Growth and spectroscopic studies (continuous and time-resolved) of ultrathin films of topological insulators

Pełne teksty dołączonych do pracy publikacji autora (s. 129-148), dostępne są lokalnie w sieci bibliotek Uniwersytetu Śląskiego: http://www.bc.us.edu.pl/publication/17374Izolatory topologiczne (IT) są jednym z kluczowych materiałów do wykorzystania w nowej generacji urządzeń elektronicznych i spintronicznych. Takich jak na przykład układy do konwersji spin-ładunek lub nanometryczych diod Schottky'ego. Izolatory topologiczne po drastycznym zmniejszeniu ich wymiarów lub przy obecności domieszkowania, zaczynają wykazywać silne efekty, takie jak zmiana struktury elektronowej która w konsekwencji zmienia dynamiką nośników oraz fononów. W tej pracy chcieliśmy zaadresować kilka problemów dotyczących izolatorów topologicznych, a w szczególności tellurku bizmutu. Bi₂Te₃ ze względu na ogromny potencjał w zakresie przyszłej elektroniki wymaga od nas lepszego zrozumienia czynników które mogłyby ograniczyć jego zastosowania. Jednym z zjawisk, które do tej pory pomijano w literaturze, jest rola sprzężenia elektronon-fonon (sprzężenie z modem A₁g1 i silne sprzężenie elektronów powierzchniowych modem akustycznym), który ogranicza transport 2D elektronów powierzchniowych. Drugim zadaniem, które chcieliśmy w tej pracy poruszyć, było zwiększenie udziału stanów powierzchniowych w ogólnych właściwościach IT. W przypadku ultra cienkich warstw stosunek stanów powierzchniowych do stanów objętościowych zaczyna być istotny. Dla cienkich warstw, przy krytycznej grubości, stany powierzchniowe z przeciwległych powierzchni mogą się ze sobą łączyć i prowadzić do utworzenia zależnej od grubości przerwy energetycznej, co w rezultacie może generować kwantowo-spinowy efekt Halla, podobnie jak ma to miejsce w przypadku HgTe. Ostatnie wyzwanie, które chcieliśmy poruszyć w tej pracy, wiąże się z tworzeniem nowych urządzeń, które mogłyby efektywnie wykorzystać właściwości IT. A konkretnie reakcje tellurku bizmutu na obecność domieszkowania i obecności dodatkowych warstw. Ze względu na konieczność stosowania ferromagnetycznych lub metalicznych warstw o silnym sprzężeniu spinowo-orbitalnym (platyna/kobalt/żelazo), w celu stworzenia efektywnych układów służących do konwertowania prądu spinowego, musimy być w stanie wyhodować stabilne układy chemiczne, które nie będą zakłócać stanów powierzchniowych izolatora topologicznego i nadal będą pozwalały na przeniesienie wytworzonego spolaryzowanego prądu spinowego do innych warstw. W naszych badaniach skupiliśmy się na warstwie z y-Fe2O3. Aby być w stanie rozwiązać wymienione powyżej problemy w naszych badaniach wykorzystaliśmy zaawansowany klaster wysoko próżniowy wyposażony w komorę MBE. Urządzenie to umożliwiło nam hodowlę ultra-cienkich filmów Bi₂Te₃ o wysokiej jakości. Struktura krystalograficzna wyhodowanych warstw została przebadana za pomocą LEED’a, oraz RHEED’a, a struktura elektronowa za pomocą XPS’u. Nasze badania skupiły się na analizie przesunięć energetycznych poziomów rdzeniowych i pasma walencyjnego. Badania wzbudzania gorących nośników elektrycznych oraz generacji koherentnych fononów optycznych oraz akustycznych zostały przeprowadzone za pomocą spektroskopii femtosekundowej w Le Mans która dała nam unikatową możliwość bezpośredniej czasowo-rozdzielczej obserwacji tych zjawisk. W niniejszej pracy pokazaliśmy, że możliwe jest koherentne wzbudzenie fononu A₁g1 w cienkich filmach, bez wykrywalnego ograniczenia ich emisji, pokazaliśmy również że dynamika fononów optycznych nie jest w znacznym stopniu zależna od nanostruktury kryształu i opisaliśmy model ich generacji. Oprócz dynamiki fononów optycznych, zaobserwowaliśmy generacje koherentnych fononów akustycznych, których widmo drastycznie zależy od nanostruktury filmu, i według przedstawionego w naszej pracy modelu, ich generacja silnie zależy od modyfikacji potencjału deformacyjnego. W naszych badaniach pokazaliśmy również silną ewolucję dynamiki wzbudzonych nośników i fononów (czas relaksacji oraz częstotliwości) podobnych do tej obserwowanej w studniach kwantowych, dla warstw poniżej 5nm oraz w obecności dodatkowej warstwy tlenku żelaza. Wykonane przez nas eksperymenty optyczne dały nam bezpośredni wgląd w dynamikę nośników objętościowych jak i dynamikę nośników powierzchniowych. Przedstawione wyniki bezpośrednio pokazały że właściwości fizyczne izolatorów topologicznych ulegają silnej modyfikacji, po krytycznym zmniejszeniu ich wymiarów jak i w obecności interfejsu z metaliczną warstwą. Informacje zawarte w tej pracy mogą pomóc w projektowaniu potencjalnych urządzeń spintronicznych opartych na IT

