Резонансное усиление флуоресценции квантовых точек у поверхности плазмонных пленок

Effective enhancement of the fluorescence signal of chromophores adsorbed directly onto plasmonic films can be observed under conditions of strong spectral resonance between plasmon and chromophore absorptions. This effect seems to contradict the established mechanisms of complete quenching of the fluorescence of chromophores under their adsorbtion directly onto the metal surface. However, under certain conditions, enhancement of the fluorescence signal is observed for both inorganic and organic chromophores. To understand the effect and conditions of its observation, we propose to use the quantum concept of virtual photon exchange in the near optical field - dressed photons. This concept is borrowed from the physics of elementary particles and is already well adapted to the problems of nanophotonics by M. Otsu. In this paper, we discuss exclusively the key factors responsible for enhancement of fluorescence of CdSe/ZnS nanocrystals and the effective dressed photons exchange: the size of nanoparticles, the distance between them, and the presence of spectral overlap indicating the possibility of resonant interactions between plasmons and chromophores.Communicated by Academician Sergei V. GaponenkoЭффективное усиление сигнала флуоресценции хромофоров, адсорбированных непосредственно на плазмонные пленки (ПП), можно наблюдать в условиях сильного спектрального резонанса между плазмонным поглощением и поглощением хромофора. Указанный эффект, на первый взгляд, противоречит установленным механизмам полного тушения флуоресценции хромофоров при их адсорбции непосредственно на поверхность металла. Однако при определенных условиях усиление сигнала флуоресценции наблюдается как для неорганических, так и органических хромофоров. Для понимания эффекта и условий, при которых он может наблюдаться, мы предлагаем исходить из двух основополагающих факторов, определяющих вероятности квантовых переходов, - матричного элемента перехода, ответственного за наблюдаемое излучение, и плотности конечных состояний. Однако при определении матричного элемента перехода необходимо учитывать наличие нескольких хромофорных систем (адсорбированные хромофоры и локализованные плазмоны), способных поглощать возбуждающее излучение и еще одной плазмон-поляритонной системы, имеющей светоподобную природу и способной к излучению световых квантов, а также взаимодействие между ними, которое может быть описано в рамках обмена виртуальными фотонами. Учитывая, что расстояния между наночастицами намного меньше длины волны света и дипольное приближение не работает, мы предлагаем использовать квантовую концепцию обмена виртуальными фотонами в ближнем оптическом поле - «одетыми» фотонами. Эта концепция заимствована из физики элементарных частиц и уже хорошо адаптирована к проблемам нанофотоники М. Отсу. Второй фактор, который также может давать значительный вклад в усиление, - это модификация плотности как электронных, так и фотонных состояний - эффект, который предложен С. В. Гапоненко в качестве модели, ответственной за усиление гигантского комбинационного рассеяния света хромофоров в стоксовой и антистоксовой области вблизи наночастиц с плазмонными свойствами. В данной работе обсуждаются такие ключевые факторы, ответственные за усиление флуоресценции наночастиц CdSe/ZnS и эффективный обмен виртуальными фотонами, как размер наночастиц, расстояния между ними и наличие спектрального перекрытия, указывающего на возможность резонансных взаимодействий между плазмонами и хромофорами.Представлено академиком С.В. Гапоненк