)和(24.0 ± 15.0) μg·m ~(- 3).两个点位无机离子浓度依次为: SO_4~(2 -) > NO_3~- > NH_4~+ > Ca~(2 +). SO_4~(2 -) 、NO_3~- 、NH_4~+为主要组分,占华山山腰及山脚大气PM_(2.5)总离子质量浓度的89 %和85%.线性回归分析显示: PM_(2.5)中的NH_4~+在华山山腰主要以(NH_4)_2 SO_4和NH_4NO_3的形式存在,而在华山山脚主要以NH_4HSO_4和NH_4NO_3的形式存在.华山山腰和山脚PM_(2.5)及其离子呈现出不同的日变化特征:山腰在12: 00 ~ 16: 00出现峰值,主要是因为边界层抬升和山谷风输送地表污染物的缘故;山脚则分别在白天08: 00 ~ 12: 00和夜晚00: 00 ~ 04: 00出现双峰值,这主要是由于早高峰交通排放增加和夜间大型载货卡车流量增大所致.利用阴阳离子当量平衡法及ISORROPIA Ⅱ模型进一步探讨了PM_(2.5)酸度特征,结果表明:华山山脚PM_(2.5)的酸度(pH = 2.9 ± 2.0)强于山腰(pH = 3.2 ± 2.3).</p
沙尘暴期西安大气颗粒物化学组成及吸湿性能小时变化特征
No full text于 2013 年 3 月 9—12 日沙尘暴时期，在西安市运用大流量大气采样器进行每小时 1 次 TSP 样品采集，对其进行有机碳（OC） 、元素碳（EC） 、无机离子及吸湿性能分析，同时利用 ECOTECH 公司 EC 系列气体监测仪，在线监测 NOx、 SO2 及 O3 等污染气体，研究沙尘暴期间 城市大气颗粒物化学演化特征，探讨硫酸盐、硝酸盐、铵盐及钠盐等主要无机盐的来源、形成 机制及其对颗粒物吸湿性能的影响。结果显示：此次沙尘暴期间有两次沙尘峰值过境西安 , TSP 小时浓度最高分别达到 7527 μg·m−3 和 3200 μg·m−3，同期 SO42− 分别为 180 μg·m−3 和 38 μg·m−3。 沙尘暴初入西安时 NO3− 与 NH4+ 浓度较低，其后，二者以 1:1 的摩尔比同步渐增，至沙尘过后第 48 小时（即非沙尘期）达最大值（分别为 34 μg·m−3 和 8.7 μg·m−3）。整个观测期间， SO42− 均与 Ca2+、 Na+ 等强线性相关，沙尘期 SO42−、 Cl− 与 Na+ 的相关系数大于 0.95， NH4+ 与 NO3− 的相关 系数沙尘期为 0.78。除 O3 外， CO、 NOx、 SO2 等污染气体的浓度变化趋势均是在沙尘过境后逐 渐升高。在沙尘期间 Na+ 离子主要是以 NaCl 和 Na2SO4 的形式存在。而在整个观测期， SO42− 和 Cl− 主要以 NaCl、 Na2SO4 和 CaSO4 的形式存在，其来源是戈壁上的干涸湖泊中的岩盐、芒硝、 石膏和钙芒硝等矿物；但 NH4+ 和 NO3− 主要来源于沙尘颗粒表面的非均相反应，并以 NH4NO3 的形式存在。由于 TSP 样品水溶性组分中大部分是无机离子，因此样品水溶性组分显示出了一 定的吸湿性，整个观测期其吸湿增长因子变化范围为 1.27~1.44。</p
西安冬季非灰霾天与灰霾天 PM_(2.5)中水溶性有机氮污染特征比较
No full text2012年12月4~13日在西安市运用大流量大气采样器进行每小时1次 PM_(2.5)样品采集,对其进行有机碳(OC)、 元素碳(EC)、 水溶性有机碳(WSOC)、 水溶性总氮(WSTN)、 水溶性有机氮(WSON)以及无机离子分析,探讨其浓度、 组成、 时间变化特征和来源. 结果表明,采样期间西安 PM_(2.5)中 WSON小时平均浓度为(12±9.4) μg·m~(-3),最高达31 μg·m~(-3),平均占水溶性总氮(WSTN)的47%±9.8%, 而无机氮NH_4~+-N和 NO_3~--N则平均分别占WSTN的29%±8.5%和23%±8.1%. WSON∶WSOC(N∶C)质量比值范围为0.04~0.65,平均为0.31±0.13. 在非灰霾天(能见度>10 km)、 轻霾天(5 km<能见度<10 km)和重霾天(能见度<5 km),WSON分别为(1.6±0.9)、 (6.5±3.9)和(23±4.7)μg·m~(-3). WSOC/OC质量比值在整个观测期间无明显变化,但是WSON/WSOC(N∶C)质量比值从非灰霾天、 轻霾天到重霾天呈逐步增大趋势,其均值分别为0.2±0.1、 0.3±0.1和0.4±0.1, 与颗粒物碱度减弱酸度增强相一致. 此外,整个采样期间WSON与NH_4~+、 SO_4~(2-)和NO_3~-呈强线性相关(R~2>0.80),阴阳离子当量平衡进一步显示:WSON与颗粒物中和度呈负相关(R~2=0.53). 研究结果表明,大气中有机胺等气态水溶性含氮有机物可通过酸碱中和与颗粒相酸性物质反应,由气相转移到颗粒相,并且重霾天低温、高湿和静风的气象条件有利于这种酸碱中和导致的气固相转化,促使更多的WSON生成.</p