Physicochemical analysis of Bi2Te3 - (Fe, Eu) - Bi2Te3 junctions grown by molecular beam epitaxy method

Topological insulators (TI) are a class of materials gaining in importance due to their unique spin/electronic properties, which may allow for the generation of quasiparticles and electronic states which are not accessible in classical condensed-matter systems. Not surprisingly, TI are considered as promising materials for multiple applications in next generation electronic or spintronic devices, as well as for applications in energy conversion, such as thermo-electrics. In this study, we examined the practical challenges associated with the formation of a well-defined junction between a model 3D topological insulator, Bi2Te3, and a metal, Fe or Eu, from which spin injection could potentially be realized. The properties of multilayer systems grown by molecular beam epitaxy (MBE), with Fe or Eu thin films sandwiched between two Bi2Te3 layers, were studied in-situ using electron diffraction and photoelectron spectroscopy. Their magnetic properties were measured using a SQUID magnetometer, while the in-depth chemical structure was assessed using secondary ion mass spectroscopy. An examination of impact of Bi2Te3 structure on chemical stability of the junction area has been realized. For Fe, we found that despite room temperature growth, a reaction between the Fe film and Bi2Te3 takes place, leading to the formation of FeTe and also the precipitation of metallic Bi. For the Eu tri-layer, a reaction also occurs, but the Te chemical state remains intact

Quantum size effect on charges and phonons ultrafast dynamics in atomically controlled nanolayers of topological insulators Bi2Te3

This work was supported by the French Ministry of Education and Research, the CNRS, Region Pays de la Loire (CPER Femtosecond Spectroscopy equipment program) and the LIA-CNRS (Laboratoire International Associé) IM-LED. The partial financial support from National Science Center under project 2016/21/B/ST5/02531 is acknowledged. R. Rapacz was supported by FORSZT PhD fellowship.Heralded as one of the key elements for next generation spintronics devices, topological insulators (TIs) are now step by step envisioned as nanodevices like charge-to-spin current conversion or as Dirac fermions based nanometer Schottky diode for example. However, reduced to few nanometers, TIs layers exhibit a profound modification of the electronic structure and the consequence of this quantum size effect on the fundamental carriers and phonons ultrafast dynamics has been poorly investigated so far. Here, thanks to a complete study of a set of high quality molecular beam epitaxy grown nanolayers, we report the existence of a critical thickness of around ~6 nm, below which a spectacular reduction of the carrier relaxation time by a factor of ten is found in comparison to bulk Bi2 Te3 In addition, we also evidence an A1g optical phonon mode softening together with the appearance of a thickness dependence of the photoinduced coherent acoustic phonons signals. This drastic evolution of the carriers and phonons dynamics might be due an important electron-phonon coupling evolution due to the quantum confinement. These properties have to be taken into account for future TIs-based spintronic devices.Centre National de la Recherche Scientifiqu

Europium Doping Impact on the Properties of MBE Grown Bi2Te3 Thin Film

The impact of europium doping on the electronic and structural properties of the topological insulator Bi2Te3 is studied in this paper. The crystallographic structure studied by electron di raction and transmission microscopy confirms that grown by Molecular Beam Epitaxy (MBE) system film with the Eu content of about 3% has a trigonal structure with relatively large monocrystalline grains. The X-ray photoemission spectroscopy indicates that europium in Bi2Te3 matrix remains divalent and substitutes bismuth in a Bi2Te3 matrix. An exceptional ratio of the photoemission 4d multiplet components in Eu doped film was observed. However, some spatial inhomogeneity at the nanometer scale is revealed. Firstly, local conductivity measurements indicate that the surface conductivity is inhomogeneous and is correlated with a topographic image revealing possible coexistence of conducting surface states with insulating regions. Secondly, Time of Flight Secondary Ion Mass Spectrometry (TOF-SIMS) depth-profiling also shows partial chemical segregation. Such in-depth inhomogeneity has an impact on the lattice dynamics (phonon lifetime) evaluated by femtosecond spectroscopy. This unprecedented set of experimental investigations provides important insights for optimizing the process of growth of high-quality Eu-doped thin films of a Bi2Te3 topological insulator. Understanding such complex behaviors at the nanoscale level is a necessary step before considering topological insulator thin films as a component of innovative devices

Dynamics of electronic states in the Intermediate phase of 1T-TaS2_2

This article reports a comparative study of bulk and surface properties in the transition metal dichalcogenide 1T-TaS$_2$. When heating the sample, the surface displays an intermediate insulating phase that persists for $\sim 10$ K on top of a metallic bulk. The weaker screening of Coulomb repulsion and stiffer Charge Density Wave (CDW) explain such resilience of a correlated insulator in the topmost layers. Both time resolved ARPES and transient reflectivity are employed to investigate the dynamics of electrons and CDW collective motion. It follows that the amplitude mode is always stiffer at the surface and displays variable coupling to the Mott-Peierls band, stronger in the low temperature phase and weaker in the intermediate one

