Tight-binding variable-charge model for insulating oxides: Application to TiO

We have developed a new variable-charge model aimed at performing large-scale realistic simulations of oxide surfaces and interfaces. This model is based on the charge equilibration (QEq) method and explicitly takes into account the mixed iono-covalent character of the metal-oxygen bond by means of a tight-binding analytical approach. We present the first results obtained for TiO2 and ZrO2 polymorphs, which are in very good agreement with the experimental data and recent ab initio results

Ségrégation interfaciale et rupture : l'apport d'une approche atomistique “mixte”

Dans un alliage, toute modification de l'environnement cristallographique s'accompagne d'une variation des concentrations locales des constituants de l'alliage. La ségrégation peut ainsi être induite par des distorsions de liaisons, comme au coeur des joints de grains, ou par des variations du nombre de coordination, comme en surface. Pour modéliser ces variations de composition interfaciale, les approches vont de la thermodynamique phénoménologique qui ne prend pas en compte la structure atomique des interfaces jusqu'aux calculs ab initio, qui ne permettent guère d'appréhender les forces motrices de la ségrégation interfaciale. Nous montrerons l'apport d'une approche `mixte' couplant modèle de gaz sur réseau et potentiels interatomiques dérivés de la structure électronique. Ceux-ci permettent de calculer les paramètres énergétiques du modèle de gaz sur réseau tout en prenant en compte l'influence des relaxations des distances interatomiques. Grâce à cette approche, nous pourrons comparer les forces motrices responsables des ségrégations superficielle et intergranulaire et discuter du rôle de la ségrégation interfaciale quand un joint de grains se scinde en deux surfaces en tête de fissure

Ordre intergranulaire et démixtion de volume : une étonnante coexistence

Par simulation Monte-Carlo, nous avons mis en évidence la formation d'un composé intergranulaire bidimensionnel dans le plan du joint de grains de flexion ∑ = 5 (310) pour une solution solide Cu(Ag) modélisée par un potentiel interatomique à N-corps. Ce résultat est d'autant plus surprenant qu'il est obtenu dans un système ayant une très forte tendance à la démixtion. Par une analyse détaillée des forces motrices contrôlant la ségrégation intergranulaire, nous montrons que l'apparition de ce composé est due à la présence de sites géométriquement inéquivalents dans le plan du joint. Ces différences géométriques, par couplage avec l'effet de taille, induisent une ségrégation d'argent spécifique à chaque type de site, conduisant ainsi à l'existence d'un ordre à longue distance dans le plan du joint

Use of a variable-charge interatomic potential for atomistic simulations of bulk, oxygen vacancies, and surfaces of rutile TiO 2

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Insulator–metal transition of VO 2 ultrathin films on silicon: evidence for an electronic origin by infrared spectroscopy

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