Croissance et études spectroscopiques (continues et résolues dans le temps) de couches ultra-minces d'isolants topologiques

Topological insulators (TI) are one of the critical elements for the new generation of electronics and spintronics devices. Such as charge-to-spin current conversion gates or Dirac fermions based nanometer scale Schottky diodes. When reduced just too a few single layers or exposed to additional doping, TI begins to show a dramatic effect that changes the electronic structure and in consequence dynamics of carriers and phonons. In order to describe those behaviors, I used advanced high-vacuum cluster with MBE to produce ultrathin films of Bi2Te3. The samples were grown on a muscovite mica substrate. The monocrystalline structure of the film was confirmed with both LEED and RHEED measurements, and the complementary studies of electronic structure focused on the analysis of the valence band and core levels. The femtosecond pump-probe spectroscopy has been used to excite the hot carriers and generate coherent optical phonons within Bi2Te3 nanostructures and observe it in the time domain.In this thesis, I reveal an evident modification of the out-of-equilibrium carriers and phonons dynamics when extreme thickness or doping modify the BT layer. Performed experimental optical measurement integrate both bulk and surface electrons, but nonnegligible surface carriers contribution still gives a strong response. This continuous and time-domain investigation provides new insight into physical properties of topological insulators and shows that downscaling the topological insulators properties and their interaction with metallic interfaces have to be taken into account for potential TIs based spintronic devices.Les isolants topologiques (TIs) sont l'un des éléments clefs de la nouvelle génération de composants pour la spintronique. Ils offrent des perspectives de conversion de charge en courant de spin ou de réalisation de diodes Schottky à l'échelle nanométrique à base de fermions Dirac. Lorsque les TIs sont élaborés en couches ultra-minces (<10nm), ou soumis à un dopage approprié en éléments magnétiques, des modifications dramatiques se produisent sur la structure électronique et la dynamique des porteurs et des phonons. Pour décrire ces comportements partiellement compris, nous avons utilisé tout d’abord une chambre MBE pour faire croître des films de Bi2Te3 sur un substrat de mica muscovite. La structure monocristalline du film a été confirmée par des mesures LEED et RHEED, et les études complémentaires de structure électronique par XPS ont été conduites. La spectroscopie femtoseconde pompe-sonde a ensuite été utilisée pour l’étude dynamique des porteurs chauds et des phonons optiques et acoustiques cohérents.Dans cette thèse, nous mettons en évidence un effet de confinement quantique (<6nm) qui affecte les temps de vie des porteurs de charges mais aussi la dynamique des phonons. Des comportements similaires ont été observés quand les films (12nm) sont en interaction avec une couches magnétiques déposées en surface (dopage). La contribution respective des électrons de volume et ceux de surface (Dirac) à ces phénomènes est discutée. Ces résultats originaux apportent de nouveaux éclairages sur la physique des électrons et des phonons dans les couches minces d’isolants topologiques

Ultrafast nonthermal transient reduction in conductivity

International audienceThis work presents findings from femtosecond time-resolved spectroscopy on LaVS3, revealing interactions between carriers and phonon modes. It elucidates the effects on thermal conductivity and the emergence of metastable states due to carrier trapping within vanadium clusters

Ultrafast nonthermal transient reduction in conductivity

International audienceThis work presents findings from femtosecond time-resolved spectroscopy on LaVS3, revealing interactions between carriers and phonon modes. It elucidates the effects on thermal conductivity and the emergence of metastable states due to carrier trapping within vanadium clusters

Electroluminescence from Nanocrystals above 2 µm

International audienceVisible nanocrystal-based light-emitting diodes (LEDs) are about to become commercially available. However, their infrared counterparts suffer from two key limitations. First, III–V semiconductor technologies are strong competitors. Second, their potential for operation beyond 1.7 µm remains unexplored. The range from 1.5 to 4 µm corresponds to a technological gap in which the efficiency of interband quantum-well-based devices vanishes and quantum cascade lasers are not efficient enough. Powerful infrared LEDs in this range are needed for applications such as active imaging, organic molecule sensing and airfield lighting. Here we report the design of a HgTe nanocrystal-based LED with luminescence between 2 and 2.3 µm. With an external quantum efficiency of 0.3% and radiance up to 3 W Sr−1 m−2, these HgTe LEDs already present a competitive performance for emission above 2 µm

Dynamics of electronic states in the insulating intermediate surface phase of 1T−TaS2

International audienceThis article reports a comparative study of bulk and surface properties in the transition metal dichalcogenide 1T−TaS2. When heating the sample, the surface displays an intermediate insulating phase that persists for ∼10 K on top of a metallic bulk. The weaker screening of Coulomb repulsion and a stiffer charge density wave (CDW) explain such resilience of a correlated insulator in the topmost layers. Both time-resolved angle-resolved photoelectron spectroscopy and transient reflectivity are employed to investigate the dynamics of electrons and CDW collective motion. It follows that the amplitude mode is always stiffer at the surface and displays variable coupling to the Mott-Peierls band, stronger in the low-temperature phase and weaker in the intermediate one